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2021 Fiscal Year Research-status Report

パラジウム金合金における触媒活性を示す表面の創製

Research Project

Project/Area Number 21K04884
Research InstitutionTokyo Denki University

Principal Investigator

小倉 正平  東京電機大学, 工学部, 准教授 (10396905)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords単原子合金触媒
Outline of Annual Research Achievements

近年活発に研究が進められている単原子合金触媒は熱平衡の安定な表面構造のみに限られており,非平衡構造の触媒活性は未解明となっている。本研究ではパラジウム金(PdAu)合金表面において一酸化炭素(CO)などの分子吸着による表面再構成と電子線照射による非熱的な吸着分子の脱離を利用して、原子レベルで制御した非平衡活性サイトの構築を行い、その触媒活性を明らかにすることを目的とする。そして水素のエネルギー利用や化学製品の製造に必要とされているメタンやエタンなどの低級アルカンの分解による水素生成やオレフィン等への改質反応に対して高い触媒活性を示す表面の創製を目指す。
本年度は非平衡活性サイトを作製するために必要な超高真空対応の試料ホルダーの作製、昇温脱離法と反射型赤外吸収分光の実験装置の構築を行った。超高真空中に用意したPd70Au30(110)合金表面を清浄化し,COの昇温脱離スペクトルと反射型赤外吸収スペクトルの測定ができることを確認した。COの赤外吸収スペクトルのCO吸着量依存性とCO吸着後の加熱温度依存性の詳細な測定を行い,試料温度100 K程度でCOを飽和吸着させた後に試料を320 Kに加熱するとCO吸着由来の表面再構成が起こり,この組成の表面においては非平衡なサイトであるPdダイマーのブリッジサイトに吸着したCOが現れることを明らかにした。さらにこの表面再構成が起きた表面からCOを非熱的に取り除いてCOの吸着していない非平衡サイトを作製するための電子銃を購入して超高真空装置に組み込み,電子線の照射と反射型赤外吸収分光の測定を同時に行うことができる実験装置を構築した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

電子銃の納入が遅れ,予定していた非平衡サイトの構造制御法の確立まで進まなかったため。

Strategy for Future Research Activity

本年度確認した非平衡サイトに吸着したCOを、電子銃からの電子線を照射して非熱的に脱離させて非平衡サイトを作り出す。COの脱離と非平衡サイトの有無を反射型赤外吸収分光と昇温脱離法により確認しながら非平衡サイトの構造制御法を確立する。
作製した非平衡サイトを持つ表面に100 K程度の低温でメタンなどの低級アルカンを吸着させ、試料を加熱して脱離してくる水素分子、アルカン、オレフィンなどの生成が期待される分子を昇温脱離法により測定して触媒活性を調べる。また同時に表面に吸着している分子の吸着状態を赤外吸収分光により測定し、反応メカニズムに関する情報を得る。面方位・吸着分子を変えた構造の異なる非平衡活性サイトについても行い、反応に適した構造を探索する。平衡サイトのみを持つPdAu合金表面や純粋なAu表面についても上記の測定を行って結果を比較し、作製した非平衡サイトの触媒活性を評価する。
さらに反応速度と反応メカニズムの解明のため,測定された昇温脱離スペクトルのシミュレーションを行う。実験結果に基づいた反応モデルによるシミュレーションプログラムを開発し、反応の活性化障壁と頻度因子をパラメータとして実験を再現する値を求める。得られた結果を取りまとめ、成果の発表を行う。

Causes of Carryover

当初予定していた真空部品の設計が間に合わなかったため。令和4年度にその部品の購入に使用する。

  • Research Products

    (8 results)

All 2021 Other

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Focusing and spin polarization of atomic hydrogen beam2021

    • Author(s)
      Nagaya Y.、Nakatsu H.、Ogura S.、Shimazaki K.、Ueta H.、Takeyasu K.、Fukutani K.
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 155 Pages: 194201~194201

    • DOI

      10.1063/5.0068251

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Quantitative hydrogen state analysis in the leached layer of soda-lime-silica glass by combination of nuclear reaction analysis and C60-X-ray photoelectron spectroscopy2021

    • Author(s)
      Suehara Michinori、Yamamoto Yuichi、Ogura Shohei、Fukutani Katsuyuki
    • Journal Title

      Journal of Non-Crystalline Solids

      Volume: 574 Pages: 121160~121160

    • DOI

      10.1016/j.jnoncrysol.2021.121160

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Impact of chemically grown silicon oxide interlayers on the hydrogen distribution at hydrogenated amorphous silicon/crystalline silicon heterointerfaces2021

    • Author(s)
      Gotoh Kazuhiro、Wilde Markus、Ogura Shohei、Kurokawa Yasuyoshi、Fukutani Katsuyuki、Usami Noritaka
    • Journal Title

      Applied Surface Science

      Volume: 567 Pages: 150799~150799

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2021.150799

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Measurement of spin polarization of spin-polarized atomic hydrogen beam2021

    • Author(s)
      H. Nakatsu, K. Shimazaki, Y. Nagaya, H. Ueta, S. Ogura, K. Fukutani
    • Organizer
      9th International Symposium on Surface Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] スピン偏極水素原子ビームにおける偏極度の速度依存性2021

    • Author(s)
      中津裕貴, 島崎紘太, 長屋勇輝, 植田寛和, 小倉正平, 福谷克之
    • Organizer
      2021年日本表面真空学会学術講演会
  • [Presentation] シュテルン-ゲルラッハ磁石を用いたスピン偏極水素原子ビームの偏極度測定2021

    • Author(s)
      中津裕貴, 島崎紘太, 長屋勇輝, 植田寛和, 小倉正平, 福谷克之
    • Organizer
      日本物理学会秋季大会
  • [Book] 図説 表面分析ハンドブック2021

    • Author(s)
      日本表面真空学会
    • Total Pages
      576
    • Publisher
      朝倉書店
    • ISBN
      9784254201703
  • [Remarks] 東京電機大学 表面物性研究室

    • URL

      https://oguradendai.wixsite.com/my-site

URL: 

Published: 2022-12-28  

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