2023 Fiscal Year Annual Research Report
Real-time reaction dynamics of micro-solvated clusters by direct ab initio MD method
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21K04973
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
田地川 浩人 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (10207045)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | プロトン移動 / 光イオン化反応 / 宇宙分子進化 / 電子捕捉反応 / DNA損傷 / 理論分子設計 / 光劣化 / 電子移動 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
化学反応速度は、周りの溶媒によって大きな影響を受ける。微視的溶媒和クラスターは、少数の溶媒分子によって取り囲まれた分子からなるクラスターであり、溶質の周りの溶媒を部分的に切り出したナノスケールの溶液といえる。本研究課題では、ダイレクト・アブイニシオ分子動力学（AIMD）法を微視的溶媒和クラスター内での反応ダイナミクスの理論解明に応用した。本年度は、以下の２テーマについて詳細な計算を行った。
(1) 塩酸(HCl)分子は、最低何個の水分子で溶けるか（イオン解離するか）？：HClは、最も単純な酸の一つである。塩酸に水を加えることにより容易にイオン解離する。では、最低何個の水分子が存在することによりイオン解離を起こすのだろうか？本研究では、HCl分子のイオン解離への微視的溶媒和の効果を、ダイレクトAIMD法により研究した。研究対象として、HCl１分子に水分子１－６個を順次付加し、その後の反応ダイナミクスを実時間で追尾した。その結果、４個目のH2Oが付加するすると、HClのイオン解離することが分かった。４個目のH2O付加後、水素結合鎖に沿って極めて速いプロトン移動が起き、H3O+とCl-のイオンペアが生成した。酸の解離のメカニズムを提出した。
(2) 大気中で微視的溶媒和された一酸化窒素（NO）の光反応：
NOは、大気中で様々な反応を起こす反応性の高いラジカルであり、大気汚染物質として作用する。地上で生成されたNOは大気中を上昇し、D領域（90km）に達する。その後、大気中の水に微視的溶媒和されクラスターを生成する。紫外線はNO-水クラスターをイオン化し、様々な反応を引き起こす。本研究では、NO-水ラスターの光化学反応（イオン化反応）を、ダイレクトAIMD法により研究した。その結果、イオン化後、NO+がH2Oを攻撃し、HONOラジカルが高速で生成することを明らかにした。
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