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2012 Fiscal Year Annual Research Report

酸化物エピタキシャル全固体薄膜Liイオン電池の創成

Research Project

Project/Area Number 22760518
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

大西 剛  独立行政法人物質・材料研究機構, その他部局等, 研究員 (80345230)

Project Period (FY) 2010-04-01 – 2013-03-31
Keywordsマイクロ・ナノデバイス / MBE、エピタキシャル
Research Abstract

全固体Liイオン電池の超高出力化を最終目標として、①配向制御したエピタキシャル正極活物質薄膜の作製、②大気中で安定且つ高いイオン伝導性をもつ酸化物固体電解質のエピタキシャル薄膜化、③高容量をもつ結晶性負極活物質のエピタキシャル薄膜化、もしくはLi金属薄膜の蒸着・Li-In合金の圧着、最後にこれらを積層することで、全固体エピタキシャルLiイオン電池を創成する。複酸化物の薄膜化に長けるパルスレーザー堆積(PLD)法を用い、成膜条件の厳密制御によりバルク単結晶品質のエピタキシャル薄膜を得るとともに、原子レベルで連続的なヘテロエピタキシャル界面を作製し超高出力全固体Liイオン電池の薄膜モデルを作製する。
最終年度である今年度は酸化物固体電解質であるLi0.33La0.56TiO3(LLTO)のエピタキシャル薄膜のさらなるLiイオン伝導度向上を目指し、成膜条件制御では限界のある薄膜の組成制御方法の一つとして、出発組成となるターゲットの組成を変調することでさらなる高性能化に成功した。
Li化合物のPLD法による薄膜作製では一般にLiのみが失われると考えられ、Li過剰のターゲットが用いられるが、この場合に得られた薄膜の異相を詳細に解析すると、低温ではLi過剰の結晶相であるLi4Ti5O12やLi2La2Ti3O10が異相として存在し、Liのロスは高温での蒸散により起きることが示唆された。一方で基板温度を上げると、今度はLi量は減るがLa過剰のLa2Ti2O7が異相として析出し、その歪んだ結晶構造から主相であるLLTOの結晶性が大きく失われることがわかった。結果としてLi過剰La不足のLi0.5La0.5TiO3ターゲットにて成膜条件を整えることで原子レベルで平坦な表面を持ち、-4剰S/cm後半のほぼバルクと同等なLiイオン伝導度をもつエピタキシャル薄膜が得られることがわかった。

Current Status of Research Progress
Reason

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (13 results)

All 2013 2012

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (7 results)

  • [Journal Article] Silicon nitride thin film electrode for lithium-ion batteries2013

    • Author(s)
      N. Suzuki, R.B. Cervera, T. Ohnishi, K. Takada
    • Journal Title

      J. Power Sources

      Volume: 231 Pages: 186~189

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2012.12.097

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Interfacial phenomena in solid-state lithium battery with sulfide solid electrolyte2012

    • Author(s)
      K. Takada, T. Ohnishi
    • Journal Title

      Solid State Ionics

      Volume: 225 Pages: 594~597

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2012.01.009

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High-rate Growth of High-crystallinity LiCoO2 Epitaxial Thin Films by Pulsed Laser Deposition2012

    • Author(s)
      T. Ohnishi
    • Journal Title

      APPLIED PHYSICS EXPRESS

      Volume: 5 Pages: 05502-1~05502-3

    • DOI

      10.1143/APEX.5.055502

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis and Orientation Control of Li-ion Conducting Epitaxial Li0.33La0.56TiO3 Solid Electrolyte Thin Films by Pulsed Laser Deposition2012

    • Author(s)
      T. Ohnishi
    • Journal Title

      SOLID STATE IONICS

      Volume: 228 Pages: 80~82

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2012.10.001

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nazca Lines by La ordering in La2/32xLi3xTiO3 ion-conductive perovskite2012

    • Author(s)
      K. Mitsuishi
    • Journal Title

      APPLIED PHYSICS LETTERS

      Volume: 101 Pages: 073903-1~5

    • DOI

      10.1063/1.4744886

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of a New Laser Heating System for Thin Film Growth by Chemical Vapor Deposition2012

    • Author(s)
      E. Fujimoto
    • Journal Title

      REVIEW OF SCIENTIFIC INSTRUMENTS

      Volume: 83 Pages: 094701-1~6

    • DOI

      10.1063/1.4748126

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] COMPOSITION CONTROL OF Li-La-Ti-O THIN FILMS BY PULSED LASER DEPOSITION2013

    • Author(s)
      T. Ohnishi
    • Organizer
      The 19th International Conference on Solid State Ionics
    • Place of Presentation
      国立京都国際会館,京都
    • Year and Date
      20130602-20130607
  • [Presentation] Crystal Phase Control of Li-La-Ti-O Thin Films by PLD and Their Li-ion Conduction2013

    • Author(s)
      T. Ohnishi
    • Organizer
      2013 MRS Spring Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      Moscone West,San Francisco,US
    • Year and Date
      20130401-20130405
  • [Presentation] PLD法によるLi-La-Ti-O薄膜の結晶相制御とLiイオン伝導2012

    • Author(s)
      大西剛
    • Organizer
      第38回固体イオニクス討論会
    • Place of Presentation
      京都テルサ,京都
    • Year and Date
      20121203-20121205
  • [Presentation] Li0.33La0.55TiO3 Epitaxial Thin Film Growth on Nb doped SrTiO3 Substrate2012

    • Author(s)
      T. Ohnishi
    • Organizer
      IUMRS-ICEM 2012
    • Place of Presentation
      Pacifico Yokohama,横浜
    • Year and Date
      20120923-20120928
  • [Presentation] PLD法によるイオン伝導性Li0.33La0.56TiO3エピタキシャル薄膜の作製2012

    • Author(s)
      大西剛
    • Organizer
      第73回 応用物理学会学術講演会
    • Place of Presentation
      愛媛大学・松山大学,松山
    • Year and Date
      20120911-20120914
  • [Presentation] Li0.33La0.55TiO3 epitaxial thin film growth on conductive single crystal substrate2012

    • Author(s)
      T. Ohnishi
    • Organizer
      The 6th International Conference on the Science and Technology for Advance Ceramics (STAC-6)
    • Place of Presentation
      Mielparque-Yokohama,横浜
    • Year and Date
      20120626-20120628
  • [Presentation] Epitaxial thin film growth of oxide solid electrolyte: Li0.33La0.55TiO32012

    • Author(s)
      T. Ohnishi
    • Organizer
      The7th International Nanotechnology Conference on Communication and Cooperation (INC7)
    • Place of Presentation
      AIST Auditorium,つくば
    • Year and Date
      20120508-20120511

URL: 

Published: 2014-07-24  

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