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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Semiconductor Photocatalysts for Artificial Photosynthesis: Operando Characterization of Reaction Kinetics in Milliseconds

Research Project

Project/Area Number 22H00344
Research InstitutionKobe University

Principal Investigator

大西 洋  神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 浦谷 浩輝  早稲田大学, 理工学術院, 助教 (50897296)
長坂 将成  分子科学研究所, 光分子科学研究領域, 助教 (90455212)
小堀 康博  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 教授 (00282038)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Keywords反応速度論 / オペランド計測 / 電子励起状態 / ペロブスカイト構造 / 多電子反応 / マイクロ電極 / 赤外吸収分光 / エックス線吸収分光
Outline of Annual Research Achievements

水から電子を取り出す半導体光触媒が半世紀にわたる材料探索のなかでいくつも見いだされてきた。これらを改良して社会実装しようとする開発研究が世界中でおこなわれている。その一方で、光触媒のサイエンスを探究する基礎研究は古くから知られた光触媒材料に集中しており、ここに生じた材料ギャップ(material gap)を埋めようとする研究は少ない。本研究では、最近開発された世界最高レベルの量子収率で水を水素と酸素に完全分解する二つの半導体光触媒(チタン酸ストロンチウムとタンタル酸ナトリウム)がミリ秒の時間をかけて水を酸素と水素に分解する物質変換メカニズムを比較して、光触媒による人工光合成反応のサイエンスを探究する。
(1)半導体光触媒が水中に放出する溶存酸素(O2)をマイクロ電極を使って従来比1000倍の速度で検出する独自の計測法を使ってチタン酸ストロンチウム光触媒とタンタル酸ナトリウム光触媒の酸素生成反応を比較した。タンタル酸ナトリウム光触媒に紫外励起光を照射すると、光触媒反応によって酸素が水中に放出されるのではなく、光触媒近傍の溶存酸素が減少する予想外の現象を見いだした。
(2)分子科学研究所の放射光施設(UVSOR)において、光触媒の電子励起状態を軟エックス線吸収分光によって計測評価した。神戸大学に整備した赤外-近赤外-可視光の吸収を測定するATR分光装置とあわせて、赤外光(波長10 μm)から軟エックス線(波長2 nm)までの吸収スペクトルを計測する体制を整えた。
(3)タンタル酸カリウム結晶にストロンチウムカチオンとランタンカチオンをドーピングして人工合成光触媒のモデルを構築した。ドーピングしたカチオン周辺の原子構造を蛍光エックス線ホログラフィーを用いて決定し、タンタル酸カリウム結晶格子のなかでドーピングしたカチオンが占有するサイトを解析した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

タンタル酸ナトリウム光触媒に紫外励起光を照射すると、光触媒反応によって酸素が水中に放出されるのではなく、光触媒近傍の溶存酸素が減少する予想外の現象を2022年11月に見いだした。この現象を解釈するために補助事業期間を3ヶ月延長せざるをえなかったため。

Strategy for Future Research Activity

(1)補助事業期間を3ヶ月延長して、タンタル酸ナトリウム光触媒への励起光照射による溶存酸素減少が励起電子が溶存酸素に付着する還元反応に起因することを明らかにした。このような酸素還元反応がチタン酸ストロンチウム光触媒でもおきるかどうかを調べる。
(2)UVSORにおける放射光実験で、さまざまな金属酸化物光触媒の酸素K吸収端スペクトルが励起光照射によって変化するかどうかを調べる。

  • Research Products

    (33 results)

All 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 3 results) Presentation (23 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 6 results) Remarks (5 results)

  • [Int'l Joint Research] ウィーン大学(オーストリア)

    • Country Name
      AUSTRIA
    • Counterpart Institution
      ウィーン大学
  • [Int'l Joint Research] 国立研究革新庁(インドネシア)

    • Country Name
      INDONESIA
    • Counterpart Institution
      国立研究革新庁
  • [Journal Article] Unravelling the interfacial water structure at the photocatalyst strontium titanate by sum frequency generation spectroscopy2023

    • Author(s)
      Buessler Martin、Maruyama Shingo、Zelenka Moritz、Onishi Hiroshi、Backus Ellen H.G.
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 25 Pages: 31471~31480

    • DOI

      10.1039/D3CP03829G

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] KTaO<sub>3</sub> Wafers Doped with Sr or La Cations for Modeling Water-Splitting Photocatalysts: 3D Atom Imaging around Doping Cations2022

    • Author(s)
      Sasahara Akira、Kimura Koji、Sudrajat Hanggara、Happo Naohisa、Hayashi Kouichi、Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 126 Pages: 19745~19755

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c06080

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Infrared and Near-Infrared Spectrometry of Anatase and Rutile Particles Bandgap Excited in Liquid2022

    • Author(s)
      Fu Zhebin、Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 127 Pages: 321~327

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.2c07433

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 水中ですすむ触媒反応のオペランド計測:光触媒の事例2023

    • Author(s)
      大西洋
    • Organizer
      第445回触媒科学研究所コロキウム
    • Invited
  • [Presentation] 酸化チタンに吸着したピバル酸の液中全反射赤外分光計測2023

    • Author(s)
      付哲斌; 大西洋
    • Organizer
      第131回触媒討論会
  • [Presentation] アルミニウムをドープしたSrTiO3(100), (110), (111)単結晶面のAFM計測2023

    • Author(s)
      松井恭平; 大西洋
    • Organizer
      第131回触媒討論会
  • [Presentation] Operando Optical Spectrometry of Semiconductor Photocatalysts Excited under Liquid2023

