2022 Fiscal Year Research-status Report
高周波対応耐熱性絶縁高分子材料の開発と低誘電正接の制御因子解明
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21K04697
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| Research Institution | Toho University |
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Principal Investigator |
石井 淳一 東邦大学, 理学部, 准教授 (30585930)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2026-03-31
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| Keywords | ビス（o-アミノフェノール） / ジカルボン酸クロリド / ポリヒドロキシアミド（PHA） / 溶液加工性生 / ポリベンゾオキサゾール（PBO） / ポリイミド（PI） / 低熱膨張性（低線熱膨張係数CTE） / 低誘電正接（低Df） |
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| Outline of Annual Research Achievements |
優れた誘電特性が期待できるポリベンゾオキサゾール（PBO）フィルムの低熱膨張化について、初年度実績では、線熱膨張係数（CTE）38.5 ppm/Kを達成した。2年目の実績としては、PBOモノマーであるビス（o-アミノフェノール）とジカルボン酸クロリドの改良を進め、合成に成功した。それらモノマーの重合反応性は問題無く、重合し得られたPBO前駆体ポリヒドロキシアミド（PHA）粉末は、溶媒（N-メチル-2-ピロリドン）に対する溶解性が9.7～20 wt%（＠室温）を示し、優れた溶液加工性を有していた。そして、PHAフィルムの熱閉環で得られたPBOフィルムのCTEは32.0～33.5 ppm/Kを示し、初年度よりも低減できた。また、そのPBOフィルムはガラス転移温度が332～338 ℃と十分に高く、窒素下における5 %重量減少温度も471～563 ℃を示した。一方、申請時に計画した樹脂の化学構造と誘電正接（Df）の関係については、化学構造中の極性基をできるだけ排除して低吸湿化することで低Dfになる傾向を確認し、そして無極性置換基を高分子主鎖に導入することで、その効果が高まることを見出した。具体的には、系統的に化学構造を変化させた種々のポリイミド（PI）の中で、それらの特徴を併せ持つPIのDfが0.003（測定周波数10 GHz）になることがわかり、4,4'-ビフタル酸無水物と1,4-フェニレンジアミンから合成される代表的な低熱膨張性PIフィルムのDf値 0.0054（＠10 GHz）よりも低い値を示した。このPIフィルムの他の膜物性は、吸水率0.74 %、引張弾性率6.0 GPa、破断伸度8.9 %、窒素下における5 %重量減少温度499 ℃、室温から分解温度までに明瞭なガラス転移温度は示さず、100～200 ℃の平均CTEは1.7 ppm/Kと優れた寸法安定性をも有していた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2年目は、ポリヒドロキシアミド（PHA）のモノマーを改良し合成に成功した。そして、それらモノマーを用いることでPHAの高い溶液加工性、そしてPHAフィルムを熱閉環して得られる低熱膨張性ポリベンゾオキサゾールフィルム（PBO）の合成も可能になった。更に、ポリイミド（PI）系において、低Df化に有効な化学構造を見出すことができた。これらのことから、申請当初の研究計画に対して、おおむね順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
申請当初の計画通り、低Df 化の制御因子について調査を継続する。特に3年目は、PBOおよびPIフィルムの詳細な膜物性評価を進め、その結果をモノマー分子設計に随時反映させて、フィルムの高性能化を目指す。そして、集積した知見を背景に、優れた特性を示したPBOとPIから低Df化に有効な部分構造を抽出し、両高分子の特徴を兼ね備えたハイブリット化検討に移行できるよう準備を整える。そして、最終目標である「5G用絶縁材料の開発」につなげていく。
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