2022 Fiscal Year Research-status Report
影響因子分類に基づく高温溶融塩中での六方晶窒化ホウ素の結晶外形変化の機構解明
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21K04807
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| Research Institution | Shinshu University |
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Principal Investigator |
山田 哲也 信州大学, 学術研究院工学系, 助教 (80623735)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | フラックス法 / 結晶成長 / 窒化ホウ素 / データ駆動化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，六方晶窒化ホウ素(h-BN)をモデル化合物として，フラックス法結晶育成による結晶外形変化の影響因子を理解し，その成長モデルを構築することを目的としている。前年度、第一原理計算により、低アスペクト比成長に有効と知られるホウ酸イオンについて吸着エネルギーを求めるとともに、実験条件の外挿探索と寄与因子可視化を可能とする機械学習アルゴリズムを開発した。本年度は、①ニューラルネットポテンシャル計算環境の構築と②外挿的データ駆動実験探索を進めた。
まず、ニューラルネットポテンシャル計算環境を構築した。この計算は、pythonベースで実行する必要があり、そのシステム構築に時間を要した。現在は400元素程度のBNスラブモデルに対するイオン吸着の計算が可能となった。例として、COイオンのBN吸着を計算したところ、N-C-O結合ができないことが分かった。本環境構築により、DFT計算の100倍以上の計算高速化に成功した。よって吸着エネルギーを多種イオンで網羅計算可能となった。今後20程度のイオンの吸着エネルギーを結晶面ごとに求めて、学習データに取り入れる予定である。
次に、外挿的データ駆動実験探索を実施した。ガウス過程回帰分析を利用して，成長モデルを作成したうえで，約4万通りの仮想的実験条件の中から，c軸成長・大型化を実現する可能性の高いものを選抜した。なお、提案実験条件中のフラックス情報は複数の物理量で表現し，実験利用時には重要因子を反映してフラックス名へ変換できるようにした。解析の結果，K2CO3, KNO3, RbCO3, Li2SO4, NaNO3等が有効反応場と提案されたものの、これらを使って実験検証した結果，いずれも粒成長に乏しいことが分かった。これは、実験空間がまだ不足していることを示している。引き続き有効フラックス提案・実験検証に取り組み，有効反応場探索を目指す。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
今年度は以下2つの研究計画を立て、実施してきた。以下の通り、各項目を50点満点で自己評価する。
①ニューラルネットポテンシャル計算環境の構築：概ね計画通り（45点/50点満点）
昨年度までDFT計算により吸着エネルギーを求めてきたが、多種イオンを用いてより網羅的にエネルギー計算する有効性を考えた。そこで、より高速計算できるニューラルネットポテンシャルシステムの環境構築に着手した。この結果、100倍程度の計算高速化に成功した。吸着エネルギーの計算は滞ったものの、DFT利用と比べて多くの情報を得る基盤が整ったことを踏まえて評点した。
②外挿的データ駆動実験探索：概ね計画通り（45点/50点満点）
構築したデータ駆動システムを使って、実験探索を始めることができた。これまでに多種のフラックスを用いて実験空間拡張が順調に進んでいる。ただ有効反応場発見までは時間がかかっていることから、やや減点した。
以上のことから、各評点を合計し、90点/100点満点とした。
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| Strategy for Future Research Activity |
概ね計画通り研究が進んでいるものの、有効反応場発見に難航している。結晶外形変化に対する、他種フラックスへの実験空間拡張効果が見えてこない途中経過となっている（ただし研究目的は有効反応場発見ではないので、目的達成に大きな支障はない）。
これは２つの可能性がある。第1に、すでに有効反応場が見つかっていることである。Li系のフラックスでは結晶外形変化が見られており、Li元素がその最重要因子であると結論付けられる。この場合、現在の学習データのみで解析が可能である。第2に、有効反応場発見がまだ未到達な場合である。この場合は重要因子が確定できず、より効果的なフラックスの発見が好ましい。
いずれにおいても多種フラックスを利用した実験空間拡張、複数のフラックス因子の収集、それを利用した因子寄与度分析が必要となる。ここで扱った空間を本研究の適用範囲と定め、フラックス因子の結晶外形への効果分類を確定する。
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