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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Creation of Innovative Energy Storage Devices Using Atomic Layer Technology

Research Project

Project/Area Number 21H05015
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

長田 実  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 教授 (10312258)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 森 茂生  大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20251613)
小林 亮  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 准教授 (50613395)
山本 瑛祐  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 助教 (60827781)
Project Period (FY) 2021-07-05 – 2026-03-31
Keywords酸化物原子膜 / ナノシート / 誘電体 / 蓄電キャパシタ
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、次世代蓄電デバイスの開発を目指した新たな試みとして、層状酸化物の単層剥離により得られる酸化物原子膜「ナノシート」に注目し、ナノシートをベースとする革新的誘電材料・デバイスの開発を行う。本年度は、高誘電性ナノシートにおける臨界物性の検証とともに、特性制御による高誘電率化を目指した研究を進めた。
KNbO3, KLaNb2O7, KCa2Nam-3NbmO3m+1 (m = 3~6)およびその同型置換体の単層剥離により、ペロブスカイト1格子単位(~ 0.4 nm)で厚みを精密に制御したペロブスカイトナノシートを合成し、走査型プローブ顕微鏡により0.5 ~ 3 nmの臨界膜厚での誘電・強誘電物性の検証を行った。その結果、ナノシートでは、従来材料 (BaTiO3など) で臨界膜厚とされる~1.5 nm (3格子)以下においても誘電・強誘電物性が維持されることを確認した。この知見をベースに、蓄電デバイス応用に好適な高誘電率と高耐電圧を併せ持つ新材料の開発を行った。ナノシートで最高の誘電率 (>500)を示すCa2Nam-3MmO3m+1(M= Nb, Ta)に対して、元素置換による高誘電率化やバンド構造制御による耐電圧特性の制御を試みた。その結果、Bi, Ti置換による特性制御を実現し、特に、Bi, Ti同時置換体において巨大誘電率 (>1000)を有する新材料を発見した。さらに、高誘電性ナノシート開発の新しい試みとして、BaTiO3のナノシート化に挑戦した。最近開発した鋳型合成法を利用し、厚さ1 nmのTiO2ナノシートを鋳型とした表面トポタクティック反応により、膜厚~1.5 nm(3格子)のBaTiO3ナノシートの合成に成功した。走査型プローブ顕微鏡による特性評価の結果、ナノシートでは表面構造緩和により巨大分極が発現することを見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初予定していた高誘電性ナノシートの臨界物性検証とともに、特性制御による高誘電率化が実現し、蓄電デバイス応用への新展開が図れた。特に、巨大誘電率を有する新材料の開発とともに、BaTiO3ナノシートの合成に成功した点は大きな収穫であり、当初を上回る成果であった。尚、巨大誘電率材料については産業応用の観点からも重要であり、論文投稿とともに、特許出願を行った。また、次年度に計画している集積技術、蓄電特性評価についても一部前倒しで推進した。

Strategy for Future Research Activity

本年度開発した巨大誘電率を示すBi, Ti同時置換体をベースに、第一原理計算に基づく材料設計により元素置換やバンド構造制御を行い、分極構造の最適化による誘電率の向上や耐電圧特性、耐熱性の制御を試みる。新規高誘電体の候補物質の絞り込みのため、材料インフォマティクスを利用したデータ駆動型材料探索も実施する。さらに、薄膜・デバイス製造、蓄電特性評価にかかわる多角的な検討を行い、革新的誘電材料・デバイスの研究を加速させる。

  • Research Products

    (30 results)

All 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (22 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 8 results) Patent(Industrial Property Rights) (3 results)

  • [Int'l Joint Research] 延世大学/高麗大学(韓国)

    • Country Name
      KOREA (REP. OF KOREA)
    • Counterpart Institution
      延世大学/高麗大学
  • [Int'l Joint Research] 清華大学/南京大学/重慶大学(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      清華大学/南京大学/重慶大学
    • # of Other Institutions
      3
  • [Journal Article] Solution-Processed Two-Dimensional Metal Oxide Anticorrosion Nanocoating2021

    • Author(s)
      L. Nurdiwijayanto, H. Nishijima, Y. Miyake, N. Sakai, M. Osada, T. Sasaki, T. Taniguchi
    • Journal Title

      Nano Letters

      Volume: 21 Pages: 7044-7049

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.1c02581

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Construction of Multilayer Films and Superlattice- and Mosaic-like Heterostructures of 2D Metal Oxide Nanosheets via a Facile Spin-Coating Process2021

    • Author(s)
      H. Yano, N. Sakai, Y. Ebina, R. Ma, M. Osada, K. Fujimoto, T. Sasaki
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 13 Pages: 43258-43265

    • DOI

      10.1021/acsami.1c11463

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 無機2次元ナノシートが拓く原子層技術2021

    • Author(s)
      長田 実
    • Journal Title

      まてりあ

      Volume: 60 Pages: 628-633

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 二次元物質が拓く新しいセラミックス技術2022

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      日本セラミックス協会第60回セラミックス基礎科学討論会
    • Invited
  • [Presentation] 2次元物質を利用した高速・液相ナノコーティング2022

