2022 Fiscal Year Annual Research Report
Generation of carbon active sites by controlling the location, amounts and types of surface oxygen functional groups
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21K14728
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| Research Institution | Kurume National College of Technology |
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Principal Investigator |
我部 篤 久留米工業高等専門学校, 生物応用化学科, 准教授 (10840142)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 炭素材料 / エッジサイト / 含酸素官能基 / アクティブサイト / 酸素還元反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
炭素は芳香族網面が積み重なった構造をしており網面中の端のエッジ面は基底面と比較し反応性に非常に富み、炭素ガス化反応や燃料電池の空気極で進行する酸素還元反応といった様々な反応に関与する。エッジ面に存在する含酸素官能基は炭素の親水性能や吸着性能をはじめとした炭素の基礎的な特性や触媒反応活性に関与する。本研究では、酸化した活性炭とカーボンブラックに存在する含酸素官能基の存在位置・種類・量に着目し炭素アクティブサイトの生成、消滅機構を解明しそれらを制御することによる炭素の有効活用を目指した。特に炭素の触媒反応としてはセルロースの加水分解反応に着目し活性点の解明を試みた。含酸素官能基の導入法としては液相酸化である硝酸処理、気相酸化である空気酸化とオゾン酸化を用いた。昇温脱離(TPD)分析、XPS測定、ラマン分光測定、窒素吸脱着測定、滴定法、接触角測定、赤外分光測定にて調製した試料の詳細な分析を行った。酸化手法を最適化することで含酸素官能基の炭素の深さ方向に対する分布の違いが存在することを見出した。オゾン酸化により炭素の外表面のみに含酸素官能基を導入することに成功した。炭素の外表面に存在するカルボキシル基とフェノール性水酸基どちらもセルロースの加水分解反応においての活性点として機能しており、しかもそれらの触媒活性が同等であることを明らかにした。一方でボロンドープダイヤモンドパウダーの酸素還元反応活性についても調査した。調製されたボロンドープダイヤモンドパウダーの粒径や表面化学の違いにより触媒活性が大きくことなることを発見した。鉄を担持することで活性が大幅に上昇するが鉄との相互作用において炭素の表面化学が重要な因子であることを発見した。
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