2023 Fiscal Year Annual Research Report
放射性廃棄物のさらなる閉じ込めを狙う雲母鉱物の核種固定化メカニズムの新解釈
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21K18916
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
千田 太詩 東北大学, 工学研究科, 准教授 (30415880)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
新堀 雄一 東北大学, 工学研究科, 教授 (90180562)
関 亜美 東北大学, 工学研究科, 助教 (80912328)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| Keywords | 核種移行 / 雲母 / 収着 / 花崗岩 / 核種固定化 / バックエンド / 放射性廃棄物 / 原子力 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，地層処分場周辺の岩盤に含有する黒雲母について，層状構造内への核種の拡散および収着過程を明らかにし，さらなる核種固定化効果を見出すことを目指している．
最終年度は，前年度までの3価陽イオンのEuに続き，1価陽イオンのCsおよび2価陽イオンのSrを用いて薄片状黒雲母への収着挙動を検討した．実験では，pH 3，5，8に設定した0.5 mMのCsあるいはSr溶液と薄片状黒雲母(約5 mm四方)を液固比10 mL/gで混合し，7日間振とうしながら濃度変化を調べた．
収着実験結果より，CsおよびSrのいずれにおいても，時間の経過に伴う緩やかな濃度減少が確認され，薄片内へ拡散浸入しながら収着する可能性が示された．また，黒雲母の層間に交換性陽イオンとして存在するKの溶出も同時に確認されたが，Cs収着量はK溶出量と比例したものの，Sr収着量はK溶出量に対して過剰に見積もられた．これは，黒雲母表面のシラノール基へのSr収着が比較的大きかったためと考えられる．得られた収着実験結果について，薄片内の二次元的な拡散と溶液中のCsおよびSrの濃度減少を組み合わせた解析モデルを適用して薄片状黒雲母内の見かけの拡散係数を評価したところ，10^-14～10^-13 m2/sのオーダーと見積もられた．これらの値は，現行の地層処分の核種移行評価において用いられている深成岩中の拡散係数と比較すると1～2桁小さく，岩盤マトリクス中を移行する核種の黒雲母への収着は層状構造内への拡散に律速される可能性が大きい．従来，岩盤マトリクス内の核種移行に比べて黒雲母への核種収着は十分に速やかであるため瞬時に平衡に達すると仮定されていたが，本研究の結果より，核種移行速度は薄片内部への拡散過程を考慮した見かけの収着速度に依存することが明らかになった．
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