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2012 Fiscal Year Annual Research Report

ナノ結晶ゼオライトの新規サイズ制御法の開発とゼオライト触媒の合理的設計法

Research Project

Project/Area Number 22560755
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

多湖 輝興  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20304743)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 増田 隆夫  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20165715)
中坂 佑太  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30629548)
Project Period (FY) 2010-04-01 – 2013-03-31
Keywords化学工学 / 触媒・化学プロセス / ナノゼオライト / 触媒設計 / アルキル化 / 脱水反応
Research Abstract

本研究では,各種ゼオライトの合成と,界面活性剤の結晶表面安定化効果を利用した結晶サイズ制御,および触媒有効係数に基づく触媒設計法の確立を目的としている.
1)基材となるナノ結晶ゼオライトの調製として,10員環ゼオライト(MFI,TON),12員環ゼオライト(MOR,BEA,FAU,MTW)の合成と結晶サイズの制御に成功した.特に,MFI,MOR,MTW,TONゼオライトに関しては,界面活性剤の添加により100ナノメートル程度の結晶から数マイクロメートルの結晶を得ることに成功した.
2)拡散・吸着特性の評価として,MFIとBEAの各ゼオライトを吸着材とし,芳香族(ベンゼン,トルエン,キシレン),直鎖飽和炭化水素(n-ヘキサン),環状飽和炭化水素(シクロヘキサン)の拡散係数と吸着量の測定を行った.拡散係数に関しては,直鎖炭化水素>芳香族>環状飽和炭化水素の順となった.
3)シラン接触分解法とイオン交換法による酸点の強度と不活性化酸点場所の制御を実施した.イオン交換法と比較し,シラン接触分解法では,酸点の不活性化は穏やかに進むことが明らかとなった.一方,Siへの官能基であるフェニル基の数により,ゼオライト結晶外表面のみ,もしくは結晶外表面と内部の酸点の不活性化が可能であることを示した.特にトリフェニルシランを用いた場合,結晶外表面のみの不活性化が可能であった.上記の各種ゼオライト触媒を用い,2-メチルナフタレンのアルキル化による2,6-ジメチルナフタレン選択合成,およびグリセリンからのアクロレイン選択合成を実施した.2,6-ジメチルナフタレン選択合成ではMFIとMTWゼオライトが,アクロレイン合成ではTONゼオライトが優れた選択性を示すことを明らかにした.さらに,結晶のナノサイズ化は触媒の活性向上と活性維持に有効であることを実証した.

Current Status of Research Progress
Reason

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (14 results)

All 2013 2012

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (7 results) (of which Invited: 3 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Effectiveness of Nano-scale ZSM-5 Zeolite and its Deactivation Mechanism on Catalytic Cracking of Representative Hydrocarbons of Naphtha2013

    • Author(s)
      H. Konno
    • Journal Title

      Microporous and Mesoporous Materials

      Volume: 175 Pages: 25-33

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of nano-sized zeolites and their applications to zeolite membranes2012

    • Author(s)
      T. Tago
    • Journal Title

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      Volume: 55 Pages: 149-159

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effects of crystal size and Si/Al ratio of MFI-type zeolite catalyst on light olefin synthesis by n-hexane cracking2012

    • Author(s)
      H. Konno
    • Journal Title

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      Volume: 55 Pages: 267-274

    • DOI

      10.1016/j.cej.2012.06.157

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Size-Controlled Synthesis of Nano-Zeolites and Their Application to Light Olefin Synthesis2012

    • Author(s)
      T. Tago
    • Journal Title

      Catalysis Surveys from Asia

      Volume: 16 Pages: 148-163

    • DOI

      10.1007/s10563-012-9141-4

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Kinetic Study for Burning Regeneration of Coked MFI-type Zeolite and Numerical Modeling for Regeneration Process in a Fixed-bed Reactor2012

    • Author(s)
      Y. Nakasaka
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal

      Volume: 207-208 Pages: 368-376

    • DOI

      10.1016/j.cej.2012.06.138

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Kinetics of n-Hexane Cracking over ZSM-5 Zeolites -Effect of Crystal Size on Effectiveness Factor and Catalyst Lifetime-2012

    • Author(s)
      H. Konno
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal

      Volume: 207-208 Pages: 490-496

    • DOI

      10.1016/j.cej.2012.06.157

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Isobutylene synthesis from water-containing acetone over potassium-exchanged BEA zeolite2013

    • Author(s)
      T. Tago
    • Organizer
      3rd North American Symposium on Chemical Reaction Engineering
    • Place of Presentation
      Westin Galleria Houston (USA)
    • Year and Date
      20130317-20130320
  • [Presentation] 炭素資源転換における触媒技術の動向と展望2013

    • Author(s)
      多湖輝興
    • Organizer
      石炭・炭素資源利用技術第148委員会 第138回研究会
    • Place of Presentation
      北海道大学 (札幌市)
    • Year and Date
      20130204-20130204
    • Invited
  • [Presentation] Size/morphology controlled synthesis of zeolite crystals and their applications2012

    • Author(s)
      T. Tago
    • Organizer
      10th Japan-Korea Symposium on Materials and Interfaces
    • Place of Presentation
      コープイン京都 (京都市)
    • Year and Date
      20121107-20121110
    • Invited
  • [Presentation] ナノゼオライト積層触媒膜によるレフィン合成2012

    • Author(s)
      多湖輝興
    • Organizer
      化学工会反応工学部会 反応分離科会「反応分離シンポジウム 2012
    • Place of Presentation
      産総研つくば中央 (つくば市)
    • Year and Date
      20121107-20121107
    • Invited
  • [Presentation] Kinetc Analysis of Burning Regeneration of Coked MFI-type Zeolites Obtained by Catalytic Cracking of n-Hexane2012

    • Author(s)
      T. Tago
    • Organizer
      22th International Symposium on Chemical Reaction Engineering
    • Place of Presentation
      MECC Maastricht (The Netherlands)
    • Year and Date
      20120902-20130905
  • [Presentation] Selective production of isobutylene from water-containing acetone over BEA zeolite2012

    • Author(s)
      T. Tago
    • Organizer
      International Symposium on Zeolites and MicroPorous Crystals
    • Place of Presentation
      アステールプラザ (広島市)
    • Year and Date
      20120728-20120801
  • [Presentation] Production of Light Olefins from n-Hexane Cracking over MFI Zeolites with Nano- and Macro-Crystal Sizes2012

    • Author(s)
      T. Tago
    • Organizer
      The 15th International Congress on Catalysis
    • Place of Presentation
      Messe Munchen (Germany)
    • Year and Date
      20120701-20120706
  • [Book] Zeolites: Synthesis, Chemistry and Applications, Chapter 6 "Synthesis of nanocrystalline zeolites and their applications"2012

    • Author(s)
      T. Tago
    • Total Pages
      314
    • Publisher
      Nova Scientific publisher

URL: 

Published: 2014-07-24  

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