2022 Fiscal Year Research-status Report
Development of machine-learned electron correlation method considering nonlocal correlation and relativistic effect
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21K05002
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| Research Institution | Toyohashi University of Technology |
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Principal Investigator |
五十幡 康弘 豊橋技術科学大学, 情報メディア基盤センター, 准教授 (10728166)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 量子化学計算 / 機械学習 / 電子相関 / 相対論効果 / 密度汎関数理論 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
1. 深層学習モデルにおける配座データの影響に関する検証
分子物性を予測するための機械学習モデルを構築する際，通常，一つの分子につき一つの分子グラフや立体構造を用いるが，その配座異性体のアンサンブルは考慮されないことが多い。柔軟な分子は配座異性体を始めとする複数の立体配置で存在しているため，これらを考慮したデータを元に機械学習を行うことで，より多様な物性を高精度に再現できると考えられる。そこで，配座探索を行った結果得られる最安定構造のみを含むデータセットおよび，配座異性体のアンサンブルからなるデータセットについて深層学習モデルを学習した。予測精度を比較した結果，配座異性体を学習に用いた方が密度汎関数理論（DFT）計算による最安定構造のHOMO-1からLUMO+1の軌道エネルギーを再現でき，配座異性体を学習データに加えることの有用性が示された。
2. 局所応答分散力法による分散力係数に関する検証
局所応答分散力（LRD）法は，電子密度から分散力補正エネルギーを計算する手法であり，DFT計算において非局所電子相関を扱う方法の一つである。LRD法で得られる分散力係数は，最低次のC6係数はパラメータフィッティングにより良い精度であるが，高次の分散力係数は過大評価する傾向がある。C8およびC10係数に対して密度勾配項の係数を最適化することで，貴ガス二量体に対するC8およびC10係数の平均絶対誤差を134.28%から3.94%に抑えることができた。
LRD法の表式はスピン分極に依存しない。非局所相関汎関数であるvdW-DFにおけるスピン分極への拡張は，LRD法に適用することができる。静的分極率の数値検証の結果，スピン分極に依存した表式は水素原子では有効であるが，アルカリ金属原子では分極率を大幅に過小評価する結果となり，スピン分極に依存しない表式の妥当性が示された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
機械学習型電子相関（ML-EC）モデルを改良するための方策として，2021年度にはJagging法により適用領域を決定する方法が，学習データを拡張する際に既存のデータに含まれていないデータであるか判別する基準となることが示された。さらに精度および汎化性能の高いモデルとするためには，機械学習モデルや学習方法の検討，DFTや波動関数理論に基づく記述子と目的変数の検討，相対論効果の取り扱いに関する検討が有効と考えられる。2022年度の成果はML-ECモデルを直接改良するものではないが，その基礎となる理論や技術に関するものである。以上より，本研究課題はおおむね順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後も深層学習モデルによる分子系のエネルギーおよび物性予測，DFTに関する研究を通してML-ECモデルを改良するための方策を見出すことを目指す。ML-ECモデルの構築にあたっては結合クラスター理論（CCSD(T)），完全基底関数極限の電子相関エネルギー密度を多数のグリッド点に対して計算する際の計算コストが非常に大きい問題を抱えている。エネルギー密度の計算アルゴリズムの改良や，エネルギー密度解析をグリッド点の代わりに原子や原子対に対して適用することが解決策として考えられる。
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| Causes of Carryover |
2022年度は，当初の計画通り直接経費にて計算機（サーバ）1ノードを購入した。当該年度の研究に必要な他の物品もすべて購入した結果，残額がわずかに生じたため，次年度使用額としている。
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