遺伝的アルゴリズムを用いたフォノン状態密度解析手法の確立と実在物質への適用

2023 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 21K05001
• Research Institution: Anan National College of Technology
• Principal Investigator: 上田 康平 阿南工業高等専門学校, 創造技術工学科, 准教授 (60612166)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2024-03-31
• Keywords: 比熱 / フォノン

Outline of Annual Research Achievements

比熱は，フォノンを含むすべての自由度の寄与を反映するが，フォノンの周波数分布(g(ω)，ωは振動数)を比熱から求めることは，一般に困難であり，実在物質のg(ω)を比熱から解析し，さらにその解析結果を熱異常に対する正常比熱の決定に用いることは，ほとんど成功していなかった。本研究の目的は，遺伝的アルゴリズムを利用したg(ω)の解析方法を開発し，さらにそれを比熱の解析方法に応用する方法を確立することにある。
本研究では，不確かさ内で比熱を再現するg(ω)を得る手法を開発した。まず，比熱データだけからg(ω)を導出する方法を開発した。得られたg(ω)とラマン，赤外分光等の結果を比較すると十分妥当なg(ω)が得られていることが分かった。比熱には分子内外の全振動の自由度が含まれる。これら全てを解析に取り込むのは難しく，何らかの近似が必要である。解析に用いた比熱の温度領域に比べ相応に高いエネルギー領域にある高振動数の分子振動の分布の詳細は，比熱には平均的な物としての寄与としてしかなく，量子化学計算の結果を用いて近似すれば十分と考えていたが，その近似では不十分な場合があることが分かった。次亜リン酸は二次相転移を示すが，本研究のg(ω)の解析に相転移由来する熱異常の寄与を組み入れることで，相転移に対する正常比熱の決定に利用できることを示した。
最終年度は，解析方法をさらに発展させ比熱と別の実験手法の結果を組み合わせてg(ω)を導出できるようにした。g(ω)は第一原理計算，中性子弾性散乱，X線散乱，ラマン散乱，遠赤外分光等でも求まるが，それぞれに一長一短がある。複数の実験を組み合わせることで，求めたg(ω)は局所解でなく，真のg(ω)であることが保証される。具体的には，第一原理計算で求めたg(ω)を比熱で補正する手法を考案し，ベンゼンやナフタレンといった単純な分子からなる結晶に関して適用した。