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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Synthesis procedure of well-defined zeolite and comprehensive understanding of detailed structure

Research Project

Project/Area Number 21H05011
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

村松 淳司  東北大学, 国際放射光イノベーション・スマート研究センター, 教授 (40210059)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 横井 俊之  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (00401125)
藪下 瑞帆  東北大学, 工学研究科, 助教 (00835142)
真木 祥千子  東北大学, 国際放射光イノベーション・スマート研究センター, 講師 (10747299)
西堀 麻衣子  東北大学, 国際放射光イノベーション・スマート研究センター, 教授 (20462848)
大須賀 遼太  北海道大学, 触媒科学研究所, 助教 (30874250)
脇原 徹  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (70377109)
Project Period (FY) 2021-07-05 – 2024-03-31
Keywordsゼオライト / 同型置換 / 精密構造解析 / 放射光
Outline of Annual Research Achievements

本課題では、「よく定義されたゼオライト合成と詳細な構造組織の総合的理解」を目的として研究を推進してきた。ゼオライト合成では、各研究者が有する独自の合成手法を基軸にゼオライト骨格内の原子位置制御に取り組んだ。結果として、これまでには報告されていないレベルでの原子位置制御を実現すると共に新奇な合成手法の開発にも成功した。メカノケミカル法を用いたゼオライト合成では、従来の手法で合成されたゼオライトに比べて、ゼオライト骨格内により均質に金属種を導入できることが明らかとなった。また、有機・無機相互作用を駆使することでゼオライト骨格内のAl原子位置を制御できることが見出された。これらに加えて、ヘテロ原子ペアサイト構造を意図的に構築するための新規手法の確立にも取り組んだ。ペアサイト量を増大させた非晶質Si-M複合酸化物を錯体重合法によって調製し、これを水熱処理に供することによって、あらかじめ形成したペアサイト構造をゼオライト骨格中に転写可能であることが示された。さらに、構造組織の総合的理解については、放射光計測を駆使することで、これまでブラックボックスとされてきたゼオライトの結晶化過程について多くの知見が得られた。放射光計測のみではなく、IRやNMRを用いたキャラクタリゼーションも精力的に実施した。特に、合成班と計測班が連携することで、ゼオライト骨格中の金属種の化学状態や位置に関する議論を深めることができた。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (27 results)

All 2024 2023

All Journal Article (12 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Peer Reviewed: 12 results,  Open Access: 6 results) Presentation (15 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 4 results)

  • [Journal Article] Direct Oxidation of Methane to Methanol over Transition-Metal-Free Ferrierite Zeolite Catalysts2024

    • Author(s)
      Xiao Peipei、Wang Yong、Lu Yao、Nakamura Kengo、Ozawa Nobuki、Kubo Momoji、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 146 Pages: 10014~10022

    • DOI

      10.1021/jacs.4c00646

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Modulation of Al Distribution in High-Silica ZSM-5 Zeolites for Enhancing Catalytic Performance2024

    • Author(s)
      Zhao Liang、Xiao Pei-Pei、Wang Yong、Lu Yao、Karim Tahta Muslim、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 16 Pages: 17701~17714

    • DOI

      10.1021/acsami.4c02311

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Understanding the effect of spatially separated Cu and acid sites in zeolite catalysts on oxidation of methane2024

    • Author(s)
      Xiao Peipei、Wang Yong、Wang Lizhuo、Toyoda Hiroto、Nakamura Kengo、Bekhti Samya、Lu Yao、Huang Jun、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 15 Pages: 2718

    • DOI

      10.1038/s41467-024-46924-2

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Formation of paired Ga sites in CHA-type zeolite frameworks <i>via</i> a transcription-induced method2024

    • Author(s)
      Kaneko Takumi、Yabushita Mizuho、Osuga Ryota、Sawada Yugo、Sato Kei、Liu Ben、Nakagawa Yoshinao、Nakajima Kiyotaka、Tomishige Keiichi
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 60 Pages: 3681~3684

    • DOI

      10.1039/D4CC00186A

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Revealing the evolution of local structures in the formation process of alkaline earth metal cation-containing zeolites from glasses2024

