2023 Fiscal Year Annual Research Report
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21K04884
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| Research Institution | Tokyo Denki University |
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Principal Investigator |
小倉 正平 東京電機大学, 工学部, 教授 (10396905)
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2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 単原子合金触媒 / 水素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
近年活発に研究が進められている単原子合金触媒は熱平衡の安定な表面構造のみに限られており，非平衡構造の触媒活性は未解明となっていた。本研究ではパラジウム金合金表面において分子吸着による表面再構成と電子線照射による非熱的な吸着分子の脱離を利用して、原子レベルで制御した非平衡活性サイトの構築を行い、その触媒活性を明らかにすることを目的とした。
電子線源を新たに導入して電子線照射中に反射型赤外吸収分光と昇温脱離の同時測定が可能な実験装置を構築し、パラジウム金合金表面において一酸化炭素の吸着と電子線照射による脱離を利用した非平衡サイトの構築を試みた。電子線照射により一酸化炭素の脱離は観測されたが想定より少量の脱離しか観測されず、非平衡サイトの存在を確認するまでには至らなかった。一方で銅の表面では電子線照射によりパラジウム金合金表面に比べて多くの一酸化炭素が脱離することを見出し、表面構造と電子線照射の条件を探れば非平衡サイトの構築が期待できる結果が得られた。また触媒活性の測定としてパラジウム金合金の試料中に吸収された水素または重水素と表面に吸着したトルエンの反応を昇温脱離法により測定した。吸収された水素による水素付加反応は起こらないが、吸収された重水素とトルエン中の水素との交換反応が部分的に起こることを明らかにした。さらに吸着分子の表面拡散を考慮した昇温脱離スペクトルのシミュレーションプログラムを開発し、表面拡散により脱離ピークがシフトすることを明らかにした。表面拡散が反応に関わる系での反応メカニズムの解析につながる成果が得られた。
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