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2022 Fiscal Year Research-status Report

フォトクロミズムとナノ光学の融合による階層的光相関の自発的形成の基礎と応用

Research Project

Project/Area Number 21K04925
Research InstitutionUniversity of Yamanashi

Principal Investigator

内山 和治  山梨大学, 大学院総合研究部, 准教授 (70538165)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 成瀬 誠  東京大学, 大学院情報理工学系研究科, 教授 (20323529)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords近接場光学 / フォトクロミズム / 記憶構造 / ナノフォトクロミズム
Outline of Annual Research Achievements

光で色が変わるフォトクロミズムと、ナノスケールでの光伝達を合わせたナノフォトクロミズムは、ミクロの光伝達構造を形成するのみならず、マクロに有用な機能へ展開する発展性を有する。本研究では、フォトクロミック微結晶を動的光記憶の基本単位と位置づけ、その微結晶を二次元配列した構造(以下、微結晶アレイ、と呼ぶ)を導入し、構造の複数点間の光記憶経路を介した光相関を独自の多点ナノ光計測を駆使してミクロ計測する。さらに、同構造の複数スケールを接続した構造(階層構造)を形成しマクロ計測を行い、ミクロ-マクロ光相関の形成・解明を達成し、フォトクロミズムとナノ光学の融合新領域を切り拓く。今年度は以下の3点について研究を推進した。
(1)フォトクロミズムを電子特性変化として二次元的に高速計測する手法を開拓した。これにより、光異性化経路の形成過程を詳細に計測することが可能となった。また、蛍光を発するフォトクロミック試料における光異性化経路の観測を行い、ナノ蛍光発光の階層性を用いて、経路の内部構造を可視化することに成功した。この計測結果は微結晶アレイにおける階層的光伝達の基本原理を実証する成果である。
(2)マクロ同時計測に向けて、上部開放型の走査型プローブ顕微鏡系を立ち上げた。また、ミクロ光異性化をマクロ計測することを見据え、金ナノロッドを介した光異性化とそのマクロ計測を行い、光異性化レートの空間分布の計測に成功した。これは、ナノ光異性化が生む機械的歪みをマクロに計測する新規手法につながる成果である。
(3)ナノフォトクロミズムが生む光相関の階層性を近接場光学の基礎理論により表現し、上記階層的計測からフォトクロミズム内部構造を逆演算する方法を確立した。また、微結晶アレイ構造における異方的光伝達設計の基礎となる、フォトクロミズムの不連続な機械的変調を数学的に表す理論研究を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本研究1年目は、第一目標である「動的光伝達構造(機能の基礎ブロック)の形成・微視的評価計測と新規理論構築」に着手し、10 ~ 1000 nmの間でサイズを調節可能なフォトクロミック微結晶からなる2次元配列構造の作製方法を確立し、マクロ顕微光学系構築、プローブ顕微鏡によるミクロ計測も順調に進捗した。光異性化による構造変化を含んだ基礎的な励起輸送モデルを試作し、自発的な経路形成の素過程を見出した。
本研究2年目にあたり、研究の第2の目標である「フォトクロミズムにおける動的光伝達構造のミクロからマクロへの階層的接続」に着手した。マクロ計測との同時計測に向けて、上部開放型ミクロ計測系を導入し、さらに、電子特性を介した計測の高速化、電子特性・光学特性のハイブリッド-ナノ計測を可能とした。昨年度構築したマクロ計測系をもとに、薄膜単結晶上へのナノ光異性化進行の計測に発展させ、マクロ計測からナノ光異性化に伴う機械的歪み等のナノ物性を推測する手法を見出した。
階層的接続のための試料構造の検討は、基板表面準備、微結晶サイズに注目し、自発的に階層構造を形成する可能性を見出した。また、微結晶アレイまたは基板段階で集束イオンビームを用いて形成する準備を行った。別の方法として、フランス研究機関との微結晶トラップ実験にもとづき、微結晶アレイの形成に向けてさらなる検討を進めている。
金属ナノ構造や半導体量子構造で確立した階層的接続の実験的・理論的方法をフォトクロミズムに適用するため、フォトクロミック結晶内に形成したナノ光異性化経路の階層的計測と近接場光学の基礎理論による内部構造の逆演算を行った。この成果と合わせて、フォトクロミズムが持つ不連続性を初等カタストロフ理論に基づいて解析する手法を提案した。

Strategy for Future Research Activity

研究最終年度にあたり、本研究の最終的目標である「フォトクロミズムにおける動的光伝達構造のミクロからマクロへの階層的接続」を実現する。マクロ計測系をミクロ計測系に接続し同時計測を行う。微結晶アレイを階層的に接続する試料構造作製は、2年目に準備した自発的形成方法、および、集束イオンビーム加工の2面から進め、形成可能サイズの範囲を定め、各階層の適切サイズを近接場光学理論で推定し、効率的に構造形成を行う。この構造形成と計測からのフィードバックが最終年度の鍵となる。ここで使用する理論については2年目までに作成したものを基本とし、不連続現象理論との融合も進める。また、本研究で新たに開拓したフォトクロミズムの持つ光学特性・電子特性のスイッチング機能を発展させ、応用上重要な光コンピューティングの研究への接続を進め、動的ナノ光記憶構造に基づく新領域を切り拓く。

Causes of Carryover

R3・R4年度に計上した旅費が、新型コロナウイルスの流行を受けた学会のオンライン開催等により不要になったこと、光学部品・消耗品の購入内容に変更が生じたこと、等の理由で次年度使用額が生じた。研究は順調に進捗しており、R5年度以降の成果発表や光学系構築に引き続き有効に使用する。

