2023 Fiscal Year Annual Research Report
Sculpturing quantum wave packets of large-amplitude molecular vibration: Design, control, and visualization of isomerization reactions
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22H00312
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
大島 康裕 東京工業大学, 理学院, 教授 (60213708)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
水瀬 賢太 北里大学, 理学部, 講師 (70613157)
中村 雅明 東京工業大学, 理学院, 助教 (90909384)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2027-03-31
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| Keywords | 分子分光 / フェムト秒化学 / 振動量子波束 / 大振幅振動 / 異性化反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、電子基底状態での単分子異性化に着目して、反応座標に直接相関する大振幅振動についての量子波束を精密に制御して生成し、その時間発展を詳細に観測する「大振幅振動量子波束の造形学」の構築を目指すものである。研究２年度である2023年度は、以下の成果があった。
１）2022年度の研究によって、多数の回転準位に分布していると観測される大振幅振動量子波束の干渉信号は不均一広がりの効果によって早い減衰を示すことが明らかになっていた。この研究の進展として、実際に、複数の極短パルスを利用することによって分子の配向分布を能動的に制御し、振動波束干渉の減衰を抑制することに成功した。
２）これまでの本研究の成果として、ベンゼン－メタン錯体について、分子間力に対する多自由度ポテンシャルを解析的に表現する新規なモデルの開発、ならびに、モデルポテンシャルから振動エネルギー準位を数値的に求めるプログラムの構築、が実現されている。この成果を発展させ、ベンゼンと他の小分子についてもモデルポテンシャルから振動エネルギー準位を計算するプログラムを整備した。
３）回転量子波束の詳細な可視化に威力を発揮してきている時間分解クーロン爆発イメージングを振動波束の直接イメージングに展開することができた。具体的には、Ar２量体やN2-Arについて、分子間振動量子波束の実時空間追跡に成功した。
４）不均一電場を加えることにより回転状態を空間的に選別することが可能なシュタルク偏向器を整備し、CH3Iの回転状態選別ならびに分子の空間配向の整列に成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究実績に記載した通り、
１）複数の極短パルスを利用することによって分子の配向分布を能動的に制御し、振動波束干渉の減衰を抑制することに成功した、
２）ベンゼンと他の小分子について、分子間ポテンシャルから振動エネルギー準位を数値的に求めるプログラムを整備した、
３）時間分解クーロン爆発イメージングによってAr２量体やN2-Arについて分子間振動量子波束の実時空間追跡に成功した、
４）シュタルク偏向器の利用によりCH3Iの回転状態選別ならびに分子の空間配向の整列に成功した、
という順調な成果をあげることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
１）ビフェニルならびにその誘導体に対して、振動量子波束の生成と観測を系統的に実施する。特に、ダブルチャープパルスやマルチパルス励起によるインパルシブラマン励起法を適用し、高振動励起状態に対応する量子波束生成の実現を目指す。
２）時間分解クーロン爆発イメージングによる分子間振動量子波束の実時空間追跡を継続して実施し、分子間振動に対する新規分光法としての有効性を検証する。また、観測画像から分子振動の波動関数を実験的に特定する研究を展開する。
３）これまでのベンゼン－メタン分子錯体での研究実績をもとに、ベンゼンとCOなどの小分子の錯体について分子間ポテンシャルの決定を行う。特に、振動波束分光ならびに多重共鳴分光とを併用した分子間振動の特定と高精度の量子化学計算によるモデルポテンシャルの構築という実験と理論を統合したアプローチを展開する。
４）ベンゼン－メタン錯体については、分子間ポテンシャルに対する分子内振動の効果まで取り込んだ９次元モデルを構築し、分子内－分子間カップリングの定量評価を実現する。
５）シュタルク偏向器にイメージング観測系を結合させ、回転状態選別ならびに空間配向整列された分子集団についてイメージング観測を実現する。
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