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2021 Fiscal Year Research-status Report

Organic Thin-Film Superconductor Based on Electric Polarization

Research Project

Project/Area Number 21K18210
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

安達 千波矢  九州大学, 工学研究院, 教授 (30283245)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 松島 敏則  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 准教授 (40521985)
合志 憲一  九州大学, 工学研究院, 助教 (50462875)
中野谷 一  九州大学, 工学研究院, 准教授 (90633412)
Project Period (FY) 2021-07-09 – 2024-03-31
Keywords有機超伝導 / CT錯体 / Ginzburg / Little / 二次元ペロブスカイト / 電子分極 / F16CuPc / mMTDATA
Outline of Annual Research Achievements

従来、有機超伝導体は主にCT錯体を中心に、その可能性が1970年代から90年初頭に亘って幅広く検討されてきたが、極低温や超高圧条件が必要であり、室温有機超伝導体実現への道程はほど遠い状況にある。そのため、新規なメカニズムや材料・デバイス構成に関する斬新なアイディアが必要とされている。本提案では、Little及びGinzburgの2つの古典的なモデルを基礎に、近年、有機光エレクトロニクス研究分野で培われてきた新規な有機系CT材料や薄膜中で特異的に大きな分極(GSP: Giant Spontaneous Polarization)を示す分子系材料、さらには、近年、太陽電池等で大きな注目を集めている有機・無機ハイブリッドペロブスカイト構造を利用し、積層薄膜型の室温有機超伝導の実現に取り組む。具体的には電子分極層(P)/導電層(C)/電子分極層(P)を基本構造とし、薄膜導電層中の伝導電子と誘電層内の分極性分子との間で電子分極効果を発現することでクーパー対の形成を目指している。
本年度は、Littleのモデルとして、二次元ペロブスカイト構造を基礎に有機・無機材料成分の最適化について検討を行い、薄膜形成や単結晶形成を試み、電気物性計測が可能なデバイスを構築、基礎的な電気伝導性の確認を行った。また、Ginzburgのモデルにおいては、ドナー分子としてmMTDATAを、アクセプター分子としてF16CuPcを用いることで、積層薄膜構造において分子間CTを形成し導電性の著しい向上を確認した。今後、2種類の材料系において、電子分極の大きさを調整し、導電層内のクーパー電子対形成に繋げていく。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

現在、Littleのモデルとして、2次元ペロブスカイト構造を基礎に有機・無機材料成分の最適化について検討を行い、薄膜形成や単結晶形成を試み、電気物性計測が可能なデバイスを構築、基礎的な電気伝導性の確認を行った。特に、薄膜形成の条件検討を進め、厚みが数100nmの単結晶薄膜を形成し、その上部に電荷注入電極として、様々な電極材料について検討を行い、MgAu合金が優れたオーミック接触を形成することを明らかにした。また、Ginzburgのモデルにおいては、ドナー分子(D)としてmMTDATAを、アクセプター分子(A)としてF16CuPcを用いることで、積層薄膜構造において分子間CTを形成し導電性の著しい向上を確認した。また、D-A界面においてCT形成の確認として、電荷移動を伴う吸収スペクトルの微弱な変化を確認することができた。さらに、積層薄膜デバイスにおける電流―電圧特性の温度依存性の測定から200K付近に変化点が観測され、導電機構の変化が生じていることが示唆された。現在、CT形成が温度依存性を有していることを想定している。Littleのモデルである2次元ペロブスカイト構造においては、単結晶を用いて導電性の検討を行ったところ、結晶の方位に依存して、伝導特性の変化が示唆されている。今後、温度依存性の評価も進め、有機配位子―無機間の分極効果の観点から導電機構の解明を進める。

