2023 Fiscal Year Annual Research Report

電場触媒反応場における脱水素反応の低温駆動とその学理

Research Project

Project/Area Number	21K04777
Research Institution	Kochi University
Principal Investigator	小河脩平高知大学, 教育研究部総合科学系複合領域科学部門, 准教授 (40707915)
Project Period (FY)	2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords	資源・エネルギー有効利用技術 / 脱水素反応 / 担持金属触媒 / 低温電場触媒反応 / 低級オレフィン製造
Outline of Annual Research Achievements	低級炭化水素のC-H結合活性化能を有し，外部電場印加によりプロトンを表面で伝導しうる「イオニクス担持金属触媒」の創製に取り組んだ。イオニクス担持金属触媒と外部電場とのシナジー効果により，低温でプロパンの脱水素反応を進行させることを目指した。反応装置には固定床流通式反応器を用い，整粒した触媒を充填し，その両端に直流電流を印加しうるステンレス製電極を設置し，300℃の電場中で反応を行った。触媒としては，酸化セリウムに様々な金属カチオンをドープした複合金属酸化物担体にPtを担持したものを調製して用い，電場中でのプロパン脱水素活性に及ぼす担体の効果について検討を行った。酸化セリウムにPtを担持した触媒を用い，電場中での触媒活性に及ぼす投入電力の影響を検討したところ，プロパン転化率は投入電力に依存して増加することを見出した。次に，種々の酸化物担体にPtを担持した触媒を用い，投入電力を変化させながら活性試験を行った。その結果，酸化セリウムのセリウムカチオンの一部をジルコニウムカチオンやガリウムカチオンで置換した担体を用いた際には，酸化セリウム担体を用いた時に比べ，同じ投入電力の時のプロパン転化率が1.3～2倍になった。電場印加によって誘起される表面プロトン伝導が，炭化水素のC-H結合解離に重要な役割を果たすことが既報で示されているため，自作のイオン伝導度評価装置を用いてプロトン伝導度を測定した。その結果，ガリウムカチオンをドープした担体にPtを担持した触媒は，酸化セリウムにPtを担持した触媒に比べてプロトン伝導度が高いことが示された。以上の結果から，酸化物担体に異種カチオンをドープすることで，担体表面でのプロトン伝導が促進され，その伝導プロトンの働きによってプロパン脱水素が促進されたと考えた。これらの成果は学会等で発表した。