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2012 Fiscal Year Annual Research Report

超高速コヒーレント分光で検証可能な励起エネルギー移動の包括的理論

Research Project

Project/Area Number 22740276
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

斉藤 圭亮  京都大学, 生命科学系キャリアパス形成ユニット, 研究員 (20514516)

Project Period (FY) 2010-04-01 – 2014-03-31
Keywords光合成 / クロロフィル / 励起エネルギー移動 / 電子移動 / 光化学系II / 紅色光合成細菌 / 色素 / 蛋白質
Research Abstract

本研究課題の目的は光合成蛋白質中の色素間で起こる励起エネルギー移動を理論的に正しく記述することである.そのためには実際の蛋白質をよく研究し,どのようなしくみによって意図通りの反応が起こるのかを調べる必要がある.蛋白質の結晶構造を基にした量子化学計算を行い,次の成果を得た.
1.光合成蛋白質において励起移動は主にクロロフィル色素(Chl)間で起こる.Chlは蛋白質内に多数埋め込まれているが,ひとつひとつのChl毎に性質が異なっている.その原因のひとつとしてChl自身のゆがみが考えられる.実際,蛋白質中のChl分子はゆがんでおり,その形はそれぞれに少しずつ異なっている.そのゆがみを定量的に解析し色素の電子状態の性質にどのような影響を与えているのかを調べた:植物の光合成で水分解を行っている光化学系II蛋白質ではChlの形は色素毎に大きく異なっていた.例えば,中心部分にある二量体Chlでは2つの色素が対称的に配置されているにも拘わらずそれぞれのゆがみの形は異なっていた.また,光を集めるためのアンテナ系にあるChlは,水分解を行う反応中心のChlとはゆがみの形が異なっていた.この違いはアンテナ系の役割(光捕集と励起移動)と反応中心の役割との違いに起因すると考えられる.さらに,系II反応中心のChlのゆがみは,共通の祖先を持つ紅色光合成細菌の反応中心のそれと類似していた.なお,電子移動に関係する酸化還元電位とゆがみはとはほとんど関係がない.
2.励起移動後に起こる電子移動・プロトン移動も重要な過程なので,蛋白質内の電子・プロトン移動に関する基礎研究も行った.蛋白質内プロトン移動では水素結合が重要な役割を演じていることを光受容蛋白質photoactive yellow proteinとロドプシンを例に示し,系IIではプロトン移動と電子移動が共役して起こっていることを示した.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

昨年度(平成23年度)に光合成蛋白質の一つである光化学系IIの新しい構造が発表された.この新しい構造を使って研究を進めた結果,本報告書に記載のように,重要な成果が続々と得られ,複数の論文として発表された.これら成果は,本研究がおおむね順調に進展していると判断するに足る,優れた内容である.

Strategy for Future Research Activity

当初の計画において想定されていた内容に比べて,より科学的意義の大きな成果を得られることが期待されるため,昨年度と同様に当初計画に次の2点を追加する.(1)研究代表者が研究室を異動し高速な計算機が使える環境を得たことから,その計算機を用いて具体的な蛋白質中における色素の量子化学計算を行い,色素固有の性質を調べる.(2)光化学系II(藻類・植物の光合成において水分解を行う蛋白質)の詳細な構造が新たに発表されたことから,研究対象とする具体的な系として,光化学系IIを中心に据える.
次年度が最終年度に当たることから,積極的に成果発表を行う.

