2022 Fiscal Year Research-status Report
マルチフェロイック誘電体における多重強秩序状態の直接外場制御を実証する研究
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22K03485
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
鈴木 孝至 広島大学, 先進理工系科学研究科(先), 教授 (00192617)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 多重強秩序状態 / 秩序変数直接外場制御 / 強磁性 / 強多極子秩序 / 外部応力 / 外部磁場 / 磁場中超音波分光 / 多重極限実験 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は，次の２つの研究目的を達成するために行うものである。
①マルチフェロイック誘電体(CH3NH3)2CuCl4(以下，MACuC)において，外部応力で強磁性磁化方向を直接制御し，反対に磁場で強弾性自発歪みをスイッチして結晶構造を制御できることを実証する。②希土類化合物における多極子秩序変数の複数外場によるスイッチングを実証し新奇のマルチフェロイクス学理を構築する。
①，②それぞれに対する実績，および①と②に共通する実績を次の通り列挙する。
①について：〇溶媒蒸発法による単結晶育成法は確立していたが，溶液を減圧する方法を確立し約９倍の速さでで種結晶を析出させることが可能となった。〇MACuCの構造相転移が本当にI4/mmmからBmabであるか確定するため355Kおよび300Kにおいて精密な単結晶X線回折実験を繰り返し行ったところ原型相はI4/mmmで低温相はBmabであることを確定した。〇比熱の温度依存性測定から，Bmab相にはTc=8.9Kの強磁性転移以外の相転移はなく，強弾性相と強磁性相の共存がほぼ確定できた。〇応力による磁化方向のスイッチングを確かめるため初年度は，SQUID磁束計用に簡易型の応力印可試料セルを作成して，応力を印可した状態での磁化を測定し，応力を印可しない結果と比較したところ，応力による磁化方向制御の兆候を初めて観測した。
②について：〇DyNiAlとアイソモルフィックなErNiAlについて磁場中超音波実験を行った結果，反強磁性転移点より下の温度で強４極子秩序することを初めて発見した。HoNiAlの弾性ソフト化を発見した。
①と②共通の実績：〇MACuCおよび希土類化合物共通に歪みの磁場依存性を測定するためMPMS用の歪み計を購入して磁場中歪み計を作成する予定であったが，予算が減額されたため歪み計も自作した。必要な制度が得られたので次年度から活用する。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
１．MACuCにおいて強弾性相と強磁性相は共存しているか？ 〇以上の問いについては，本年度の単結晶X線回折実験，比熱の温度依存性実験，温度可変クライオスタット付き偏光顕微鏡観察等を通して，MACuCにおいて強弾性相（Bmab相）は強磁性秩序温度まで安定に存在し，強弾性相と強磁性相が共存することが確認できた。
２．応力印可により強磁性秩序変数（マクロな自発磁化）は，応力によって制御できるか？ 〇簡易型の応力印可MPMS用試料セルを作成し，応力印可によりモノドメイン化した試料の磁化の温度依存性を測定したところ，応力印可によって想定される方向に磁化が強制的に向けられた兆候を観測した。次年度は，計画調書にある予定通りの応力印可セルを作成して，応力によるマクロな自発磁化制御を達成する。
３．磁場印可によってMACuCおよび希土類化合物の強的多極子秩序変数が制御できるか？ 〇本年度，PPMSに自作の歪み計を設置した。これを用いて次年度は上記の問いに答える実験を行う。また，ErNiAlにおいては磁場・温度相図を作成し，DyNiAlと同様の新奇マルチフェロイックになるポテンシャルを有しているかどうか検証する。
以上の進捗状況は，計画調書で想定した研究計画とほぼ一致しており，本研究計画はおおむね順調に進展しているといえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
１．応力印可により強磁性秩序変数（マクロな自発磁化）は，応力によって制御できるか？
次年度以降は，計画調書に記したとおりの手法を実施して上記の問いを解明する。すなわち次の通りとする。I4/mmm相の[110]または[1-10]方向に一軸応力を印加すれば，Bmab相はモノドメイン化できる。その応力は，我々の測定で～105Pa程度である。実際，ピンセットでつまむだけでモノドメイン化できる。この性質を利用し，結晶を正方晶の[110]面と[1-10]面がでるように整形する。テフロンの試料ホルダーに矩形の穴をあけ，一方の面（例えば[110]面）にのみ一軸応力がかかるよう，その一方だけ穴の長さを短く整形して試料をはめ込む。これを，現有のMPMS磁束計を用いて強磁性磁化の方向を測定する。この後，試料を一旦取り出し，同一の試料に対し今度は[1-10]面に一軸応力がかかるようにセットしてMPMSで強磁性磁化方向を測定する。強磁性磁化は，直方晶のc面内長尺のa軸に平行に発生しているので，一軸応力により磁気秩序方向が制御されたか実証できる。
２．磁場印可によってMACuCおよび希土類化合物の強的多極子秩序変数が制御できるか？
自作した歪み計を設置したPPMSを用いてMACuCの自発歪みを外部磁場により制御できるか検証する。強的４極子秩序した希土類化合物において，磁場印可により強的４極子秩序により誘起された自発歪みが制御できるか検証する。
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| Causes of Carryover |
計画調書では，磁場中歪み測定用試料ホルダーを購入することになっていたが，減額により当該ホルダーを購入すると実験計画に支障が出ると予測されたため，部品を購入して自作する道を選んだ。自作すると測定精度に不安があったが，必要精度を有する装置が制作できる目途がつき費用も削減できたため次年度使用が生じた。余裕ができた予算については，寒剤などを潤沢に利用するのに使えるので，実験のより良い推進に寄与できる。
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Research Products
(8 results)
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[Presentation] Elastic softening due to the quadrupole interaction between the singlets in the crystal field of HoNiAl2022
Author(s)
H. Muneshige, I. Ishii, Y. Wada, K. Isobe, S. Saito, A. V. Andreev, M. Nohara, and T. Suzuki
Organizer
29th International Conference on Low Temperature Physics (August, 2022, Sapporo, Japan)
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