2023 Fiscal Year Annual Research Report
Strategic high-pressure synthesis of metastable spintronic materials
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22H00343
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
石渡 晋太郎 大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 教授 (00525355)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 高圧合成 / スピントロニクス / ペロブスカイト型酸化物 / 異常高原子価鉄酸化物 / トポロジカル磁性 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
SrFeO3は、異常高原子価のFe4+イオンを内包しており、多彩なトポロジカルらせん磁性相をもつことが明らかになりつつある。これまでに、SrFeO3のAサイトをCa2+とBa2+で置き換え、それらを層状に秩序配列させて異方性を導入することで、新たなトポロジカルらせん磁性相の探索を試みた。新たなAサイト秩序型ペロブスカイトとして、CaBa2Fe3O9、CaBaFe2O6、Ca2BaFe3O9、およびそれらの酸素欠損秩序相を含めた6つの系に対して、第一原理計算により熱力学的安定性を評価した。想定した6つの秩序候補のうち、2つの酸素欠損相、CaBaFe2O5とCaBa2Fe3O8は8万気圧以上の圧力下で安定化することが確認され、実際に高圧合成によって得ることに成功した。しかしながら、これらに対して高温高圧下で酸素アニールを行っても目的の酸素充填相を得ることができなかったことから、オゾンを用いた低温酸化を試み、ある程度の酸化に成功した。さらに、オゾン酸化後の系において新しいらせん磁性相が生じている可能性が見いだされた。
さらに、SrFeO3の類縁物質としてBaFeO3に着目し、電荷秩序不安定性が附与された Ba1－xLaxFeO3の系統的な高圧合成を行うこと、さらに新奇なトポロジカルスピン電荷秩序相を発見することを目指した。高圧酸素アニール法によってBa1－xLaxFeO3多結晶体のx = 0.5までの合成に成功し、詳細な磁気相図を作成することができた。その結果、x = 0近傍のA-typeらせん磁性からスピン電荷秩序相を経て、x > 0.35のG-type反強磁性相へと磁気基底状態が変化することが明らかとなった。特に、Ba4/5La1/5FeO3では、一次転移と推定されるらせん磁性転移が観測され、メスバウア分光測定により新しいスピン・電荷秩序相を実現している可能性が見いだされた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
第一原理計算を活用した新規遷移金属酸化物の高圧合成において順調に成果が出始めている。また、(Ba,La)FeO3において新しいタイプのスピン電荷秩序相が見いだされ、新奇磁気輸送現象の開拓に繋がる可能性が期待される。
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| Strategy for Future Research Activity |
i) 異常原子価ペロブスカイト型遷移金属酸化物の開拓
Fe4+を内包するペロブスカイト(Ba,La)FeO3に対するメスバウアー分光測定を進めると同時に、FZを用いた大型単結晶試料の作製とそれらを用いた放射光X線、中性子回折実験を行うことで、新たならせん磁性およびスピン電荷秩序相の探索を進める。また、異常原子価のCo、Ni、Cuイオンを内包する層状ペロブスカイト型酸化物やダブルペロブスカイト型酸化物の開拓にも着手する。
ii) 4d/5d遷移金属酸化物を内包する新奇ペロブスカイト関連高圧相の開拓
最終年度は本研究で見いだしたNa-Pt-O系新物質の物性と基底状態を調べるべく、大型単結晶育成や低温でのNMR測定などを進める。また、これらの新構造をもつPt酸化物に磁性と伝導性を附与すべく、Irなどの5d遷移金属による置換を系統的に行い、磁場中のトランスポート測定を進める。最終的に準安定スピントロニクス材料としての新規4d/5d遷移金属酸化物の構造機能相関を明らかにする。
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