  • Research Products

    (26 results)

All 2013 2012

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 7 results) Presentation (17 results)

  • [Journal Article] Mechanism of proton-coupled quinone reduction in Photosystem II2013

    • Author(s)
      Saito K, Rutherford AW, Ishikita H
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America

      Volume: 110 Pages: 954-959

    • DOI

      10.1073/pnas.1212957110

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Factors that differentiate the H-bond strengths of water near the Schiff bases in bacteriorhodopsin and Anabaena sensory rhodopsin2012

    • Author(s)
      Saito K, Kandori H, Ishikita H
    • Journal Title

      The Journal of biological chemistry

      Volume: 287 Pages: 34009-34018

    • DOI

      10.1074/jbc.M112.388348

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Deformation of chlorin rings in the Photosystem II crystal structure2012

    • Author(s)
      Saito K, Umena Y, Kawakami K, Shen JR, Kamiya N, Ishikita H
    • Journal Title

      Biochemistry

      Volume: 51 Pages: 4290-4299

    • DOI

      10.1021/bi300428s

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Generation of coherently coupled vibronic oscillations in carotenoids2012

    • Author(s)
      Sugisaki M, Kosumi D, Saito K, Cogdell, RJ, Hashimoto H
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 85 Pages: 245408

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.85.245408

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 酵素活性部位における「低障壁水素結合」2012

    • Author(s)
      石北央、斉藤圭亮
    • Journal Title

      酵素工学ニュ-ス

      Volume: 67 Pages: 2012

  • [Journal Article] 水分解酸素反応を可能とさせるPhotosystem IIにおけるクロロフィル上の電荷配置2012

    • Author(s)
      石北央、斉藤圭亮
    • Journal Title

      光合成研究

      Volume: 22 Pages: 48-53

  • [Journal Article] Influence of the axial ligand on the cationic properties of the chlorophyll pair in photosystem II from Thermosynechococcus vulcanus2012

    • Author(s)
      Saito K, Shen JR, Ishikita H
    • Journal Title

      Biophysical journal

      Volume: 102 Pages: 4290-4299

    • DOI

      10.1016/j.bpj.2012.04.016

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Cationic state distribution over the chlorophyll d-containing P(D1)/P(D2) pair in photosystem II2012

    • Author(s)
      Saito K, Shen JR, Ishikita H
    • Journal Title

      Biochimica et biophysica acta

      Volume: 1817 Pages: 1191-1195

    • DOI

      10.1016/j.bbabio.2011.12.003

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Formation of an unusually short hydrogen bond in photoactive yellow protein2012

    • Author(s)
      Saito K, Ishikita H
    • Journal Title

      Biochimica et biophysica acta

      Volume: 1827 Pages: 387-394

    • DOI

      10.1016/j.bbabio.2012.11.009

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 光を利用する蛋白質におけるプロトン移動と水素結合2013

    • Author(s)
      石北 央、斉藤圭亮
    • Organizer
      平成24年度 生物物理学会中部支部 講演会
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス
    • Year and Date
      20130219-20130219
  • [Presentation] 光合成光化学系IIにおけるクロロフィル平面のゆがみ2013

    • Author(s)
      斉藤圭亮、石北 央
    • Organizer
      平成24年度 生物物理学会中部支部 講演会
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス
    • Year and Date
      20130219-20130219
  • [Presentation] Cationic state distributions over chlorophyll pairs in photosystem I and II2013

    • Author(s)
      Keisuke Saito, Hiroshi Ishikita
    • Organizer
      Nagoya Symposium Frontiers in Structural Physiology
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス
    • Year and Date
      20130122-20130122
  • [Presentation] Short hydrogen bonds in crystal structures of proteins2013

    • Author(s)
      Keisuke Saito, Hiroshi Ishikita
    • Organizer
      Nagoya Symposium Frontiers in Structural Physiology
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス
    • Year and Date
      20130122-20130122
  • [Presentation] 光合成光化学系IIにおけるキノンはプロトン共役電子移動によって還元される2013

    • Author(s)
      斉藤圭亮, 石北央
    • Organizer
      日本物理学会第68回年次大会
    • Place of Presentation
      広島大学東広島キャンパス
    • Year and Date
      2013-03-26
  • [Presentation] 蛋白質構造に基づく理論解析による光合成初期過程における電子・プロトン移動機構の解明2013