Strategy for Future Research Activity

Ginzburgのモデルにおいて、薄膜導電層としては、二次元ペロブスカイト超薄膜を中心に検討を進めてきたが、超伝導特性を示す金属、金属酸化物、硫化物等の二次元伝導体、π共役系が高度に発達した有機分子について検討を行う予定である。電子分極誘電層としては、これまでにOLEDの発光分子や電荷輸送分子で確立されたCT錯体形成に有効なドナー分子、アクセプター分子や大きなGSPを示す分子を中心に検討を行う。素子構成としては、電子分極誘電層(P)/導電層(C)/電子分極誘電層(P)を基礎とし、誘電体層としてD、A層を組み合わせることで、D/A、D/C、A/C、D/C/A、D/C/D、A/C/A型の2層型、3層型の素子構成について網羅的に検討を行う。様々な誘電体層の組み合わせによって電子分極の大きさを制御し、Tc上昇への影響を検討する。電子分極誘電層が片側だけの2層型においても、電子相関の発現が期待できるため検討を進める。また、導電層と誘電層の間に直接的な電荷移動が生じると超伝導特性の消失に繋がると考えられるため、必要に応じて導電層と誘電層の相互作用を制御するために“層間絶縁層”の導入を検討する予定である。
実験装置においては、吸収スペクトルの温度依存性の計測、極低温下まで冷却が可能なクライオスタットの整備を進め、円滑な実験環境を整備する。

Causes of Carryover

初年度は、有機CT系及びペロブスカイト系の材料選択に多くの時間が取られ、低温域における電気物性解析に十分進むことができなかった。次年度において、電気物性の計測系を整備し、予算を計画通りに使用する予定である。

  • Research Products

    (24 results)

All 2021 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (23 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Peer Reviewed: 23 results,  Open Access: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] Sorbonne University-CNRS(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      Sorbonne University-CNRS
  • [Journal Article] Advanced Organic Laser System Having Triplet Scavengers Buddhika2021

    • Author(s)
      Buddhika S.B. Karunathilaka; Umamahesh Balijapalli; Toshinori Matsushima; Atula S.D. Sandanayaka; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      J-STAGE

      Volume: 60 Pages: 615 - 630

    • DOI

      10.11370/isj.60.615

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Organic long-persistent luminescence stimulated by visible light in p-type systems based on organic photoredox catalyst dopants2021

    • Author(s)
      Kazuya Jinnai; Ryota Kabe; Zesen Lin; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Nature Materials

      Volume: 21 Pages: 338 - 344

    • DOI

      10.1038/s41563-021-01150-9

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Visualization of Frontier Molecular Orbital Separation of a Single Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitter by STM2021

    • Author(s)
      Inhae Zoh; Miyabi Imai-Imada; Jaehyun Bae; Hiroshi Imada; Youichi Tsuchiya; Chihaya Adachi; Yousoo Kim
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. Lett.

      Volume: 12 Pages: 7512 - 7518

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.1c02140

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Low-threshold exciton-polariton condensation via fast polariton relaxation in organic microcavities2021

    • Author(s)
      Tomohiro Ishii; Kiyoshi Miyata; Masashi Mamada; Fatima Bencheikh; Fabrice Mathevet; Ken Onda; Stephane Kana-Cohen; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Advanced Optical Materials

      Volume: 10 Pages: 2102034

    • DOI

      10.1002/adom.202102034

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Recycling of Triplets into Singlets for High-Performance Organic Lasers2021

    • Author(s)
      Chathuranganie A. M. Senevirathne; Seiya Yoshida; Morgan Auffray; Masayuki Yahiro; Buddhika S. B. Karunathilaka; Fatima Bencheikh; Kenichi Goushi; Atula S. D. Sandanayaka; Toshinori Matsushima; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Advanced Optical Materials

      Volume: 10 Pages: 2101302

    • DOI

      10.1002/adom.202101302

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Enhanced Light-Matter Interaction and Polariton Relaxation by the Control of Molecular Orientation2021

    • Author(s)
      Tomohiro Ishii; Fatima Bencheikh; Sebastien Forget; Sebastien Chenais; Benoit Heinrich; David Kreher; Lydia Sosa Vargas; Kiyoshi Miyata; Ken Onda; Takashi Fujihara; Stephane Kana-Cohen; Fabrice Mathevet; Chihaya. Adachi
    • Journal Title

