2021 Fiscal Year Annual Research Report
極低温までの光吸収・解離分光で解明する銀クラスターの集団励起発現過程
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21J12060
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
河野 聖 九州大学, 理学府, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2021-04-28 – 2023-03-31
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| Keywords | 金属クラスター / 銀 / キャビティリングダウン分光 / 光吸収スペクトル / 電子励起 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
当初は液体窒素における光解離・吸収分光の遂行を予定していたが、研究計画を変更して、常温における測定結果の発表に向けての実験および理論的解析を行った。
我々の実験装置では、サイズ選別した気相銀クラスター正イオンを高反射率ミラー間に電気的に捕捉し、入射光の実効光路長を稼ぐことによって希薄試料の光吸収を直接測定を可能にする。この際、イオンは空間的に不均一な密度分布を持ち、これが光吸収断面積の実験的評価に影響する。そのため、適切な実験条件、および実効イオン密度の評価方法を探索した。また、単一のミラー対では十分な反射率を持つ波長範囲が限られており、従って吸収スペクトルの一部しか測定することができないが、設計波長の異なる複数のミラー対を新たに導入し、光解離に依らずに広範な波長範囲の光吸収スペクトルの測定を可能とした。現在55量体以上の数サイズの巨大なクラスターについて測定を行っており、これらサイズの光吸収断面積を直接決定できたのは類を見ない特筆すべき結果と言える。
理論計算では銀クラスター正イオン40量体までのDFT/TDDFT計算を行い、遷移に関与する素励起の数を表す集団性指標を評価した。遷移確率の大きい励起状態の集団性指標を強く評価するため、実験的に測定した光子エネルギー範囲（2.8-5.0eV）で振動子強度で重みづけした平均的な集団性指標を求めると、サイズとともに単調に増加していくことが分かり、サイズ成長に伴う集団性の発現を捉えることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の予定では液体窒素における光解離・吸収分光を行うこととしていたが、常温における測定結果の発表に向けての実験および理論的解析を優先したため、やや計画の遅れが生じている。しかしその一方で、複数の高反射率ミラー対を導入することで光吸収スペクトルの測定波長範囲を拡大し、光解離に依らずにスペクトル形状の決定を可能とするなど、当初の研究計画にはなかった進捗が生まれており、これらの状況を考慮して「おおむね順調に進展している」と判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
先ず早急に常温での結果の更なる解析を行い、学術論文として報告する。その後、当初の計画に従って液体窒素温度・および液体ヘリウム温度における光解離・吸収分光を遂行する。
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Research Products
(3 results)
