2021 Fiscal Year Research-status Report
Mapping dielectric properties of condensed matters by time-resolved electron holography
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21K04892
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
岩崎 洋 国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, 技師 (70834159)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 電子顕微鏡 / 時間分解 / ホログラフィー / 誘電分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
電子顕微鏡を用いておこなう電子線ホログラフィーは，試料を透過した電子波と平面波とを重ねて得られる干渉像（ホログラム）に基いて，試料内の電磁ポテンシャルを観測する方法である。本研究では，これまで時間分解観測が遅れていた電子線ホログラフィーにおいて，サブ・マイクロ秒レベルのストロボ撮影を可能にするシャッター機構を電子ビームの静電偏向という素朴かつ安価な手法で実現する装置開発とともに，物質の誘電応答を二次元マッピング画像として得る材料解析手法の開発を目的としている。
時間分解能の向上につながる露光時間幅の短縮については，長・短２系列のパルスを偏向器に印加する「差動ブランキング法」と名付ける方式を提案しているが，まずパルス伝送線と電子線偏向器の間のインピーダンス整合を得る基礎検討を進めた。その過程で，１段の偏向器に２系列のパルスを加えるよりも，電子ビームに沿って２段の独立した偏向器を設け各々に別系列のパルスを供給することによって，パルス源相互の干渉を抑え，かつインピーダンス整合を各々のパルス系列毎に最適化できることに気づき，この内容の特許出願を完了した。
また，誘電応答観測の面では，微細加工で形成した空隙に試料物質を保持し，空隙を両側から挟む金（Au）の電極間に電圧を加えられる試料作製手順を確立した。この空隙近傍にショットキーダイオードを設けると，そのスイッチング作用を利用して，試料を外部回路から切り離した状態に置くことができる。こうして，試料のポテンシャル分布が外部回路に束縛されないという意味で，「自律的な」ポテンシャル変化を観測することが可能になる。一定電圧に充電後に試料を外部回路から切り離すと，電極間空隙の電位勾配は時間とともに指数関数的に減衰するが，この過程の電子干渉像を時間分解して齣撮り撮影出来た。ダイオードを利用したこの観測法についても，特許出願を完了している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
前記「差動ブランキング法」実現のためには，電子線偏向器の開発およびその高速駆動回路系の立上げが必要である。このように装置開発を伴うプロジェクトでは，往々にして期間の大半を装置開発に費やし，ようやく最終年度にデータが出始める場合がある。本研究では成果発表の遅れを避けるため，①短パルス化と，②材料解析への応用の並走スケジュールを立てて進めてきた。
◆短パルス化◆
別記する理由と，メーカー側の半導体部品入手難も加わり，第一年度中の高速パルス発生器導入は叶わなかった。このため，「差動ブランキング」の実験着手は遅れた。一方その間に所属実験室に既存の波形発生器を代用し，伝送線と電子線偏向器の間のインピーダンス整合を得る基礎検討を進めた。その過程で，１段の偏向器に２系列のパルスを加えるよりも，２段の独立した偏向器を設け各々に別系列のパルスを加えることによって，パルス源相互の干渉を抑え，かつインピーダンス整合を各々のパルス系列毎に最適化できることに気づいた。この着想の特許出願を完了している。
◆材料解析への応用◆
電子顕微鏡中の試料に電圧を印加するために，窒化シリコン薄膜上に微細加工で金配線を形成した透過電子顕微鏡用試料支持体を利用し，金配線の途中を集束イオンビーム装置でミリングして除き，両側を金電極に挟まれた空隙を形成する手順を確立した。間隔 0.3～5 マイクロメートルの電極間にイオン液体を保持して，ストロボ・ホログラフィー観測を進めている。また，試料近傍にショットキーダイオードを設け，そのスイッチング作用を利用して試料を外部の配線から切り離す実験を行なった。 4 V で充電された空隙が外部回路から切り離された後，電位差を反映する空隙中の位相勾配が，時定数 10マイクロ秒ほどで減衰して行く過程の齣撮り画像をストロボ・ホログラフィーで得ている。この観察法についても，特許出願を完了している。
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| Strategy for Future Research Activity |
導入が遅れた高速パルス発生器が，まもなく納品予定である。これを待って，「差動ブランキング法」による短時間ストロボ露光の装置開発が本格化するが，試料調整手法が向上してきたイオン液体試料を対象にした誘電応答の観測検討と並走させることで，早期の成果発表（学会・論文）を目指す。
◆短パルス化◆
2022年度 6月末の高速パルス発生器納品を待って，「差動ブランキング法」による短時間ストロボ露光の実験を本格化する。初年度に特許出願したように，電子ビーム偏向器を２段備えることが効果的であると考えられるため，2022年 8月にはその方針で２段式の構想設計を終え，詳細設計および製作を科研費助成金で発注する。2022年12月に偏向器初号完成品を受取り，電子顕微鏡本体への取付けと，入力パルスに対するインピーダンス整合の調整を行なう。2023年 1月から，２系統のパルス列を組合わせた「差動ブランキング」シャッターの条件出しを行ない，2022年度中に初号機で安定に再現できる最短露光幅を見極める。
◆材料解析への応用◆
前年度より継続したイオン液体試料の誘電応答の動的観測について結果の解析を進め，当初計画通り2022年 9月を目途に論文投稿，学会発表申込みを行なう。また，秋に電子ビーム偏向器の外注完成待ちのために生じる装置技術検討の待ち時間を活用し，余力があれば固体のイオン伝導体を対象に薄片試料作製，電圧印加ストロボ撮影の検討ができるよう，候補材料の検討と調達を夏のうちに済ませておきたい。 2023年からは，「画像化誘電分光法」の原理検討の第一歩として，内部に誘電特性の不均一領域を持つ試料を対象に，その領域をストロボ電子線ホログラフィーで画像化する検討を開始する。まず，集束イオンビーム装置を利用して意図的に誘電特性の不均一を作り込んだ試料を作製し，印加電圧に対する応答の時間分解ホログラフィー観測を行なう。
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| Causes of Carryover |
◆次年度使用額が生じた理由◆
助成金使途のうち金額がもっとも大きい「高速パルス発生器」を英国メーカーから導入することを初年度に計画していたが，科研費申請後に生じた対ポンド円安のために，予算額不足となり発注できなくなった。当該機器は結局，研究代表者所属組織の予算で発注することができたが，科研費助成金は充当できなかったので次年度使用分が生じた。
◆使用計画◆
もともと 500万円の助成金申請に対して 416万円の交付であり，この不足分を補うために，申請当初計画通り電子線偏向器の製作費，真空コンポーネント，電子部品の購入費用に充てて第２年度に使用する計画である。また，電子顕微鏡用試料の保持に用いる金配線パタン付き窒化シリコン膜の使用量は，申請当時には月間数枚と見込んでいたが，最近では倍以上（月間10枚，～11万円）に消費が増加しており，これの購入にも充当する。
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Research Products
(2 results)