    • Author(s)
      斉藤圭亮, 石北央
    • Organizer
      第54回日本植物生理学会年会
    • Place of Presentation
      岡山大学津島キャンパス
    • Year and Date
      2013-03-21
  • [Presentation] Photosystem II結晶構造における短い水素結合2012

    • Author(s)
      斉藤圭亮、沈 建仁、石田豊和、石北 央
    • Organizer
      日本生体エネルギー研究会 第38回討論会
    • Place of Presentation
      岡山大学津島キャンパス
    • Year and Date
      20121222-20121222
  • [Presentation] Cationic State Distributions over Chlorophyll Pairs in Photosystem I and II2012

    • Author(s)
      K. Saito, H. Ishikita
    • Organizer
      Kyoto-Durham Symposium: Emergence and Feedback in Physical and Social Systems
    • Place of Presentation
      京都大学宇治キャンパス
    • Year and Date
      20121127-20121129
  • [Presentation] Short hydrogen-bond between redox-active tyrosine TyrZ and D1-His190 in the photosystem II crystal structure2012

    • Author(s)
      Keisuke Saito, Jian-Ren Shen, Toyokazu Ishida, Hiroshi Ishikita
    • Organizer
      岡山大学国際シンポジウム「光合成システムの構造とダイナミクス」
    • Place of Presentation
      岡山大学津島キャンパス
    • Year and Date
      20121022-20121022
  • [Presentation] Photoactive yellow proteinにおける「低障壁水素結合」2012

    • Author(s)
      斉藤圭亮、石北央
    • Organizer
      酵素工学研究会第68回講演会
    • Place of Presentation
      東京大学本郷キャンパス
    • Year and Date
      20121005-20121005
  • [Presentation] Factors that differentiate the H-bond strengths of water near the Schiff bases in bacteriorhodopsin and Anabaena sensory rhodopsin2012

    • Author(s)
      Hiroshi Ishikita, Keisuke Saito, Hideki Kandori
    • Organizer
      第50回日本生物物理学会年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス
    • Year and Date
      20120922-20120922
  • [Presentation] 蛋白質活性部位における「低障壁水素結合」の化学2012

    • Author(s)
      石北 央、斉藤圭亮
    • Organizer
      第6回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学本郷キャンパス
    • Year and Date
      20120918-20120921
  • [Presentation] ロドプシンの活性中心における水の水素結合強度の違い2012

    • Author(s)
      斉藤圭亮、石北央
    • Organizer
      第6回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学本郷キャンパス
    • Year and Date
      20120918-20120921
  • [Presentation] Photoactive yellow proteinにおける「低障壁水素結合」の化学2012

    • Author(s)
      斉藤圭亮、石北央
    • Organizer
      第17回日本光生物学協会年会
    • Place of Presentation
      大阪大学豊中キャンパス
    • Year and Date
      20120818-20120819
  • [Presentation] クロロフィルdを含む光化学系IIスペシャルペアの正電荷分布2012

    • Author(s)
      斉藤圭亮、石北 央
    • Organizer
      第20回 光合成の色素系と反応中心に関するセミナー
    • Place of Presentation
      大阪大学豊中キャンパス
    • Year and Date
      20120630-20120701
  • [Presentation] 光化学系IIにおけるクロロフィル平面のゆがみ2012

    • Author(s)
      斉藤圭亮,石北央
    • Organizer
      第3回日本光合成学会公開シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学すずかけキャンパス
    • Year and Date
      20120601-20120602
  • [Presentation] Cationic State Distributions over Chlorophyll Pairs in Photosystem I and II2012

    • Author(s)
      K. Saito, H. Ishikita
    • Organizer
      岡山大学国際シンポジウム「光合成システムの構造とダイナミクス」
    • Place of Presentation
      岡山大学津島キャンパス
    • Year and Date
      2012-10-22

URL: 

Published: 2014-07-24  

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