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2022 Fiscal Year Research-status Report

Theoretical study of ultrafast dynamics of photons, electrons, and spins in single molecule junctions

Research Project

Project/Area Number 21K14481
Research InstitutionInstitute for Molecular Science

Principal Investigator

三輪 邦之  分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 助教 (60734390)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2025-03-31
Keywordsナノ光学
Outline of Annual Research Achievements

ナノメートルスケールのギャップを持つ金属構造の間に単一の分子が配置された系(単一分子接合)における光・電子・スピンのダイナミクスを明らかにするための理論研究を推進した。今年度は、光と物質の相互作用を利用してナノ物質の物理的特性を「制御」できうることに着目し、金属ナノ構造の表面近傍に励起されうる局在表面プラズモン(LSP)と、分子を強く結合させることにより、分子の電界発光特性を制御する研究を行った。以下にその内容を記す。

電荷注入により分子が励起される場合、一般にスピン一重項(S1)および三重項(T1)励起電子状態が1:3の割合で形成される。T1から基底電子状態(S0)への輻射遷移は一般に遅く、T1の形成は発光効率の低下を招く。電荷注入による分子励起において、T1を形成させずにS1を選択的に形成できれば、これらの課題を克服しつつ、電界発光の高効率化を実現できる可能性がある。

本研究では、プラズモニックナノ共振器中の単一分子接合において、LSPと分子が強く結合し両者の混合状態(ポラリトン)が形成される場合の電界発光に注目した。単一分子接合では、電極間に印加する電圧を制御することで、系の最低エネルギーの励起電子状態を選択的に励起できる。またポラリトンの形成には、T1-S0遷移に比べて遷移モーメントの大きいS1-S0遷移が支配的に寄与する。系の最低エネルギーの励起電子状態をポラリトンに対応させることで、T1の形成を避けつつ、S1を形成させることが可能になると予想される。そこで、系のモデル化を行い、電界発光特性を調べた。その結果、電荷注入によりポラリトンを選択的に励起できること、および、これにより系の電界発光の効率を向上できることがわかった。LSPのエネルギーや分子との結合強度などに対する発光効率の依存性や高い効率が実現する条件について議論し、論文にまとめ発表した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

プラズモニックナノ共振器中の単一分子接合における、スピン一重項および三重項励起電子状態からの電界発光に関する理論研究を行い論文を発表するなど、研究が進展しているため、研究はおおむね順調に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

光・電子・スピンのダイナミクスの実時間追跡のための理論は構築しているため、過渡応答を観測する実験と対応させるべく、理論を発展させる予定である。

Causes of Carryover

主に旅費の使用額が当初計画していた額を大きく下回ったため、次年度使用額が生じてしまった。これは新型コロナウィルス感染症蔓延の影響により、学会や研究会の開催形式の変更、予定していた出張のキャンセルなど、確保していた旅費を予定通り使用できない状況が続いたのが原因である。昨今は行動規制が解消されつつあり、次年度は現地開催の学会への参加や、現在進めている研究の進展などを目的とした研究機関への出張を行うなど、使用額を調整できるよう対応する予定である。

  • Research Products

    (7 results)

All 2023 2022

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 2 results) Presentation (4 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Control and Enhancement of Single-Molecule Electroluminescence through Strong Light-Matter Coupling2023

    • Author(s)
      Miwa Kuniyuki, Sakamoto Souichi, Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      Nano Letters

      Volume: 23 Pages: 3231-3238

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.2c05089

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Probing exciton dynamics with spectral selectivity through the use of quantum entangled photons2022

    • Author(s)
      Fujihashi Yuta, Miwa Kuniyuki, Higashi Masahiro, Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      arXiv

      Volume: - Pages: 2212.11519

    • DOI

      10.48550/arXiv.2212.11519

    • Open Access
  • [Journal Article] Control and enhancement of single-molecule electroluminescence through strong light-matter coupling2022

    • Author(s)
      Miwa Kuniyuki、Sakamoto Souichi、Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      arXiv

      Volume: - Pages: 2212.13377

    • DOI

      10.48550/arXiv.2212.13377

    • Open Access
  • [Presentation] 光と物質の強結合領域における単一分子電界発光特性の制御2023

    • Author(s)
      三輪邦之,坂本想一,石崎章仁
    • Organizer
      日本物理学会 2023年春季大会
  • [Presentation] 時間分解量子もつれ分光の理論:光の非古典相関を利用したスペクトル選択的な励起ダイナミクスの観測2023

    • Author(s)
      藤橋裕太,三輪邦之,東雅大,石崎章仁
    • Organizer
      日本物理学会 2023年春季大会
  • [Presentation] Theoretical investigation of optoelectronic conversion in single molecules on solid surfaces2022

    • Author(s)
      Kuniyuki Miwa
    • Organizer
      IMS-ICAT Joint Symposium Surface Science for Catalysis
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Orbital-resolved visualization of single-molecule photocurrent channels2022

    • Author(s)
      Miyabi I-Imada, Hiroshi Imada, Kuniyuki Miwa, Yusuke Tanaka, Kensuke Kimura, Inhae Zoh, Rafael Jaculbia, Hiroko Yoshino, Atsuya Muranaka, Masanobu Uchiyama, Yousoo Kim
    • Organizer
      The 22nd International Vacuum Congress
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2023-12-25  

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