2023 Fiscal Year Annual Research Report
格子内酸素により揮発性有機化合物の低温燃焼を可能にする新規な貴金属フリー触媒
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21K04642
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
布谷 直義 大阪大学, 大学院工学研究科, 助教 (40715314)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 環境触媒 / 貴金属フリー / 揮発性有機化合物 / 酸化触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
揮発性有機化合物（VOCs）は、ワックスやインク等の有機溶剤として広く使用されているが、人体や環境に有害な化合物でもある。本研究では、このようなVOCsをできる限り低温で燃焼できる貴金属フリー触媒の開発を目指している。本目的を達成するためには、大気中の酸素だけでは不十分と考えられることから、触媒の格子内酸素をVOCs酸化反応に関与させることが重要と考えられる。
本研究では、格子内に酸化物イオン伝導経路を持つアパタイト型R10Si6O27（R:希土類）に着目した。これらR10Si6O27の希土類イオンの種類を変化させたところ、導電率が増加するに従い、酸素貯蔵放出特性も増加し、さらにPt/R10Si6O27のトルエン燃焼活性も増加することがわかった。最大の酸素貯蔵放出特性および活性は、R = Laの場合において得られた。
また、La10Si6O27に、低価数でありかつ価数変化しやすいCo2+/3+を導入したLa10Si5CoO27-δを合成したところ、高い酸素貯蔵放出特性が得られ、この材料自体を、触媒として用いたところ、トルエンを310℃で完全燃焼できることを明らかにした。ここで、Pt系触媒は高温（1000℃）で失活することが知られているが、La10Si5CoO27-δは1000℃で焼成したにもかかわらず高い活性（310℃で完全燃焼）を有しており、同温度で焼成したPt/Al2O3（290℃で完全燃焼）と同程度の活性であることがわかった。さらに、1400℃で焼成した場合には、La10Si5CoO27-δ（330℃で完全燃焼）はPt/Al2O3（380℃で完全燃焼）を上回る活性を示すことも見出した。
上記に加え、LaOF系材料およびZrSnO4系材料が優れた酸素貯蔵放出特性を示すことを見出し、これらを助触媒としたところ、常圧80℃という温和な条件にもかかわらず、液相中のフェノールをそれぞれ97%および99.7%除去できることも明らかにした。
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