2023 Fiscal Year Annual Research Report
Development of artificial photosynthesis system based on hybrid system with visible-light-driven semiconductor photocatalyst and bio-catalyst
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21K05245
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| Research Institution | Osaka Metropolitan University |
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Principal Investigator |
東 正信 大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 特任准教授 (10711799)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 人工光合成 / 光触媒 / 酸窒化物 / 硫化物 / 生体触媒 / ギ酸脱水素酵素 / 乳酸脱水素酵素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
人工光合成は、CO2排出量増加による環境問題やエネルギー問題を解決できる方法の1つとして注目されている。光触媒は比較的容易に水を電子源にすることは可能だが，反応の選択性を制御することは難しい。一方、生体触媒は目的の反応を100%で進行させることが可能であるが、それのみでは水を電子源にすることは困難である。本研究では両触媒の長所を組み合わせた光触媒-生体触媒系の構築を試みた。
硫化物CuInS2光カソード、人工補酵素メチルビオローゲン(MV)およびギ酸脱水素酵素を組み合わせることで、可視光で二酸化炭素をギ酸に変換できることを見出した。しかし、MVの1電子還元体は酸素と速やかに反応してしまうため、次に、天然の補酵素であるNADHを用いる系を検討した。その結果、ロジウム錯体[Cp*Rh(bpy)H2O]2+を用いることで、NAD+からNADHへ再生でき、その後の酵素反応へにも適用できた。しかし、CuInS2光カソードのみでは水を電子源にできてはおらず、次に、酸窒化物光TaONアノードとの複合化を検討した。TaONに担持する水の酸化助触媒（コバルト属）を検討したところ、イリジウム種を担持することで最も卑側の電位で光電流が立ち上がり、CuInS2光カソードと複合化することで、水を電子源としたNADH再生ならびに乳酸脱水素を用いたピルビン酸からの乳酸生成を実証した。
本年度では、光アノード系のみでの構築を目指し、TaONより伝導帯位置が負側にある複合型酸窒化物CaTaO2N光電極の調製方法を検討した。フラックス剤RbClを用いて合成したCaTaO2Nは明確な光電流を示し、さらに適切な焼成温度で酸化コバルトを担持することで光電流が増加および安定化することが分かった。この光アノードは、TaONでは光電流が観測されなかった無バイアス条件下にて、ロジウム錯体を還元できることを見出した。
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