Effect of pulse irradiation of charged particles on the evolution of damage structures

2022 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 22K04985
• Research Institution: Kyoto University
• Principal Investigator: 義家 敏正 京都大学, 複合原子力科学研究所, 研究員 (20124844)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 西村 智朗 法政大学, イオンビーム工学研究所, 教授 (80388149) ; 木野村 淳 京都大学, 複合原子力科学研究所, 教授 (90225011) ; 堀 史説 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (20275291)
• Project Period (FY): 2022-04-01 – 2025-03-31
• Keywords: パルス照射 / 照射損傷 / 原子力材料 / イオン照射 / 電子照射 / 陽電子消滅分光法 / 透過電子顕微鏡法 / 格子欠陥

Outline of Annual Research Achievements

原子力材料の照射損傷の研究には、加速器による荷電粒子を用いた、模擬照射実験が広く行われている。高エネルギーの高周波加速器では、多くの場合ON/OFFを繰り返すパルスビームが照射される。パルスビーム照射と連続ビーム照射では材料の損傷蓄積過程が異なり、解明すべき重要な課題である。
本研究は反応速度論に基づき、照射欠陥の形成・成長を微分方程式にして数値解を求めるシミュレーションと、京都大学複合原子力科学研究所の電子線型加速器と、法政大学イオンビーム工学研究所のタンデム加速器を用いたパルス照射実験により、金属の照射損傷構造に及ぼすパルスビームの持続時間や周期の影響を実証し、機構を解明する。
照射後特性試験としては、透過電子顕微鏡観察と陽電子消滅寿命測定により、シミュレーション結果と比較検討できるデータ（ボイドと格子間原子型転位ループの密度とサイズ）を取得する。
令和4年は、令和5年度からの計算機シミュレーションと、電子照射とイオン照射実験の準備を行った。京都大学ではワークステーションを設置した。反応速度論に基づく格子間原子型転位ループとボイドの成長をシミュレートする基本的ソフトを制作した。パルス照射は、パルスを表す矩形波をフーリエ級数として取り入れた。実験用試料としてニッケルと鉄の電子顕微鏡観察用と陽電子消滅分光法用を作製した。電子照射中の照射温度が制御できる照射ターゲットを製作した。試料温度が300℃でも±2℃の変動で電子照射中も制御できることを確認できた。イオン照射実験準備としては、本研究が必要とするパルス照射を行う準備を行った、タンデム加速器により、カーボンターゲットとシリコン基板を用いた照射実験を行い、必要なパルス照射実験ができることを確認した。照射損傷に必要な情報を得るために2つの学会に参加して情報収集と本研究の妥当性について討論を行った。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究は反応速度論に基づく、パルス照射による照射損傷構造のシミュレーションと、照射実験と照射後特性試験の3つに分かれる。令和4年度はその準備を行った。
シミュレーションでは、高性能のワークステーションを導入し、基本的な部分のプログラムを作製した。数値解はSUNDIALS(Suite of Nonlinear and Differential/ ALgebraic Equation Solvers, https://computation.llnl.gov/projects/sundials)のCVODEコードを導入し用いた。
照射実験では、照射準備のために実験で用いるニッケルと鉄の試料を作製した。φ5mm厚さ0.2mmの陽電子消滅分光用の試料と、φ3mm厚さ0.1mmの透過電子顕微鏡測定用の試料である。鉄、ニッケルとも純度99.99％の試料を圧延、試料形成、焼鈍を行った。結晶粒径は何れもおおよそ30μmになるように調整した。
京都大学複合原子力科学研究所の電子ライナック用の温度制御可能な照射ターゲットを制作した。試料はアルミカプセルにヘリウム封じしたものを用いた。電圧8MVで加速した電子照射を、照射ターゲットの性能チェックのために行ったが、270℃以上ならば高精度で温度制御できることを確認した。そして、実験予定の300℃で照射では十分な性能を持つことが確認できた。
法政大学イオンビーム工学研究所ではイオン照射をタンデム加速器で行う予定である。温度制御照射できるチェンバーが既にあるので、そこに取り付ける照射用の試料保持装置をグラファイトで作製した。またイオンビームを左右に振ることでパルスビームが作れることを確認した。
照射後特性試験用の陽電子消滅分光測定と透過電子顕微鏡観察は模擬試料で装置の健全性を確認した。以上予定通りの進捗である。

Strategy for Future Research Activity

パルス照射による材料照射効果をモデリングし、数値計算する。またその結果に対応する実験を行い、その妥当性を検証する。令和5年度は京都大学複合原子力科学研究所の電子ライナックと、法政大学イオンビーム工学研究所でのタンデム加速器のマシンタイムを申請しているので、照射実験と、照射材料の照射後特性試験が行われる予定である。
反応速度論に基づくパルスビーム照射を以下のモデルを用いて解析する。○移動可能な欠陥：格子間原子、原子空孔、複格子間原子、複原子空孔。○点欠陥集合体：複格子間原子、3重格子間原子、格子間原子型転位ループ、複原子空孔、3重原子空孔、ボイド。4重原子空孔集合体以上はボイド、4重格子間原子集合体以上は格子間型転位ループとする。これらの欠陥の反応による点欠陥及びその集合体の成長、消滅の時間変化を連立微分方程式（反応速度式）にして、数値解析により、欠陥の数密度とその平均サイズの時間変化を求める。ループとボイドの数密度とサイズは材料の劣化に直接結び付き、実験で測定可能である。
照射実験は、ヘリウムガス中で試料温度を高温に制御できるものを用いて、シミュレーションに対応する鉄とニッケルの照射実験を、原子力材料の典型的な使用温度の300℃で行う。加速器は、パルスビームON継続時間とパルス周期を比を4桁近く変えることができ、十分シミュレーションの実証ができる。
法政大学でのセルフイオン照射は300℃で、ピーク位置での損傷量が0.1dpa近くまでFeとニッケルイオンを用いて行う。この実験ではビームを走査させることによる間欠照射で、パルスビームの効果を実現させる。走査しなければ連続ビーム照射であるので、それと間歇照射（パルス照射）の比較ができる。何れの実験でも条件を大きく変化させてデータ取得し、モデルの妥当性を検討する。

Causes of Carryover

法政大学での次年度使用額が生じた理由は、令和5-6年度にニッケルと鉄の照射を行う予定であるが、令和4年度の予備実験としては、ニッケルや鉄のターゲットを用いずに、イオン源用ターゲットとして既存の炭素等を用い、照射試料には既存のSiウェハ等を用いていたためである。これは、ターゲットを変更すると調整に時間がかかるためである。繰越金は令和５年度の本実験用のイオン源用ターゲットや真空装置の維持に必要な消耗品等に充てる予定である。
大阪公立大学生じた理由は、情報収集のために学会に会場参加する予定であったが、コロナ渦により学会参加がオンラインでも可能となったため、旅費と宿泊費が不要になったことによる。令和5年度では学会等が現地開催になるため、参加のための宿泊費と旅費に充てる予定である。