Electronic structure and rattling of Si clathrates studied by photoelectron spectroscopy and its impact on thermoelectricity

2023 Fiscal Year Final Research Report

• Project/Area Number: 21K04869
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 29010:Applied physical properties-related
• Research Institution: Ritsumeikan University
• Principal Investigator: Imada Shin 立命館大学, 理工学部, 教授 (90240837)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2024-03-31
• Keywords: 電子状態 / キャリアドーピング / クラスレート / 籠状化合物

Outline of Final Research Achievements

We studied Si clathrates that have alkali or alkali-earth atoms filling cages. We studied not only band structure and electronic state of the atoms in the cages but also the relationship between electronic state and rattling of the atoms in the cages. Comparison between type I and II systems, whose cage structure differ, in Na-doped Si clathrates revealed that the overall band structure is very well reproduced by band structure calculation. This shows that electron correlation is very small in these systems. Moreover, we succeeded in revealing the effect of replacing Na only in the larger cage with Ba on the electronic states.

Free Research Field

物性物理学

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

純良な単結晶について多数のSiクラスレートおよびその周辺の系のバルク電子状態を始めて解明することに成功した。この系は熱電材料としての応用が期待されている化合物と強く関連するので、本研究の知見は熱電材料の開発に役立つと期待している。まず、Na原子が価電子帯に放出するキャリアの電子状態が実験およびバンド計算を通して解明されたこと、さらにNa原子の一部をBa原子で置換し電子ドープ量を増やしたことによる電子状態変化も定量的に明らかになったことは、応用上だけでなく基礎科学的知見からも重要である。