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2022 Fiscal Year Research-status Report

担持触媒接合界面における原子間隔や原子欠損の触媒活性に与える影響の理論的研究

Research Project

Project/Area Number 21K04994
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

奥村 光隆  大阪大学, 大学院理学研究科, 教授 (40356712)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2025-03-31
Keywords触媒表面の構造活性相関 / 貴金属クラスター / 理論計算 / 酸素分子活性化 / ソフトルイス酸的触媒反応
Outline of Annual Research Achievements

酸素活性化機構に関してはプロピレン部分酸化反応を元に、表面の還元状態の生成による酸素分子の活性化と活性酸素種の生成を、金クラスター担持チタノシリケートモデル表面で検討を行い、従来のルチルおよびアナターゼ表面との比較検討を行い、触媒活性の違いに関する重要な知見を得ることが出来た。これらは、主に活性酸素種であるOOH種が生成する活性化障壁とOOH種が分解する活性化障壁の違いで結論づけられるというものであった。特に、チタノシリケート表面では、TiOOH種の生成がアナターゼ型TiO2表面よりも生成に関する活性化障壁が高くなり、低温での反応の侵攻が低下することが示唆された。さらに、孤立したTi原子上で生成するTiOOH種は、近傍にTi種が存在しないことにより分解が抑制されることも明らかとなった。
クラスターとヘテロ接合の効果の検討に関しては、アリルアルコールの異性化反応において非化学量論表面でのアルコールからのプロトン引き抜きの効果を検討し、この表面での異性化反応の振興について検討をおこなった。その結果、塩基性を有する表面において、異性化が進行しやすくなることを明らかにした。現時点では、金属欠損を用いて非化学量論比のスラブを構築している。さらに1,3-DABEの1,4-DABEへの異性化反応において界面の正電荷を有するサイトの検討を行っているが、これに関しては、ジルコニアにおける活性化が、クラスターサイズが大きくなると活性化障壁が上昇し、反応が進行しにくくなるという結果を得ることが出来た。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

酸素活性化に関しては、研究の進捗は概ね順調である。異性化反応に関しては、少し進捗が遅いところもあるが、機械学習ポテンシャルの研究は、すでに成功しているので、全体としては概ね順調である。

Strategy for Future Research Activity

現在、論文発表が遅延しているため、本年度は論文執筆を優先するとともに、異性化反応に関して、さらに詳細に検討を行う予定である。1,3-DABE異性化反応において、実際の触媒反応と異なる状態を検討していることに起因することが考えあれるため、実際の実験で付与されている酸素分子の添加を検討し、引き続いて検討を行っていく予定である。またアリルアルコールの異性化反応に関しては、他の担体での比較を行うとともに、酸素原子付加による非化学量論表面のスラブを構築し、触媒活性を比較することとする。

Causes of Carryover

国際学会への参加を検討していたが、コロナの蔓延に伴い学会がオンライン開催になったため旅費などを支出する必要が無かったために、次年度使用額が発生した。次年度では旅費やデータ解析用のPC購入に充てる予定である。

  • Research Products

    (9 results)

All 2023 2022

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 2 results) Presentation (7 results) (of which Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Variation in spin contamination and diradical character with distance between a singlet biradical molecule and surface2022

    • Author(s)
      Fujimaru Koji、Tada Kohei、Ozaki Hiroyuki、Okumura Mitsutaka、Tanaka Shingo
    • Journal Title

      Surfaces and Interfaces

      Volume: 33 Pages: 102206~102206

    • DOI

      10.1016/j.surfin.2022.102206

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Diradical Characters of s-Indaceno[1,2,3-cd;5,6,7-c’d’]Diphenalene with and without Interaction with MgO(001)2022

    • Author(s)
      Tada Kohei、Ozaki Hiroyuki、Fujimaru Koji、Kitagawa Yasutaka、Kawakami Takashi、Okumura Mitsutaka
    • Journal Title

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      Volume: 20 Pages: 59~67

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2022-011

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] ポリオキソメタレート上に担持した金ナノ粒子触媒によるCO酸化に関する理論研究2023

    • Author(s)
      米森朋久、村山徹、奥村光隆
    • Organizer
      第131回触媒討論会
  • [Presentation] チタノシリケート担持金触媒を用いたプロピレンエポキシ化反応に関する理論的研究2023

    • Author(s)
      濱田諭敬、川上貴資、山中秀介、奥村光隆
    • Organizer
      第131回触媒討論会
  • [Presentation] Au/ZnO界面における酸素欠陥効果に関する理論研究2023

    • Author(s)
      米森 朋久、奥村 光隆
    • Organizer
      日本科学界第103春季年会
  • [Presentation] 金担持触媒の接合界面における活性化機構の理論的研究2023

    • Author(s)
      奥村光隆
    • Organizer
      ESICBシンポジウム2023
    • Invited
  • [Presentation] Auナノクラスター触媒のソフトルイス酸的挙動2022

    • Author(s)
      吉田 光結、奥村 光隆
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] チタノシリケート担持金触媒を用いたプロピレン選択酸化反応に関する理論的研究2022

    • Author(s)
      濱田 諭敬、川上 貴資、山中 秀介、奥村 光隆
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] Au/NiO触媒上でのアリルアルコール異性化反応に関する理論的研究2022

    • Author(s)
      藤丸 航志、山中 秀介、川上 貴資、徳永 信、奥村 光隆
    • Organizer
      第130回触媒討論会

URL: 

Published: 2023-12-25  

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