電極反応により中空粒子内部のpHを制御した環境調和型触媒反応系の構築

2022 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 21K05148
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 原田 隆史 大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 技術専門職員 (00379314)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2024-03-31
• Keywords: 中空粒子 / 電極反応 / カプセル型構造体 / コアーシェル粒子

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、中空粒子に固体触媒を内包したカプセル型構造体を電極表面に配置し、電極上での水の酸化または還元反応により生じる電極近傍の局所的なpH勾配をうまく利用して、中空粒子内部のpH制御を行い、中空内部を微小な反応場とする新たな反応系の構築を目指している。このような系とすることで、従来の酸・塩基によって溶液全体のpHを制御する反応系に対して、触媒近傍だけのpH変化が可能となり、生成物の過反応の抑制が期待できる。また、電極反応をコントロールすることで、精密なpH調整が簡便に行えるため、生成物選択性の発現も期待している。
前年度の課題であった電極表面積の増大を目指して、ガス拡散電極を利用した反応系構築を目指した。ガス拡散電極は、表面に多孔質カーボン層を有しており、フラットな板状電極に比べて、高い表面積を有する。しかしながら、カプセル型構造体との組み合わせではシェル厚の違いに伴う変化を確認することができなかった。そこでカプセル構造体よりもシンプルなコアーシェル構造体に置き換えて、電極構造の構築を試みたが、こちらでも同様の結果であった。この理由として、電極上に体積する触媒層厚みや、シェルを厚くすることによる金属量の低下などが考えられる。カプセル型構造体の合成については並行して順調に検討を進めているため、今後はこの点を重点的に検討し、当初目的であるガス拡散電極との組み合わせによる水への難溶解性基質に対する反応系の構築を目指す。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

カプセル型構造体の合成は順調であるが、カプセル型構造体と電極を組み合わせ、反応系を構築するところの課題が克服できていない。前年度課題としてあげられた、電極表面積の向上は、ガス拡散電極を用いることで改善できたと思われる。そこで、今年度はよりシンプルなコアーシェル系での構造を試みたが、目的の電極反応系の構築に至っていない。以上のことから、やや遅れているという状況とした。

Strategy for Future Research Activity

カプセル型構造体のシェルを厚くした場合の金属量が、複合型電極を用いた触媒反応系には重要との認識に至っている。当初目的としていたガス拡散電極との複合には取り組めているので、カプセル型構造体と電極の複合化の課題を早期に解決して、電極反応による局所pH制御ができることを明らかにし、実際の触媒反応系への応用へと進めていく。

Causes of Carryover

実験の進捗にやや遅れが生じたため残額が発生した。今年度未達の部分の検討を含めて次年度に執行予定である