2023 Fiscal Year Annual Research Report
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21K18839
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| Research Institution | Iwate University |
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Principal Investigator |
白井 誠之 岩手大学, 理工学部, 教授 (70250850)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
七尾 英孝 岩手大学, 理工学部, 准教授 (50312509)
久保田 岳志 島根大学, 学術研究院環境システム科学系, 准教授 (90304253)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| Keywords | 水素化脱硫反応 / 硫化モリブデン触媒 / 黒鉛層間化合物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
石油精製プロセスでは担持硫化モリブデン触媒を用い、原油に含まれるチオフェン類の含硫黄芳香族化合物を水素ガスと反応させ、硫化水素として取り除いている。硫化モリブデン粒子は層状構造を有するが、水素化脱硫反応は硫化モリブデン粒子の端面で、水素化反応は硫化モリブデン粒子の基本面で進行することが知られている。本研究では、黒鉛層間に硫化モリブデン粒子を挿入させ、硫化モリブデンの端面のみを露出した硫化モリブデン層間化合物（MoS2-GIC）を合成し、その水素化脱硫反応の活性と選択性を明らかにするとともに、従来よりも飛躍的に向上した触媒開発を行うものである。
塩化モリブデンと黒鉛の混合物を高圧塩素下で熱処理し更に硫化水素処理することで黒鉛層間硫化モリブデン（MoS2-GIC）を調製した。またモリブデン(Ⅵ)酸アンモニウム四水和物 の水溶液と黒鉛とのスラリーを蒸発乾固させ、さらに硫化水素処理することで黒鉛担持硫化モリブデン（MoS2/Gmix）を調製した。両触媒を用いナフタレン水素化反応（HDY）およびジベンゾチオフェン脱硫活性（HDS）を調べた。MoS2-GICのHDSおよびHYD速度定数はそれぞれ0.0303および0.0212 /hで速度定数比は1.43であった。MoS2/mixのHDSおよびHYD速度定数は0.0238および0.0187 /hでその比は1.27であった。MoS2-GICとMoS2/GmixについてMo K-edge EXAFSを用い、MoS2粒子のエッジ分散度を求めるとMoS2-GICで0.53, MoS2/Gmixで0.75であった。さらにエッジモリブデン原子当たりのHDS活性（TOF）はMoS2-GICで10.3、 MoS2/Gmixで7.7であり，黒鉛層間にある硫化モリブデン種が高い脱硫活性を示すことを明らかにした。
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