2022 Fiscal Year Research-status Report
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21K18839
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| Research Institution | Iwate University |
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Principal Investigator |
白井 誠之 岩手大学, 理工学部, 教授 (70250850)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
七尾 英孝 岩手大学, 理工学部, 准教授 (50312509)
久保田 岳志 島根大学, 学術研究院環境システム科学系, 准教授 (90304253)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| Keywords | 水素化脱硫反応 / 硫化モリブデン触媒 / 黒鉛層間化合物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
石油精製プロセスでは担持硫化モリブデン触媒を用い、原油に含まれるチオフェン類の含硫黄芳香族化合物を水素ガスと反応させ、硫化水素として取り除いている（水素化脱硫処理）。原油中のチオフェン類を水素化脱硫させる際には、ナフタレン類の有用芳香族化合物の水素化反応も進行してしまう問題がある。硫化モリブデン粒子は層状構造を有するが、水素化脱硫反応は硫化モリブデン粒子の端面で、水素化反応は硫化モリブデン粒子の基本面で進行することが知られている。本研究では、黒鉛層間に硫化モリブデン粒子を挿入させ、硫化モリブデンの端面のみを露出した硫化モリブデン層間化合物（MoS2-GIC）を合成し、その水素化脱硫反応の活性と選択性を明らかにするとともに、従来よりも飛躍的に向上した触媒開発を行うものである。
黒鉛と塩化モリブデンとの混合物を熱処理し、更に硫化水素で硫化処理することでMoS2-GICを合成した。特に熱処理条件、塩素圧力と硫化モリブデン導入量との関係を詳細に検討し、5wt%の硫化モリブデンを挿入したMoS2-GICの合成に成功した。また電離顕微鏡観察により黒鉛層に並行に硫化モリブデン層が挿入されている様子が観察された。また、挿入されている硫化モリブデン層は厚みが1.3 nm 、幅が200nm以上であった。
バッチ法によりMoS2-GICのナフタレン水素化反応とジベンゾチオフェンの水素化脱硫反応を行い脱硫選択性（脱硫反応の速度定数／水素化反応の速度定数）を評価した。MoS2-GICは黒鉛表面に硫化モリブデンを担持した触媒（MoS2/G）に比べ脱硫選択性が高い値を示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
令和３年度は、塩化モリブデンと黒鉛の混合物を塩素処理し、更に硫化処理することで、硫化モリブデンが黒鉛層内に導入できる（MoS2-GIC）ことを示した。が、導入できる量が0.5wt%と低い値であった。令和４年度は、調製条件（熱処理温度、塩素圧の制御）により5wt%のモリブデンを導入したMoS2-GICの合成に成功した。更に電子顕微鏡観察により、モリブデン導入量が5wt%のMoS2-GICでは厚みが1.3 nm（硫化モリブデン層が２層）、幅が200nm以上の硫化モリブデンが黒鉛層間に形成されていること明らかにした。また、MoS2-GICは黒鉛表面に硫化モリブデンを担持したした触媒（MoS2/G）に比べ脱硫選択性が高いことをことを明らかにした。
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| Strategy for Future Research Activity |
10wt%以上の硫化モリブデンを含有する黒鉛層間硫化モリブデン（MoS2-GIC）を合成する。特に調製条件により硫化モリブデンの端面量（硫化モリブデン層の厚みと幅）を制御したMoS2-GICを合成する。ナフタレン水素化反応とジベンゾチオフェンの水素化脱硫反応活性を評価し、脱硫選択性と硫化モリブデンの挿入構造との関係を明らかにする。
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| Causes of Carryover |
コロナ過により研究に必要な物品の調達ができなかったため
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