    • Author(s)
      Hu Peidong、Deguchi Makiko、Yamada Hiroki、Kobayashi Kentaro、Ohara Koji、Sukenaga Sohei、Ando Mariko、Shibata Hiroyuki、Machida Akihiko、Yanaba Yutaka、Liu Zhendong、Okubo Tatsuya、Wakihara Toru
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 26 Pages: 116~122

    • DOI

      10.1039/D3CP04954J

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Dealumination of RHO zeolite by acid treatment and recrystallization with organic pore filler2024

    • Author(s)
      Yoshioka Tatsushi、Iyoki Kenta、Yanaba Yutaka、Okubo Tatsuya、Wakihara Toru
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 132 Pages: 45~49

    • DOI

      10.2109/jcersj2.23156

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Construction of Paired Al Sites in High-silica MFI-type Zeolite Framework via Transcription-induced Method2023

    • Author(s)
      IMANISHI Yoshiyasu、OSUGA Ryota、MURAMATSU Atsushi、YABUSHITA Mizuho
    • Journal Title

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      Volume: 66 Pages: 246~253

    • DOI

      10.1627/jpi.66.246

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] One-Pot Synthesized Fe-AEI Zeolite Catalysts Contribute to Direct Oxidation of Methane2023

    • Author(s)
      Xiao Peipei、Nakamura Kengo、Lu Yao、Huang Jun、Wang Lizhuo、Osuga Ryota、Nishibori Maiko、Wang Yong、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 16168~16178

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c04675

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Hydrophobicity Manipulation of Titanium Silicalite-1 with Enhanced Catalytic Performance via Liquid-Mediated Defect Healing Treatment2023

    • Author(s)
      Li Boqing、Iyoki Kenta、Techasarintr Piyapatch、Elangovan Shanmugam P.、Simancas Raquel、Okubo Tatsuya、Yokoi Toshiyuki、Wakihara Toru
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 15155~15163

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c03339

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Highly Effective Cu/AEI Zeolite Catalysts Contribute to Continuous Conversion of Methane to Methanol2023

    • Author(s)
      Xiao Peipei、Wang Yong、Nakamura Kengo、Lu Yao、De Baerdemaeker Trees、Parvulescu Andrei-Nicolae、M?ller Ulrich、De Vos Dirk、Meng Xiangju、Xiao Feng-Shou、Zhang Weiping、Marler Bernd、Kolb Ute、Osuga Ryota、Nishibori Maiko、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 11057~11068

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02271

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Zeolite-based catalysts for oxidative upgrading of methane: design and control of active sites2023

    • Author(s)
      Yabushita Mizuho、Osuga Ryota、Yokoi Toshiyuki、Muramatsu Atsushi
    • Journal Title

      Catalysis Science &amp; Technology

      Volume: 13 Pages: 4020~4044

    • DOI

      10.1039/D3CY00482A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fast Synthesis of CHA-type Zeolite Using Dealuminated Amorphous Aluminosilicates with High Reactivity2023

    • Author(s)
      Sada Yuki、Miyagi Shoko、Yoshioka Masato、Ishikawa Tomoya、Naraki Yusuke、Sano Tsuneji、Okubo Tatsuya、Wakihara Toru
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 52 Pages: 691~695

    • DOI

      10.1246/cl.230243

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ゼオライト骨格中ヘテロ原子の局所構造と化学状態に与える吸着水の影響2024

    • Author(s)
      程田将士、二宮翔、大須賀遼太、田中銀平、村松淳司、西堀麻衣子
    • Organizer
      日本セラミックス協会2024年年会
  • [Presentation] 放射光X線分光によるゼオライト骨格中ヘテロ原子の構造解析2024

    • Author(s)
      西堀麻衣子
    • Organizer
      第7回ゼオライトセミナー
    • Invited
  • [Presentation] 放射光X線分光によるFe含有ゼオライト中ヘテロ原子の局所構造解析2024

    • Author(s)
      二宮翔
    • Organizer
      触媒学会東日本支部講演会
    • Invited
  • [Presentation] 放射光X線分光によるゼオライト骨格中吸着水の吸着構造の解析2023

