2022 Fiscal Year Annual Research Report
有機分子基板に均一担持した金属間化合物ナノクラスター電極触媒の精密創製と活性評価
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21K18939
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| Research Institution | Keio University |
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Principal Investigator |
中嶋 敦 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (30217715)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2023-03-31
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| Keywords | ナノクラスター電極触媒 / 金属間化合物 / 有機分子基板 / 担体表面 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
パラジウム元素や白金元素は触媒として広く利用される希少金属であり、資源の有効活用の上で数個から数十個程度の原子集合体、ナノクラスターでの利用が最小機能単位としての観点から期待される。本研究では、気相合成したパラジウムや白金のナノクラスター、ならびに、白金とテルビウムの合金のナノクラスターに対して、質量選別で精密に原子数、組成を単一化して有機基板に蒸着し、酸素などの気体分子との反応性をX線光電子分光によって評価した。予め基板蒸着する有機分子を電子供与性や電子受容性に変えて、担持基板の電荷特性を変化させると、金属ナノクラスターの酸素気体との反応性が担持基板によって制御できることを明らかにした。
気相合成ではパルスマグネトロンスパッタリング法による高強度ナノクラスターイオン源を用い、パラジウムや白金合金のナノクラスターを触媒単位として生成させた。特定の原子数と組成のナノクラスターを基板蒸着することによって、単分散状態の不均一系触媒で修飾された電極を創製した。X線光電子分光によって酸素などの気体曝露での反応性を金属元素のピークシフトやピーク幅として評価したところ、有機分子を変えて担持基板の電荷特性を変化させると、パラジウムナノクラスターではその反応性が基板からの電子供与によって増大することを明らかにした。
また、白金ーテルビウム合金ナノクラスターを電極触媒に対して、X線光電子分光法による構造と電子物性と併せて、酸素還元における電極触媒の活性を評価した。合金ナノクラスター触媒の活性、構造、電子物性の相関から、有機分子修飾によって均一な担持とする意義を、合金ナノクラスターの触媒活性での基板効果として示した。構成原子数と組成が精密に制御された金属ナノクラスターに対して適切な有機表面に展開することで、触媒活性の分子論的な機構解明を進め、金属ナノクラスター担持触媒の新しい分子科学を示した。
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