  • Research Products

    (14 results)

All 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 2 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Grenoble Alpes/CNRS/Institut Neel(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      University of Grenoble Alpes/CNRS/Institut Neel
  • [Journal Article] Mathematical modeling of morphological changes in photochromic crystals by catastrophe theory2023

    • Author(s)
      Hirotsugu Suzui, Kazuharu Uchiyama, Kingo Uchida, Ryoichi Horisaki, Hirokazu Hori, and Makoto Naruse
    • Journal Title

      JOURNAL OF APPLIED PHYSICS

      Volume: 133 Pages: 055110

    • DOI

      10.1063/5.0119073

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Double-probe atomic force microscopy for observing spatiotemporal dynamics in a photochromic thin film2022

    • Author(s)
      Hirotsugu Suzui, Kazuharu Uchiyama, Keito Takase, Ryo Nakagomi, Luna Kono, Kingo Uchida, Nicolas Chauvet, Ryoichi Horisaki, Hirokazu Hori, and Makoto Naruse
    • Journal Title

      APPLIED PHYSICS LETTERS

      Volume: 120 Pages: 071105

    • DOI

      10.1063/5.0081113

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Scanning near-field optical spectroscopy and carrier transport based analysis in mesoscopic regions for two-dimensional semiconductors2022

    • Author(s)
      Anri Sakurai, Kohei Iwamoto, Yoshihiko Miwa, Hirokazu Hori, Akira Ishikawa, Kazuharu Uchiyama, Kiyoshi Kobayashi, Katsumi Kishino, and Masaru Sakai
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 12 Pages: 10348

    • DOI

      10.1038/s41598-022-13492-8

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 光の極限性能を生かすフォトニックコンピューティング―光を用いた意思決定―2022

    • Author(s)
      成瀬 誠, 内田 淳史, 内山 和治, 赤羽 浩一
    • Journal Title

      Fundamentals Review

      Volume: 15 Pages: 310

    • DOI

      10.1587/essfr.15.4_310

  • [Journal Article] Optical trapping of photochromic microcrystals by a dual fiber tweezers2022

    • Author(s)
      K. Uchiyama, J. Fick, S. Huant, K. Uchida, M. Naruse, and H. Hori
    • Journal Title

      APPLIED PHYSICS LETTERS

      Volume: 121 Pages: 111103

    • DOI

      10.1063/5.0101484

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Order recognition by Schubert polynomials generated by optical near-field statistics via nanometre-scale photochromism2022

    • Author(s)
      Kazuharu Uchiyama, Sota Nakajima, Hirotsugu Suzui, Nicolas Chauvet, Hayato Saigo, Ryoichi Horisaki, Kingo Uchida, Makoto Naruse & Hirokazu Hori
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 12 Pages: 19008

    • DOI

      10.1038/s41598-022-21489-6

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 上下ダブルファイバープローブ近接場光学顕微鏡を用いたフォトクロミック結晶におけるナノ光異性化経路の内部構造の観察2023

    • Author(s)
      荒川 侑司、内山 和治、橋本 祐希、内田 欣吾、深港 豪、中村 振一郎、成瀬 誠、堀 裕和
    • Organizer
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Order Structure Recognition by Optical Near-Field Statistics via Photoisomerized Nano-Structures2022

    • Author(s)
      Kazuharu Uchiyama, Ryo Nakagomi, Hirotsugu Suzui, Kingo Uchida, Makoto Naruse, and Hirokazu Hori
    • Organizer
      The 13th Asia-Pacific Conference on Near-Field Optics (APNFO13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Erasure and reformation of nano-photoisomerization pathways in photochromic single crystals2022

    • Author(s)
      Yuji Arakawa, Kazuharu Uchiyama, Yuki Hashimoto, Kingo Uchida, Hirotsugu Suzui, Makoto Naruse, and Hirokazu Hori
    • Organizer
      The 13th Asia-Pacific Conference on Near-Field Optics (APNFO13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Order Structure Recognition by Schubert Polynomials Generated by Optical Near-Field Statistics via Nanometer-Scale Photochromism2022

    • Author(s)
      Kazuharu Uchiyama, Ryo Nakagomi, Hirotsugu Suzui, Kingo Uchida, Makoto Naruse, and Hirokazu Hori
    • Organizer
      The 16th International Conference on Near-Field Optics, Nanophotonics and Related Techniques
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Observation of the history dependence of two nano-photoisomerization pathways in photochromic single crystals2022

    • Author(s)
      Yuji Arakawa, Kazuharu Uchiyama, Yuki Hashimoto, Kingo Uchida, Hirotsugu Suzui, Makoto Naruse, and Hirokazu Hori
    • Organizer
      The 16th International Conference on Near-Field Optics, Nanophotonics and Related Techniques
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 2次元半導体のメゾスコピック領域における走査型近接場光分光とキャリア輸送に基づく解析2022

    • Author(s)
      櫻井 杏梨、岩本 亘平、三輪 嘉彦、石川 陽、堀 裕和、内山 和治、小林 潔、岸野 克巳、酒井 優
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] フォトクロミック単結晶におけるナノ光異性化経路の消去特性観測2022

    • Author(s)
      荒川 侑司、内山 和治、橋本 祐希、内田 欣吾、成瀬 誠、堀 裕和
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会

URL: 

Published: 2023-12-25  

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