2022 Fiscal Year Research-status Report
その場観察実験と計算機モデリングによる含水ケイ酸塩メルトの構造と圧力効果の解明
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21K03707
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| Research Institution | 一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発 |
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Principal Investigator |
舟越 賢一 一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発, 中性子科学センター, 主任研究員 (30344394)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 含水ケイ酸塩メルト / マグマ / X線 / 中性子 / 高圧 / 構造解析 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
水はマグマに含まれる主要な成分であり、マグマの密度や粘性などの物性は含水量や圧力条件に強く依存することが知られている。これらの物性は、マグマすなわち含水珪酸塩メルトの化学組成や地球内部の深さ（圧力）によって大きく変化し、メルトの構造変化と強く関係していると考えられている。本研究では、シンプルな化学組成の含水ケイ酸塩メルトであるNa2O-SiO2-H2O系メルトについてのX線および中性子を使った高圧実験と、計算機を使ったモデル解析を行うことによってメルト構造の詳細を明らかにし、マグマの物性変化における含水量と圧力の影響を解明することが目的である。
2022年度では、9-12wt%の水を含んだNa2O-8/3SiO2-H2Oメルトについての7 GPaまでの高圧下におけるX線および中性子実験を行った。実験で得られた含水Na2O-8/3SiO2メルトについてのX線構造因子および中性子構造因子に対して、第一原理分子動力学計算を使ったモデル解析を行った結果、メルト構造の基本単位を形成するSiO4四面体におけるSi-O結合距離が加圧とともにわずかに伸びていることが分かった。一方、水を含まないドライのNa2O-8/3SiO2メルトにおけるSi-O結合距離は高圧下でも一定であった。このことから、含水Na2O-8/3SiO2メルトとドライのNa2O-8/3SiO2メルトでは圧力に対して異なるメカニズムで圧縮されていることが示唆される。また、含水Na2O-8/3SiO2メルト中のOH基の数は圧力とともに減少することが分かった。これらの結果から、含水Na2O-8/3SiO2メルトではOH基の再結合によるネットワークの重合化が起こっていることが示唆される。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
本研究で行う含水ケイ酸塩メルトについての高圧中性子実験は世界で初めての試みであり、2021年度では試料容器の開発を行った結果、銀パラジウム合金製の試料容器を用いることによって、5wt%の含水Na2O-8/3SiO2メルトについての5 GPaまでの高圧中性子回折測定に成功した。銀パラジウム合金製試料容器によってさらに水分量の多い試料に対してより高い圧力条件での実験が可能となり、2022年度では含水量と圧力範囲をそれぞれ9-12wt%と7 GPaまで変化させた含水Na2O-8/3SiO2メルトについての高圧X線回折および高圧中性子回折測定に成功した。さらに、実験と同じ化学組成のメルトについての第一原理分子動力学計算を使ったモデル解析を行い、含水Na2O-8/3SiO2メルトの圧縮メカニズムについての新しい知見を得ることができた。
一方、Na2O-SiO2-H2O系メルトの化学組成を変えたメルトについても実験を行うため、2021年度から出発試料を合成するための超高温・急冷装置の製作を進めている。しかし、コロナ禍の影響によって装置の主要部品である高純度カーボンの入手が大幅に遅延し、超高温・急冷装置の完成に至っていない。このため、2022年度の進捗状況については、やや遅れているとした。
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| Strategy for Future Research Activity |
2023年度では、超高温・急冷装置を完成・導入して含水量および化学組成を変えた含水ケイ酸塩メルトの出発試料を合成し、これらのメルトについての高圧下におけるX線回折および中性子回折測定を行う。得られた構造因子をフーリエ変換した動径分布関数を使った解析（PDF解析）を行い、メルトの物性変化を支配していると考えられるマクロ構造（ネットワーク、クラスター）を明らかにする。さらに、実験と同じ化学組成のメルトについての第一原理分子動力学計算によるモデル解析を行い、メルトのミクロ構造（化学種、分子種）を明らかにする。また、得られたNa2O-SiO2-H2O系メルトについてのマクロ構造とミクロ構造における含水量と圧力変化から、含水ケイ酸塩メルトにおける含水量と圧力変化についてのメカニズムを明らかにし、地下深部（高圧）のマグマの密度や粘性などの物性変化との関係を考察する。
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| Causes of Carryover |
2022年度では、化学組成を変えた出発試料を合成するための超高温・急冷装置の製作を進めた。しかし、コロナ禍の影響によって装置の部品となる高純度カーボンの入手が困難となり、超高温・急冷装置の完成・導入に至らなかった。このため、計画していた出発試料の合成ができず、さらにこれらの試料についての高圧X線回折および高圧中性回折測定を中止したことにより、付随する実験消耗品の購入や実験旅費等を使用できなかった。2023年度では、超高温・急冷装置を導入することによって出発試料を合成し、前年度に実施できなかった高圧X線回折および高圧中性回折測定を行う予定であり、未実施分の費用も併せて執行する計画である。
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