    • Author(s)
      Onish, H.; Fu, Z.
    • Organizer
      The 19th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Transient Amperometry of O2 Evolution Reaction on Metal-Oxide Photocatalysts under Water2023

    • Author(s)
      Onishi, H.
    • Organizer
      IUVSTA-ZCAM Workshop: Metal-Oxide Ultrathin Films and Nanostructures: Experiment Meets Theory
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Infrared Absorption of Metal-Oxide Photocatalysts Excited under Water: Operando Spectroscopy with an ATR Prism2023

    • Author(s)
      Fu, Z.; Onishi, H.
    • Organizer
      IUVSTA-ZCAM Workshop: Metal-Oxide Ultrathin Films and Nanostructures: Experiment Meets Theory
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 半導体光触媒が放出する溶存酸素の時間分解検出2023

    • Author(s)
      大西洋
    • Organizer
      第17回分子科学討論会2023大阪
  • [Presentation] タンタル酸ナトリウム光触媒から放出される溶存酸素のマイクロ電極検出:助触媒の付与による応答の変化2023

    • Author(s)
      細川大地; 大西洋
    • Organizer
      第132回触媒討論会
  • [Presentation] Evaluation of Photogenerated Charge Carriers in Transition Metal Sulfide-Based Photocatalyst under Aqueous Environment through Attenuated Total Reflectance FTIR (ATR-FTIR)2023

    • Author(s)
      Chew, Y. H.; Onishi, H.
    • Organizer
      第132回触媒討論会
  • [Presentation] Fecl3水溶液中におけるSrTiO3単結晶表面のAFM計測2023

    • Author(s)
      松井恭平; 大西洋
    • Organizer
      第132回触媒討論会
  • [Presentation] Semiconductor Photocatalysts for Artificial Photosynthesis: Operando Characterization under Water2022

    • Author(s)
      Onishi, H.
    • Organizer
      Seminar at RIKEN
    • Invited
  • [Presentation] Infrared Absorption of Metal-Oxide Photocatalysts Excited under Water2022

    • Author(s)
      Fu, Z.; Onishi, H.
    • Organizer
      9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT9)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 水中拡散する酸素のマイクロ電極による時間分解検出2022

    • Author(s)
      大西洋
    • Organizer
      神戸大学先端膜工学研究センター第4回成果発表会
  • [Presentation] Infrared Absorption of Semiconductor Photocatalysts Excited under Water: Operando Study with an ATR Prism2022

    • Author(s)
      Fu, Z.; Onishi, H.
    • Organizer
      12th International Conference on Environmental Catalysis (ICEC2022)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Scanning Electrochemical Microscopy for Time-Resolved Detection of O2 Released on Semiconductor Photocatalysts under Water2022

    • Author(s)
      Kosaka, T.; Hosokawa, D.; Murakami, M.; Onishi, H.
    • Organizer
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] AFM Imaging of Highly Efficient Semiconductor Photocatalysts for Artificial Photosynthesis: SrTiO3 Wafers Doped with Aluminum Cations2022

    • Author(s)
      Matsui, K.; Onishi, H.
    • Organizer
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 電子スピン共鳴法を用いたチタン酸ストロンチウム光触媒におけるキャリアの励起電子構造の解明2022

    • Author(s)
      付哲斌; 平井琢也; 婦木正明; 小堀康博; 大西洋
    • Organizer
      第16回分子科学討論会
  • [Presentation] タンタル酸ナトリウム光触媒から生成する溶存酸素のマイクロ電極による検出2022

    • Author(s)
      細川大地; 村上環; 大西洋
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] アルミニウムドーピングによるチタン酸ストロンチウムの表面構造変化2022

    • Author(s)
      松井恭平; 大西洋
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] 水中で定常光励起した酸化チタン光触媒の光吸収:ATRプリズムを用いた赤外-近赤外分光2022

    • Author(s)
      付哲斌; 大西洋
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] 半導体光触媒をもちいた人工光合成反応のオペランド計測:溶存酸素の高速検出とダイアモンドプリズムを用いた光学分光2022

    • Author(s)
      大西洋
    • Organizer
      日本オプトメカトロニクス協会第2回フォトンテクノロジー技術部会,
    • Invited
  • [Presentation] 半導体光触媒のオペランド界面計測:ダイアモンドプリズムを用いた光学分光と溶存酸素の高速検出2022

    • Author(s)
      大西洋
    • Organizer
      実用表面分析セミナー2022
    • Invited
  • [Presentation] 水中で定常光励起した半導体光触媒の赤外-近赤外分光:ダイアモンドATRプリズムを用いたオペランド計測2022

    • Author(s)
      付哲斌; 大西洋
    • Organizer
      表面界面スペクトロスコピー2022
  • [Remarks] 神戸大学理学研究科化学専攻 大西研究室

    • URL

      https://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/

  • [Remarks] 神戸大学理学研究科化学専攻 大西研究室(英語版)

    • URL

      https://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-E.html

  • [Remarks] 神戸大学理学研究科化学専攻 大西研究室(中国語版)

    • URL

      https://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-C.html

  • [Remarks] 神戸大学理学研究科化学専攻 大西研究室(インドネシア語版)

    • URL

      https://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-I.html

  • [Remarks] 神戸大学理学研究科化学専攻 大西研究室(タイ語版)

    • URL

      https://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-T.html

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Published: 2024-12-25  

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