    • Author(s)
      程田将士、二宮翔、田中銀平、大須賀遼太、藪下瑞帆、村松淳司、西堀麻衣子
    • Organizer
      第53回石油・石油化学討論会
  • [Presentation] 放射光X線分光によるゼオライト骨格中ヘテロ原子-吸着水間相互作用の解析2023

    • Author(s)
      程田将士、二宮翔、大須賀遼太、田中銀平、藪下瑞帆、村松淳司、西堀麻衣子
    • Organizer
      第132回触媒討論会
  • [Presentation] X-ray absorption and emission spectroscopy for structure analysis of Fe-substituted zeolites synthesized by mechanochemical method2023

    • Author(s)
      Maiko Nishibori, Kakeru Ninomiya, Ryota Osuga, Ginpei Tanaka, Masashi Hodota, Mizuho Yabushita, Kiyoshi Kanie, Atsushi Muramatsu
    • Organizer
      9th Conference of the Federation of the European Zeolite Associations
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Fluoride-free synthesis of high-silica CHA-type zeolites and its catalytic application for the MTO reaction2023

    • Author(s)
      Ryota Osuga, Mizuho Yabushita, Takeshi Matsumoto, Masato Sawada, Toshiyuki Yokoi, Kiyoshi Kanie, Atsushi Muramatsu
    • Organizer
      The 19th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] メカノケミカル法を用いたFe置換MWW型ゼオライトの合成2023

    • Author(s)
      大須賀 遼太, 田中 銀平, 藪下 瑞帆, 二宮 翔, 真木 祥千子, 西堀 麻衣子, 蟹江 澄志, 村松 淳司
    • Organizer
      石油学会 第65回年会(第71回研究発表会)
  • [Presentation] Mechanochemical route for synthesis of Fe-substituted zeolites with well-dispersed framework Fe species2023

    • Author(s)
      Atsushi Muramatsu, Hiroki Kobayashi, Ginpei Tanaka, Mizuho Yabushita, Ryota Osuga, Kakeru Ninomiya, Masaki Matsubara, Sachiko Maki, Maiko Nishibori, Kiyoshi Kanie
    • Organizer
      9th Conference of the Federation of the European Zeolite Associations
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] MFI型金属含有ゼオライト触媒を用いた酸化的メタン改質反応2023

    • Author(s)
      道信 亮真, 大須賀 遼太, 二宮 翔, 藪下 瑞帆, 西堀 麻衣子, 蟹江 澄志, 横井 俊之, 村松 淳司
    • Organizer
      第132回触媒討論会
  • [Presentation] MFI型アルミノシリケートを用いた酸化的メタン改質反応2023

    • Author(s)
      道信 亮真, 大須賀 遼太, 二宮 翔, 藪下 瑞帆, 西堀 麻衣子, 蟹江 澄志, 横井 俊之, 村松 淳司
    • Organizer
      第53回石油・石油化学討論会
  • [Presentation] Development of Porous and Crystalline Metallosilicates with Unique Catalytic Property and Adsorption Behavior2023

    • Author(s)
      Mizuho Yabushita
    • Organizer
      The 7th Symposium for the Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics and the 6th Symposium on International Joint Graduate Program in Materials Science and Spintronics
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ゼオライト触媒を用いたメタンの酸化的改質反応2023

    • Author(s)
      道信 亮真, 大須賀 遼太, 二宮 翔, 藪下 瑞帆, 松原 正樹, 西堀 麻衣子, 蟹江 澄志, 横井 俊之, 村松 淳司
    • Organizer
      第27回JPIJS若手研究者のためのポスターセッション
  • [Presentation] In-situ 赤外分光法を駆使した固体触媒表面の活性点構造解析2023

    • Author(s)
      大須賀遼太
    • Organizer
      第8回フロンティア触媒設計セミナー
    • Invited
  • [Presentation] 赤外分光法を用いたゼオライトの触媒特性評価2023

    • Author(s)
      大須賀遼太
    • Organizer
      第6回ゼオライトセミナー/GSCセミナー

URL: 

Published: 2024-12-25  

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