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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Creation of Innovative Energy Storage Devices Using Atomic Layer Technology

Research Project

Project/Area Number 21H05015
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

長田 実  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 教授 (10312258)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 森 茂生  大阪公立大学, 大学院工学研究科, 教授 (20251613)
小林 亮  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 准教授 (50613395)
山本 瑛祐  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 助教 (60827781)
Project Period (FY) 2021-07-05 – 2026-03-31
Keywords2次元材料 / 誘電体 / 原子膜技術 / 蓄電デバイス
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、次世代蓄電デバイスの開発を目指した新たな試みとして、酸化物原子膜「ナノシート」をベースとする革新的誘電材料・デバイスの開発を行う。本年度は、原子膜の材料開発、集積・デバイスにかかわる多角的な検討を行った。
材料面では、高誘電性ペロブスカイトナノシート(Ca2Nam-3NbmO3m+1; m = 3~6)(εr = 210~470)をベースに、第一原理計算を援用した材料設計により特性制御を実現し、Ti, Bi置換体において、当初目標値を上回る高誘電率(> 1000)を有する新規材料の開発に成功した。これにより、蓄電デバイスに好適な高誘電率(> 800)と高耐電圧(> 4 MV/cm)を併せ持つ新規材料の利用が可能となり、蓄電デバイスの高エネルギー化に向けた道筋が拓けた。さらに、典型誘電体におけるナノシート技術の適用や電極ナノシートの開発を目指し、ボトムアップ合成技術による非層状材料のナノシート化に挑戦した。その結果、BaTiO3強誘電体原子膜、高絶縁性アモルファスシリカ、白金ナノシートの精密合成など、材料合成、機能開拓において当初の研究計画において予見していなかった新たな展開がみられた。
他方、デバイス面では、Ca2Nam-3NbmO3m+1ナノシートのキャパシタを作製し、蓄電デバイスの特性評価を実施した。その結果、ナノシートキャパシタでは、高誘電率化と高耐電圧化が同時に実現し、従来の高誘電体、強誘電体薄膜で到達困難な高エネルギー密度(150~270 J/cm3)を実現した。以上の研究を通し、蓄電キャパシタの開発におけるナノシート技術の有効性を確認した。さらに、蓄電デバイス製造に向けた集積加工、デバイス技術の開発も進め、高速自動製膜、ダメージフリーリソグラフィーなどの周辺技術も充実させ、2次元材料分野の発展に貢献した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究において、ナノシートの材料設計、合成、評価、集積加工、デバイスにかかわる多角的な検討を行ったことにより、ナノシートをベースとする革新的誘電材料・デバイスの基盤構築につながった。
材料面では、高誘電性ペロブスカイトナノシートをベースに、第一原理計算を援用した材料設計により特性制御を実現し、当初目標値を上回る高誘電率(>1000)を有する新規材料の開発に成功した。これにより、蓄電デバイスに好適な高誘電率(> 800)と高耐電圧(> 4 MV/cm)を併せ持つ新規材料の利用が可能となり、蓄電デバイスの高エネルギー化に向けた道筋が拓けた。さらに、ボトムアップ合成技術によるBaTiO3強誘電体原子膜、電極ナノシートの精密合成など、材料合成、機能開拓において当初の研究計画において予見していなかった新たな展開がみられた。特に、今回合成に成功した単位格子3個のBaTiO3強誘電体は、自立膜としては最も薄い膜厚であり、超薄膜における臨界物性の解明やデバイスの小型化に重要な指針を与えるものと期待される。
他方、デバイス面では、研究代表者らのシーズ材料(Ca2Nam-3NbmO3m+1)に対して、キャパシタを作製し、蓄電デバイスの特性評価を実施したところ、従来の高誘電体、強誘電体薄膜で到達困難な高エネルギー密度(150~270 J/cm3)が実現することを確認した。さらに、集積加工、デバイス技術の開発も進め、蓄電デバイス製造に好適な高速自動製膜、ダメージフリーリソグラフィーなどの周辺技術も充実させ、2次元材料分野の発展に貢献している。
以上から判断し、「順調に研究が進展しており、期待どおりの成果が見込まれる」とさせて頂いた。

Strategy for Future Research Activity

これまでの研究を通し、ペロブスカイトナノシートでは、巨大分極(高誘電率化)と高耐電圧化が同時に実現し、従来のトレードオフを解消した蓄電デバイスの設計・開発が可能となることが明らかになりつつある。2023年度以降は、材料開拓、デバイス応用に注力し、申請時に掲げた、以下の【核心をなす学術的問い】を探究し、2次元物質、誘電体分野の新しい材料フロンティア開拓、蓄電デバイスの革新の実現を目指す。

1)【ナノ誘電体の学理探究】ナノシートにより、高誘電率、高耐電圧を併せ持つ誘電材料を実現できるか?トレードオフを解消しつつ、どこまで高誘電率化できるか?