      Advanced Optical Materials

      Volume: 9 Pages: 2101048

    • DOI

      10.1002/adom.202101048

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 2,6-Dicarbonitrile Diphenyl-1λ5-Phosphinine (DCNP)-A Robust Conjugated Building Block for Multi-Functional Dyes Exhibiting Tunable Amplified Spontaneous Emission2021

    • Author(s)
      Umamahesh Balijapalli; Xun Tang; Daichi Okada; Yi-Ting Lee; Buddhika S. B. Karunathilaka; Morgan Auffly; Ganbaatar Tumen-Ulzii; Youichi Tsuchiya; Atula S. D. Sandanayaka; Toshinori Matsushima; Hajime Nakanotani; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Advanced Optical Materials

      Volume: 9 Pages: 2101122

    • DOI

      10.1002/adom.202101122

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Electron-Affinity Substituent in 2,6-Dicarbonitrile Diphenyl-1λ5-Phosphinine (DCNP) Towards High-Quality Organic Lasing and Electroluminescence under High Current Injection2021

    • Author(s)
      Xun Tang; Umamahesh Balijapalli; Daichi Okada; Buddhika S. B. Karunathilaka; Chathuranganie A. M. Senevirathne; Yi-Ting Lee; Zhao Feng; Atula S. D. Sandanayaka; Toshinori Matsushima; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      https://doi.org/10.1002/adfm.202104529

      Volume: 31 Pages: 2104529

    • DOI

      10.1002/adfm.202104529

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Exact Solution of Kinetic Analysis for Thermally Activated Delayed Fluorescence Materials2021

    • Author(s)
      Youichi Tsuchiya; Stefan Diesing; Fatima Bencheikh; Yoshimasa Wada; Paloma Lays dos Santos; Hironori Kaji; Eli Zysman-Colman; Ifor D. W. Samuel; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 125 Pages: 8074 - 8089

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.1c04056

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Tetrabenzo[a,c]phenazine backbone for highly efficient orange-red thermally-activated delayed fluorescence with completely horizontal molecular orientation2021

    • Author(s)
      Umamahesh Balijapalli; Yi-Ting Lee; Buddhika S. B. Karunathilaka; Ganbaatar Tumen-Ulzii; Morgan Auffray; Youichi Tsuchiya; Hajime Nakanotani; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 60 Pages: 19364 - 19373

    • DOI

      10.1002/anie.202106570

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Organic photostimulated luminescence associated with persistent spin-correlated radical pairs2021

    • Author(s)
      Manabu Sakurai; Ryota Kabe; Masaaki Fuki; Zesen Lin; Kazuya Jinnai; Yasuhiro Kobori; Chihaya Adachi; Takashi Tachikawa
    • Journal Title

      Communications Materials

      Volume: 2 Pages: 74

    • DOI

      10.1038/s43246-021-00178-3

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Active Control of Spontaneous Orientation Polarization of Tris(8-hydroxyquinolinato)aluminum (Alq3) Films and Its Effect on Performance of Organic Light-Emitting Diodes2021

    • Author(s)
      Yu Esaki; Masaki Tanaka; Toshinori Matsushima; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Advanced Electronic Materials

      Volume: 7 Pages: 2100486

    • DOI

      10.1002/aelm.202100486

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Amplified spontaneous emission from oligo (p-phenylenevinylene) derivatives2021

    • Author(s)
      Masashi Mamada; Hajime Nakanotani; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Materials Advances

      Volume: 2 Pages: 3906 - 3914

    • DOI

      10.1039/D0MA00756K

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Markedly Improved Performance of Optically Pumped Organic Lasers with Two-Dimensional Distributed-Feedback Gratings2021

    • Author(s)
      Chathuranganie A. M. Senevirathne; Atula S.D. Sandanayaka; Buddhika S.B. Karunathilaka; Takashi Fujihara; Fatima Bencheikh; Chuanjiang Qin; Kenichi Goushi; Toshinori Matsushima; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      ACS photonics