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      科学技術振興機構 新技術説明会
    • Invited
  • [Presentation] Atomic Layer Engineering of 2D Perovskites for Tailored High-k Ferroelectrics2021

    • Author(s)
      Minoru Osada
    • Organizer
      12th Recent Progress in Graphene and Two-dimensional Materials Research Conference (RPGR 2021)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] The Rise of 2D Architectonics2021

    • Author(s)
      Minoru Osada
    • Organizer
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021 (ICMaSS2021)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Single Droplet Assembly for 2D electronics2021

    • Author(s)
      Minoru Osada
    • Organizer
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021 (ICMaSS2021)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Dielectric/Ferroelectric Responses in Dion-Jacobson Layered Perovskites and their Derivative Nanosheets2021

    • Author(s)
      Kota Nakazaki, Eisuke Yamamoto, Makoto Kobayashi, Minoru Osada
    • Organizer
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021 (ICMaSS2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Exfoliation of Layered Oxynitride Perovskites into Ca2Nb3O10-xNx Nanosheets2021

    • Author(s)
      Hikaru Sugimoto, Makoto Kobayashi, Eisuke Yamamoto, Minoru Osada
    • Organizer
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021 (ICMaSS2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Dielectric and Energy Storage Performances of PVDF-based Composites with 2D High-k Nanosheets2021

    • Author(s)
      Ki Nam Byun, Eisuke Yamamoto, Makoto Kobayashi, Minoru Osada
    • Organizer
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021 (ICMaSS2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Study on Synthesis of Cationic Bismuth Oxyfluoride Nanosheets2021

    • Author(s)
      Tsubasa Tasaka, Makoto Kobayashi, Eisuke Yamamoto, Minoru Osada
    • Organizer
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021 (ICMaSS2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 2次元材料が拓く量子・ナノエレクトロニクス2021

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      日本学術振興会第31委員会、量子・ナノエレクトロニクス材料の現状と将来展望
    • Invited
  • [Presentation] 原子数個の厚さの二次元物質 ~ナノが拓く未来材料技術~2021

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      名古屋大学協力会研究シーズ提案セミナー
    • Invited
  • [Presentation] ナノシートが拓く新しいコーティング2021

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      日本ファインセラミックス協会 新技術研究会
    • Invited
  • [Presentation] Rb4Nb6O17の結晶構造解析と剥離ナノシート化2021

    • Author(s)
      井原颯紀, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2021年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] 層状ペロブスカイトKCa2NaNb4O13のフラックス結晶成長条件の検討2021

    • Author(s)
      後藤雄太, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2021年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] Dion-Jacobson 型ペロブスカイト強誘電体と剥離ナノシートの特性評価2021

    • Author(s)
      中崎康太, 山本瑛祐, 小林亮, 長田実
    • Organizer
      2021年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] ビスマス含有酸フッ化物ナノシートの超音波剥離合成2021

    • Author(s)
      田坂翼, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2021年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] 電荷補償型窒素導入による層状酸窒化物ペロブスカイトの合成と剥離ナノシート化2021

    • Author(s)
      杉本光輝, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      第52回 中部化学関係学協会支部連合秋季大会
  • [Presentation] 層状酸窒化物ペロブスカイトの剥離によるCa2Nb3O10-xNxナノシートの合成2021

    • Author(s)
      杉本光輝, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第34回秋季シンポジウム
  • [Presentation] Dion-Jacobson型ペロブスカイト強誘電体の特性評価と剥離ナノシート化2021

    • Author(s)
      中崎康太, 山本瑛祐, 小林亮, 長田実
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第34回秋季シンポジウム
  • [Presentation] Ca2NaNb4O13ペロブスカイトナノシートの熱安定性評価2021

    • Author(s)
      草間悠貴, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第34回秋季シンポジウム
  • [Presentation] BiNb2O7ペロブスカイトナノシートの合成における剥離条件の検討2021

    • Author(s)
      大原幹生, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第34回秋季シンポジウム
  • [Presentation] 溶液化学プロセスによる層状酸フッ化物からのビスマス含有ナノシートの剥離合成2021

    • Author(s)
      田坂翼, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第34回秋季シンポジウム
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 高誘電性原子膜2021

    • Inventor(s)
      長田 実, 小林 亮, 山本瑛祐
    • Industrial Property Rights Holder
      長田 実, 小林 亮, 山本瑛祐
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2021-166184
  • [Patent(Industrial Property Rights)] ナノシートの稠密単層膜から成る薄膜の製造方法、及び、その薄膜の用途2021

    • Inventor(s)
      長田 実, 施 越, 小林 亮, 山本瑛祐
    • Industrial Property Rights Holder
      長田 実, 施 越, 小林 亮, 山本瑛祐
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2021-166185
  • [Patent(Industrial Property Rights)] キャパシタ型蓄電デバイス2021

    • Inventor(s)
      長田 実, 海老名保男, 佐々木高義
    • Industrial Property Rights Holder
      長田 実, 海老名保男, 佐々木高義
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2021-202202

URL: 

Published: 2022-12-28  

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