2)【蓄電デバイスの革新】ナノシートの誘電キャパシタにより、従来の誘電材料の性能を凌駕し、リチウム二次電池に匹敵する高エネルギー密度を実現できるか?

  • Research Products

    (54 results)

All 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (9 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 9 results,  Open Access: 3 results) Presentation (33 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 9 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (7 results) (of which Overseas: 3 results)

  • [Int'l Joint Research] 延世大学/高麗大学/韓国科学技術院(韓国)

    • Country Name
      KOREA (REP. OF KOREA)
    • Counterpart Institution
      延世大学/高麗大学/韓国科学技術院
    • # of Other Institutions
      2
  • [Int'l Joint Research] 中国科学院/南京大学(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      中国科学院/南京大学
  • [Int'l Joint Research] 国立台湾大学(その他の国・地域 台湾)

    • Country Name
      その他の国・地域
    • Counterpart Institution
      国立台湾大学
  • [Journal Article] Ultrahigh Energy Storage in 2D High-κ Perovskites2023

    • Author(s)
      H.-J. Kim, S. Morita, K.-N. Byun, Y. Shi, T. Taniguchi, E. Yamamoto, M. Kobayashi, Y. Ebina, T. Sasaki, M. Osada
    • Journal Title

      Nano Letters

      Volume: - Pages: -

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.3c00079

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Molecularly Thin BaTiO3 Nanosheets with Stable Ferroelectric Response2023

    • Author(s)
      K. Hagiwara, K.-N. Byun, S. Morita, E. Yamamoto, M. Kobayashi, X. Liu, M. Osada
    • Journal Title

      Advanced Electronic Materials

      Volume: 9 Pages: 2201239

    • DOI

      10.1002/aelm.202201239

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Automated One-Drop Assembly for Facile 2D Film Deposition2023

    • Author(s)
      Y. Shi, E. Yamamoto, M. Kobayashi, M. Osada
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: - Pages: -

    • DOI

      10.1021/acsami.3c02250

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Free-Standing Molecularly Thin Amorphous Silica Nanosheets2023

    • Author(s)
      E. Yamamoto, K. Fujihara, Y. Takezaki, K. Ito, Y. Shi, M. Kobayashi, M. Osada
    • Journal Title

      Small

      Volume: 19 Pages: -

    • DOI

      10.1002/smll.202300022

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Damage-Free LED Lithography for Atomically Thin 2D Material Devices2023

    • Author(s)
      Y. Shi, T. Taniguchi, K-N. Byun, D. Kurimoto, E. Yamamoto, M. Kobayashi, K. Tsukagoshi, M. Osada
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 13 Pages: 2583

    • DOI

      10.1038/s41598-023-29281-w

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Improved Energy Storage Performance of PVDF Nanocapacitors by Utilizing 2D Inorganic Barrier2023

    • Author(s)
      K.-N. Byun, E. Yamamoto, M. Kobayashi, M. Osada
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 52 Pages: 51-54

    • DOI

      10.1246/cl.220466

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Composite Design of 2D Inorganic Nanosheets for Flexible Energy Storage Capacitors2023

    • Author(s)
      K.-N. Byun, Y. Shi, E. Yamamoto, M. Kobayashi, M. Osada
    • Journal Title

      J. Ceram. Soc. Jpn

      Volume: 131 Pages: 77-82

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22150

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Advances in Dielectric Performance of Atomically Engineered Sr1.8Bi0.2Nb3O10 Perovskite Nanosheet Thin Films2022

    • Author(s)
      H. Yim, S. Y. Yoo, H. Choi, H. J. Chang, S-J. Hwang, S. Nahm, M. Osada, J-W. Choi
    • Journal Title