      Volume: 8, 5 Pages: 1324 - 1334

    • DOI

      10.1021/acsphotonics.0c01728

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Long-persistent luminescence from an exciplex-based organic light-emitting diode2021

    • Author(s)
      Shinichi Tan; Kazuya Jinnai; Ryota Kabe; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Advanced Materials

      Volume: 33 Pages: 2008844

    • DOI

      10.1002/adma.202008844

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermally Activated Delayed Fluorescence Properties of Trioxoazatriangulene Derivatives Modified with Electron Donating Groups2021

    • Author(s)
      Youichi Tsuchiya; Yuma Ishikawa; Sang-Hoon Lee; Xian-Kai Chen; Jean-Luc Bredas; Hajime Nakanotani; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Advanced Optical Materials,

      Volume: 9 Pages: 2002174

    • DOI

      10.1002/adom.202002174

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Investigating HOMO Energy Levels of Terminal Emitters for Realizing High-Brightness and Stable TADF-Assisted Fluorescence Organic Light-Emitting Diodes2021

    • Author(s)
      Yi-Ting Lee; Chin-Yiu Chan; Masaki Tanaka; Masashi Mamada; Umamahesh Balijapalli; Youichi Tsuchiya; Hajime Nakanotani; Takuji Hatakeyama; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Advanced Electronic Materials

      Volume: 7 Pages: 2001090

    • DOI

      10.1002/aelm.202001090

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermally-activated delayed fluorescence for light-emitting devices2021

    • Author(s)
      Hajime Nakanotani; Youichi Tsuchiya; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 50 Pages: 938-948

    • DOI

      10.1246/cl.200915

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Advantages of naphthalene as building block for organic solid state laser dyes: Smaller energy gaps and enhanced stability2021

    • Author(s)
      Yuya Oyama; Masashi Mamada; Akihiro Kondo; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry C

      Volume: 9 Pages: 4112 - 4118

    • DOI

      10.1039/D0TC05387B

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Isotope Effect of Host Material on Device Stability of Thermally Activated Delayed Fluorescence Organic Light‐Emitting Diodes2021

    • Author(s)
      Xuelong Liu; Chin-Yiu Chan; Fabrice Mathevet; Masashi Mamada; Youichi Tsuchiya; Yi-Ting Lee; Hajime Nakanotani; Shinichiro Kobayashi; Masayuki Shiochi; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Small Science

      Volume: 1, 4 Pages: 2000057

    • DOI

      10.1002/smsc.202000057

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Highly Efficient Near‐Infrared Electrofluorescence from a Thermally‐Activated Delayed Fluorescence Molecule2021

    • Author(s)
      Umamahesh Balijapalli; Ryo Nagata; Nishiki Yamada; Hajime Nakanotani; Masaki Tanaka; Anthony D’Aleo; Virginie Placide; Masashi Mamada; Youichi Tsuchiya; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 60, 15 Pages: 8477 - 8482

    • DOI

      10.1002/anie.202016089

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Stable pure-blue hyperfluorescence organic light-emitting diodes with high-efficiency and narrow emission2021

    • Author(s)
      Chin-Yiu Chan; Masaki Tanaka; Yi-Ting Lee; Yiu-Wing Wong; Hajime Nakanotani; Takuji Hatakeyama; Chihaya Adachi
    • Journal Title

      Nat. Photonics

      Volume: 15 Pages: 203 - 207

    • DOI

      10.1038/s41566-020-00745-z

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Intramolecular‐Locked High Efficiency Ultrapure Violet‐Blue (CIE‐y <0.046) Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitters Exhibiting Amplified Spontaneous Emission2021

    • Author(s)
      Aziz Khan; Xun Tang; Cheng Zhong; Qiang Wang; Sheng-Yi Yang; Fan-Cheng Kong; Shuai Yuan; Atula Sandanayaka; Chihaya Adachi; Zuo-Quan Jiang; Liang-Sheng Liao
    • Journal Title

      Advanced Functional Materials

      Volume: 31 Pages: 2009488

    • DOI

      10.1002/adfm.202009488

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2022-12-28  

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