2023 Fiscal Year Research-status Report
触媒効果による層状化合物原子膜の低温単結晶成長実現
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21K04826
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| Research Institution | Saitama University |
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Principal Investigator |
上野 啓司 埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (40223482)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 層状物質 / 遷移金属ダイカルコゲナイド / 原子層堆積法 / 触媒効果 / 低温成長 / 二硫化タングステン / 二硫化モリブデン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
(1) これまでの研究から、二硫化タングステン（WS2）薄膜の原子層堆積法（ALD）成長において、銅や銀薄膜が効果的な触媒効果を示すことが示唆されていた。令和5年度はラマン分光、X線光電子分光(XPS)、原子間力顕微鏡の各手法を用い、銅や銀薄膜上とそこから離れたSiO2/Si基板上でのWS2薄膜の成膜状況を、成長温度を変えつつ比較検討した。
ラマン分光測定の結果、製膜温度360℃以上では銅、銀膜付き試料の金属膜上、金属膜外ともにWS2に相当するピークを確認できた。特に、製膜温度400℃での銅膜付きの試料では銅膜上の方が銅膜外と比較して、WS2特有のピーク幅が狭く、シャープなスペクトルであること、前駆体の不純物によるピークの強度が小さいことが確認できた。よって、製膜温度400℃において、銅膜の触媒効果により銅膜外と比べて、高品質なWS2膜が銅膜上で形成していることが示唆された。また、XPSの結果から、製膜温度340℃の銅、銀膜付き試料の金属膜外では金属膜上と比較してWS2に相当する成分の他に多くの不純物の成分が確認できた。一方で製膜温度340℃の銅、銀膜付き試料のラマン分光測定の結果では、WS2に相当するピークは確認できなかった。以上の結果より、ALD成長に用いるサイクルパラメーターの最適化、熱処理を行うことで、340℃で金属膜上のみに高品質なWS2膜を成長させることができると考えている。
(2) 二硫化モリブデン(MoS2)薄膜のALD成長を、4配位固体前駆体であるテトラキスジメチルアミノモリブデンMo(NMe2)4を用いて行ったところ、6配位液体前駆体である(t-BuN=)2Mo(NMe2)2を用いた場合と比較して、低い成膜温度（200℃）で結晶性MoS2薄膜が得られることが確認された。現在、金属薄膜の触媒効果によるさらに低温での結晶性薄膜成長の実現を目指している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
令和3、4年度の研究がコロナウイルス流行の影響を受けて遅れ気味であったため、令和5年度はそれを取り返すべく研究を進めた。銅や銀薄膜の触媒効果については知見が蓄積され、この1年間の研究実績としてはある程度満足できるものが得られた。しかしALD法による薄膜成長と薄膜評価の実験はそもそも長時間を要するため、前年度までの研究の遅れを取り返すには至らなかった。そのため、令和6年度まで1年間研究期間を延長し、当初目標としていた研究計画の遂行を目指すこととしている。
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| Strategy for Future Research Activity |
(1) 金属薄膜触媒が遷移金属ダイカルコゲナイト(WS2)原子膜の低温成長に与える効果の検証については、これまでCuとAgについて検証が進んでいるが、まだ試していないPd, Feといった金属についても検証を行う。(2) Cu薄膜上における低い成長温度での良質なMoS2薄膜成長の可否について、4配位固体Mo前駆体を用いた実験を進める。(3) 硫黄前駆体の気体をプラズマ励起することで低温成長が可能かどうか検証する。これらの実験を通して、金属触媒による遷移金属ダイカルコゲナイト単結晶原子膜のより低温での成長実現を目指す。低温での高品質薄膜成長が実現した場合は、フレキシブルなプラスチックフィルムを基板とする薄膜成長も試みる。
(4) Cu薄膜が示す触媒効果により銅薄膜間の隙間にWS2薄膜が選択成長することを利用して、銅薄膜のソース／ドレイン電極間の微小なチャネル領域にWS2を選択成長させた電界効果トランジスタを作製し、その動作特性を検証する。4配位Mo前駆体を用いたMoS2薄膜のALD成長についても選択成長の可否について検討を行い、可能であれば同様の手法でMoS2電界効果トランジスタの作製を試みる。
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| Causes of Carryover |
令和３年度及び令和４年度夏にかけてのコロナウイルス流行により、研究を担う学生の活動が制約を受け、研究計画の遂行に遅れが生じた。その結果、高額な試薬の購入が先送りとなったために令和４年度終了時点で多額の未使用金が生じていた。
令和５年度は順調に実験を進めたが、研究課題についてのそれぞれの実験には時間を要し、実験のペースアップは装置と人員の制約から難しいため、令和４年度までの遅れを取り返すには至らなかった。そのため、令和６年度まで１年間研究期間を延長することとした。延長期間中の研究費（主に消耗品費、旅費、研究成果報告費）として、令和５年度までの未使用助成金を令和６年度に繰り越すこととした。
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