2023 Fiscal Year Research-status Report

単原子金属触媒形成によるCeO2不安定結晶面の安定化と新規触媒機能発現

Research Project

Project/Area Number	21KK0085
Research Institution	Tohoku University
Principal Investigator	横哲東北大学, 材料科学高等研究所, 講師 (80807339)
Project Period (FY)	2021-10-07 – 2025-03-31
Keywords	CeO2 (100) / Pt-CeO2 / 単原子金属触媒 / ナノサイズ効果 / メタン改質 / その場X線吸収分光 / NSLS II / 第一原理計算
Outline of Annual Research Achievements	本年度は、昨年度末に米国に渡航し、NSLSIIで放射光その場実験を行った結果について解析を行い、オンラインも活用して議論を進めた。その場XAFS測定によって（100）面が露出したCeO2について酸化・還元処理を行うことでPｔの担持状態に大きな差異を生じることを明らかにし、それによって反応特性にと触媒の繰り返し特性が大きく変わる様子を明らかにした。また、追加実験として日本で触媒の繰り返し特性を評価し、米国でＤＲＩＦＴ測定を行った。CeO2の酸化還元による表面状態の変化を捉えるため、CO2を導入しながらDRIFT測定を行い、その吸着・脱着挙動の差異を明らかにした。また、Pt担持を行った触媒に対してCOを導入しながらDRIFT測定を行うことで、Ptの化学状態と分散状態を議論した。また、本年度は英国に渡航し、ナノＣｅＯ２のモデリング手法について議論し新規な手法を取り入れて計算を開始した。ナノ粒子を考慮するために原子数の多い大型計算を行う必要があり、力場を用いた計算を導入し、Ce3＋およびCe4＋の状態が局所構造に反映されていることを確認した。上記の、実験及びシミュレーション結果を統合的に解析し、論文発表に向けて議論を行った。まず、CeO2の酸化還元処理による表面状態の違いについてまとめた。また、それらの前処理をすることによって、Pt触媒が、CeO2(100)面上でどのように分散し、どのような表面構造をとるかについて明らかにし、それが触媒活性にと安定性にどのように影響するかをまとめた。上記の成果を、それぞれ国際誌に投稿した。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 1: Research has progressed more than it was originally planned. Reason 本研究課題の成果を纏めることができ、論文投稿を行うことができた。また結果として、当初想定した以上に興味深い差異が表面構造に確認され、それが触媒性能にも影響することが分かった。
Strategy for Future Research Activity	今後は、これまでに行った実験及びシミュレーションの解析をさらに進めつつ追加実験を行い、追加で論文発表を行う。
Causes of Carryover	2022年度まで渡航が制限された影響で、次年度使用額が、生じた。2024年度の共同研究先への渡航や、成果発表等に使用する。