2021 Fiscal Year Annual Research Report
White emission of self-trapped excitons in low-dimensonal perovskites
| Project/Area Number |
21J15353
|
|---|
| Research Institution | Yokohama National University |
|---|
Principal Investigator |
ベ 星旻 横浜国立大学, 理工学府, 特別研究員(DC2)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2021-04-28 – 2023-03-31
|
| Keywords | 第一原理計算 / 自己捕獲励起子 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
本研究テーマの目的は、低次元物質における励起子の自己捕獲現象を占有率制限密度半関数法で計算することで、発光スペクトルや捕獲ダイナミックスなどを導出することが目的である。
令和３年度には、零次元ペロブスカイトの一種であるCs3Bi2I9に関して自己捕獲励起子計算を行い、励起子の自己捕獲パターンが少なくとも４つ存在することを示した。各自の捕獲パターンの原子核緩和に伴う励起子自己捕獲の障壁や発光スペクトルを理論的に導出した。
本研究の成果は、令和３年度秋季日本物理学会や国際学会の口頭発表で発信している。それに加えて、類似した励起子捕獲機構を持つ、Mg不純物がドープされたGaNに関して、励起子捕獲に伴う不純物由来の発光スペクトルの計算を行い、発光スペクトルの応力制御について査読論文を発表した。[S. Bae et al., ACS Appl. Elec. Mater., 3, 12, 5257-5264 (November 2021)]物質への応力印加は原子配置に歪みを与えることで、励起子の自己捕獲による原子構造緩和に影響を与え、捕獲エネルギー障壁及び発行スペクトルのコントロールが可能になると期待される。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
自己捕獲励起子による発光スペクトルは、電子や正孔の電荷密度の局在化に伴う原子緩和に大きく影響される。密度半関数法の交換相関半関数の一般的な近似(局所密度近似: Local Density Approximationや一般化勾配近似: Generalized Gradient Approximation)は、局在した電子状態において自己相互作用エラーを含むため、捕獲励起子の計算が困難である。広い範囲の物質における自己相互作用エラーを効果的に補正するために、従来のon-site potentialによる自己相互作用補正に、角運動量の依存性を持たせるように計算計算コードを拡張した。自己相互作用補正のコードの拡張により、異方性が大きい低次元物質について効果的な自己相互作用が可能になり、次元ペロブスカイトCs3Bi2I9における励起子自己捕獲の計算に成功している。
|
| Strategy for Future Research Activity |
自己捕獲励起子の計算のための自己相互作用補正や計算ルーチンが確立したことで、広範囲の低次元物質における発光スペクトルの計算が可能になっている。従来の目標であった、零次元ペロブスカイトにおける励起子自己捕獲計算から、さらに１次元、２次元ペロブスカイトにおける励起子自己捕獲計算に拡張することで、物質の次元による励起子捕獲のメカニズムを系統的に示すことで、高い効率の白色発光材料の学理に基づいた設計指針を与える。
|
