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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Supercritical hydrothermal synthesis of High-entropy nanoceramics

Research Project

Project/Area Number 21H05010
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

阿尻 雅文  東北大学, 材料科学高等研究所, 教授 (60182995)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 西堀 麻衣子  東北大学, 国際放射光イノベーション・スマート研究センター, 教授 (20462848)
成 基明  東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 特任助教 (30747259)
石原 達己  九州大学, 工学研究院, 教授 (80184555)
笘居 高明  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (80583351)
横 哲  東北大学, 材料科学高等研究所, 講師 (80807339)
Project Period (FY) 2021-07-05 – 2026-03-31
Keywords超臨界合成 / 超微細金属酸化物 / 有機無機ハイブリッドナノ粒子 / 格子歪 / ハイエントロピー / 放射光分析 / 非古典的核発生 / ナノ粒子
Outline of Annual Research Achievements

従来、気・液・固相プロセスで行われてきた材料合成を超臨界相で行えば、新材料を創成できる。最近、超臨界相合成により、巨大歪・欠陥を有するナノ粒子(ハイエントロピー・ナノセラミクス)が生成し、その特異な構造により低温での電子・酸素イオン伝導性が3桁以上も大きいことが新たに見出された。生成機構解明によりさらなる高機能化も可能であり、従来不可能だった低温廃熱を利用する化学反応も期待できる。この現象は既知の「量子サイズ効果」とは異なっており、新たな学術の創成も期待される。そこで、本研究では、超臨界法に特徴的な歪・無秩序性の発生機構を解明し、その歪の制御法を確立すること、および電子・酸素イオン伝導性の発現機構について、原子観察技術、放射光測定と計算科学を融合させ原理解明を図り、設計基盤構築を図ること、さらにその結果から新化学プロセスの創成を図ることを目的とした。
前述の目的を達成するために、本年度は高速クエンチシステムを構築し、超臨界相を利用した巨大歪を有する金属酸化物ナノ粒子(ハイエントロピーセラミクス)の合成を行った。その結果、有機修飾酸化セリウムナノ粒子について、3 nm以下の超微細粒子を含む精密制御が可能となった。合成されたハイエントロピーセラミクスについて酸化・還元の雰囲気制御をしながらその場放射光分析を行いその構造変化を捉える検討を行った。さらにハイエントロピーセラミクスの構造を評価するとともに触媒反応評価による機能の評価を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

超臨界法による巨大歪ナノ粒子の合成が可能になり、その粒径の精密制御が可能となった。当初想定したより微細な粒径での分布の狭い制御ができ、放射光分析によりその特有の構造も解明され、触媒としての性能との相関も明らかになりつつあり、研究開始時点に想定した以上の成果が得られた。来年度以降は、さらに詳細な生成機構の解明とそれに基づく超微細制御とそのナノ構造・化学状態解析をさらに進めていく計画でその基盤ができたと言える。

Strategy for Future Research Activity

今後は、今年度得られた成果に基づき、さらに詳細な生成機構の解明とそれに基づく超微細制御の手法開発を行う。さらに、そのナノ構造・化学状態解析をさらに進めることで、酸素吸蔵放出等の物性の向上につながる構造因子を明らかにする
計画である。

  • Research Products

    (13 results)

All 2021 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 5 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Mechanisms of the surface reaction and crystal growth of cerium oxide by supercritical hydrothermal treatment with carboxylic acids2021

    • Author(s)
      Omura Yuki、Yoko Akira、Seong Gimyeong、Tomai Takaaki、Adschiri Tadafumi
    • Journal Title

      CrystEngComm

      Volume: 23 Pages: 5353~5361

    • DOI

      10.1039/D1CE00720C

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Turbulent Flow Simulation of Supercritical Hydrothermal Synthesis in T-Shaped Channel2021

    • Author(s)
      Furusawa Takashi、Matsui Kenta、Yatsuyanagi Shuto、Yamamoto Satoru、Yoko Akira、Adschiri Tadafumi
    • Journal Title

      FEDSM2021-66023

      Volume: V001T02A045 Pages: 1~7

    • DOI

      10.1115/FEDSM2021-66023

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Facile Regeneration Strategy for Facet-Controlled Nanocatalysts via the Dissolution?Reprecipitation Process Promoted by an Organic Modifier2021

    • Author(s)
      Tomai Takaaki、Tang Liangyu、Yoko Akira、Omura Yuki、Seong Gimyeong、Adschiri Tadafumi
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 33 Pages: 7780~7784

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.1c02145

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nucleation and Coalescence of BaTiO3 Using a Continuous Flow Reactor with Water?Ethanol Mixed Solvents2021

    • Author(s)
      Yoko Akira、Naito Hiroki、Seong Gimyeong、Tomai Takaaki、Adschiri Tadafumi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 125 Pages: 19489~19496

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c04914

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Utilization of Sub- and Supercritical Water for Nano-Catalyst Synthesis and Waste and Biomass Processing2021

    • Author(s)
      Yoko Akira、Seong Gimyeong、Tomai Takaaki、Adschiri Tadafumi
    • Journal Title

      Waste and Biomass Valorization

      Volume: 13 Pages: 51~66

    • DOI

      10.1007/s12649-021-01483-1

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Chemical reactions in supercritical water and their applications2021

    • Author(s)
      Adschiri, T.
    • Organizer
      The 7th International Solvothermal and Hydrothermal Association Conference, ISHA 2021
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Reorientation of Surface Crystalline Structure of Nanoparticle by Supercritical Hydrothermal Treatment for Nanocatalysts Regeneration2021

    • Author(s)
      Tomai, T., Tang, L., Yoko, A., Omura, Y., Seong, G., Adschiri, T.
    • Organizer
      The 7th International Solvothermal and Hydrothermal Association Conference, ISHA 2021
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Facet Engineering of Iron Oxide by Hydrothermal Organic Modification2021

    • Author(s)
      Yoko, A., Watanabe, Y., Seong, G.,Tomai, T., Adschiri, T.
    • Organizer
      The 7th International Solvothermal and Hydrothermal Association Conference, ISHA 2021
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Innovative metal nanoparticles synthesis using reductive supercritical hydrothermal method2021

    • Author(s)
      Seong, G., Adschiri, T.
    • Organizer
      The 7th International Solvothermal and Hydrothermal Association Conference, ISHA 2021
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Supercritical hydrothermal synthesis for nano catalysts2021

    • Author(s)
      Adschiri, T.
    • Organizer
      The 8th International Conference on Engineering for Waste and BiomassValorisation (WasteEng 2020)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 超臨界水熱法による有機修飾酸化セリウムナノ粒子合成における前駆体セリウム価数の影響2021

    • Author(s)
      尾村 悠希, 横 哲, 成 基明, 笘居 高明, 阿尻 雅文
    • Organizer
      化学工学会第52回秋季大会,オンライン・オンサイト(岡山)
  • [Book] 低温で高い酸素貯蔵能を示すナノ粒子―超臨界有機修飾法による新材料の開発2021

    • Author(s)
      横 哲, 成 基明, 笘居 高明, 阿尻 雅文
    • Total Pages
      2
    • Publisher
      化学同人
  • [Remarks] 阿尻研究室ホームページ

    • URL

      https://www.wpi-aimr.tohoku.ac.jp/ajiri_labo/index.html

URL: 

Published: 2023-12-25  

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