      J. Alloy. Comp.

      Volume: 925 Pages: 166606

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2022.166606

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Tailored Synthesis of Molecularly Thin Platinum Nanosheets Using Designed 2D Surfactant Solids2022

    • Author(s)
      E. Yamamoto, A. Suzuki, M. Kobayashi, M. Osada
    • Journal Title

      Nanoscale

      Volume: 14 Pages: 11561-11567

    • DOI

      10.1039/D2NR01807A

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 新規Dion-Jacobson型ペロブスカイト強誘電体 Cs(Bi2Srn-3)(Tin-1Nb)O3n+1 (n=4)の合成と特性評価2023

    • Author(s)
      森田 秀, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      日本セラミックス協会2022年年会
  • [Presentation] Dion-Jacobson 型層状ペロブスカイトRbBi2Ti2NbO10の特性制御2023

    • Author(s)
      西橋慧太, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      日本セラミックス協会2022年年会
  • [Presentation] 新規Dion-Jacobson型ペロブスカイト強誘電体の合成と特性評価2023

    • Author(s)
      森田 秀, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      DEJI2MA第一回公開討論会
  • [Presentation] 層状ペロブスカイトRbBi2Ti2NbO10強誘電体の特性制御2023

    • Author(s)
      西橋慧太, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      DEJI2MA第一回公開討論会
  • [Presentation] 非層状化合物原子膜の精密合成2023

    • Author(s)
      山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      DEJI2MA第一回公開討論会
  • [Presentation] 原子膜技術による新規環境・エネルギー材料の創製2023

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      DEJI2MA第一回公開討論会
    • Invited
  • [Presentation] One-drop approach for 2D electronics2022

    • Author(s)
      Minoru Osada
    • Organizer
      Recent Progress in Graphene and 2D Materials Research (RPGR2022)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 2D Oxides: To Graphene and Beyond?2022

    • Author(s)
      Minoru Osada
    • Organizer
      International Workshop on Physics and Chemistry of Electronic Materials
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] One-drop approach for wafer-scale 2D nanosheet assembly2022

    • Author(s)
      Yue Shi, Minoru Osada
    • Organizer
      The 5th International Conference on Nanospace Materials (ICNM2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of Perovskite Oxynitride Nanosheets, Ca2Nb3O10-xNx, with Controlled Band Structures2022

    • Author(s)
      Makoto Kobayashi, Hikaru Sugimoto, Eisuke Yamamoto, Minoru Osada
    • Organizer
      2nd International Symposium on DEJI2MA
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Band Engineering of Inorganic Nanosheets via Anion-substitution2022

    • Author(s)
      Makoto Kobayashi, Eisuke Yamamoto, Minoru Osada
    • Organizer
      6th International Symposium on Visualization in Joining (Visual-JW 2022)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 2次元物質でつくる新しい誘電体2022

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      Keithley Days 2022
    • Invited
  • [Presentation] 2次元物質でつくる新しい機能材料2022

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      名古屋大学第26回VBLシンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 2次元物質でつくる未来材料2022

    • Author(s)
      長田 実
    • Organizer
      日本学術振興会A3フォーサイト事業
    • Invited
  • [Presentation] 界面活性剤固体でつくる新しい二次元材料2022

    • Author(s)
      山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      第12回 酸化物研究の新機軸に向けた学際討論会
    • Invited
  • [Presentation] 新規Dion-Jacobson型ペロブスカイト強誘電体の合成と特性評価2022

    • Author(s)
      森田 修, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] K(Ca1-xSrx)3Nb3TiO13ペロブスカイトの合成と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      上田怜央, 小林 亮, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] Dion-Jacobson型層状ペロブスカイトRbBi1-xLaxNb2O7の特性評価と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      大原幹生, 小林 亮, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] Na内包ペロブスカイトナノシートの熱安定性評価2022

    • Author(s)
      草間悠貴, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] 層状ペロブスカイトKCa2NaNb4O13のフラックス結晶成長と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      後藤雄太, 小林 亮, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] 酸窒化チタンナノシートの合成と電子構造評価2022

    • Author(s)
      萩島直樹, 小林 亮, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
  • [Presentation] タングステン複合酸化物のナノシート化とその精密集積および光学特性評価2022

    • Author(s)
      常松裕史, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      第53回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
  • [Presentation] 非線形光学特性を有するカチオン性酸フッ化ビスマスナノシートの合成2022

    • Author(s)
      小林 亮, 田坂 翼, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      第53回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
  • [Presentation] 酸化タングステンナノシートの精密集積と光学特性評価2022

    • Author(s)
      常松裕史, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第35回秋季シンポジウム
  • [Presentation] 二次元界面活性剤固体の設計と原子層ブロックの新展開2022

    • Author(s)
      山本瑛祐, 鈴木晶子, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第35回秋季シンポジウム
  • [Presentation] 界面活性剤固体を利用した二次元材料合成の新展開2022

    • Author(s)
      山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      粘土学会若手の会 第13回若手研究者研究発表会
  • [Presentation] 層状ポリタングステン酸塩の剥離ナノシート化と光学特性評価2022

    • Author(s)
      常松裕史, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ(2022)
  • [Presentation] Na含有ペロブスカイトナノシートの熱安定性評価2022

    • Author(s)
      草間悠貴, 小林 亮, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ(2022)
  • [Presentation] Dion-Jacobson型層状ペロブスカイトRbBi1-xLaxNb2O7の合成と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      大原幹生, 小林 亮, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ(2022)
  • [Presentation] 電荷補償型元素置換による層状酸窒化チタンの合成と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      萩島直樹, 小林 亮, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ(2022)
  • [Presentation] 層状化合物(K, Rb, Cs)4Nb6O17の合成と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      井原颯紀, 小林 亮, 山本瑛祐, 長田 実
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ(2022)
  • [Presentation] Dion-Jacobson型ペロブスカイト強誘電体の精密合成と特性評価2022

    • Author(s)
      森田 秀, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      日本電子材料技術協会 第59回 秋期講演大会
  • [Presentation] 層状タングステン酸化物の剥離ナノシート化とその精密集積膜2022

    • Author(s)
      常松裕史, 山本瑛祐, 小林 亮, 長田 実
    • Organizer
      日本電子材料技術協会 第59回 秋期講演大会
  • [Remarks] 究極な薄さの強誘電体原子膜の合成に成功 ~60℃の低温水溶液プロセスで実現

    • URL

      https://www.nagoya-u.ac.jp/researchinfo/result/2023/02/-60.html

  • [Remarks] 究極の薄さのアモルファスシリカ:界面活性剤でつくるナノの反応容器で実現

    • URL

      https://www.nagoya-u.ac.jp/researchinfo/result/2023/03/post-468.html

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 非層状系コロイド状単結晶性酸化物ナノシートの合成法2023

    • Inventor(s)
      山本瑛祐, 長田 実, 小林 亮, 伊東健太郎
    • Industrial Property Rights Holder
      山本瑛祐, 長田 実, 小林 亮, 伊東健太郎
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2023-000185
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 高誘電性原子膜2022

    • Inventor(s)
      長田 実, 小林 亮, 山本瑛祐
    • Industrial Property Rights Holder
      長田 実, 小林 亮, 山本瑛祐
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2022/037372
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] ナノシートの稠密単層膜から成る薄膜の製造方法、及び、その薄膜の用途2022

    • Inventor(s)
      長田 実, 施 越, 小林 亮, 山本瑛祐
    • Industrial Property Rights Holder
      長田 実, 施 越, 小林 亮, 山本瑛祐
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2022/037373
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 分子膜、分子膜集積体、赤外線遮蔽膜、および構造体2022

    • Inventor(s)
      常松裕史, 長田 実
    • Industrial Property Rights Holder
      常松裕史, 長田 実
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2022/039945
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 導電性酸化物分子膜、導電性酸化物分子膜集積体、導電膜、導電体、および構造体2022

    • Inventor(s)
      常松裕史, 長田 実
    • Industrial Property Rights Holder
      常松裕史, 長田 実
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2022-175153
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 酸化物分子膜、酸化物分子膜集積体、酸化物薄膜、構造体、および酸化物分子膜の製造方法2022

    • Inventor(s)
      常松裕史, 長田 実
    • Industrial Property Rights Holder
      常松裕史, 長田 実
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2022-175154
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 結晶配向膜、構造体、結晶配向膜の製造方法2022

    • Inventor(s)
      常松裕史, 長田 実
    • Industrial Property Rights Holder
      常松裕史, 長田 実
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2022-175155

URL: 

Published: 2023-12-25  

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