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2022 Fiscal Year Research-status Report

Development of amino-acid coordination polymers as hydrogen evolution catalysts

Research Project

Project/Area Number 22K05286
Research InstitutionKogakuin University

Principal Investigator

桑村 直人  工学院大学, 教育推進機構(公私立大学の部局等), 准教授 (80643791)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Keywords電気化学 / 含硫アミノ酸 / 異種金属イオン / 配位ポリマー
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、触媒として働くアミノ酸金属錯体を、配位結合で連結して、種々の構造をもつ配位ポリマーを自在に合成し、触媒機能を調べることで、実用に耐えうるアミノ酸配位ポリマーの開発を行うことを目的として研究を進めている。
初年度は、システインをもつコバルト3核錯体、コバルト-銀5核錯体、コバルト-金5核錯体に対象を絞り、それぞれを種々の遷移金属イオンと複合化させて結晶化を行った。これにより得た異種金属錯体ポリマーについて、各種分析によって次元構造や配位構造を明らかにした。また、その結晶をナフィオン溶液に分散させてカーボン電極上にドロップキャスト法によって修飾した電極触媒を用い、その結晶の不均一系の水素発生触媒機能について調査を行った。その結果、コバルト3核錯体をランタノイドで架橋した配位ポリマーは、3次元方向に配位結合のネットワークを築き、強固な配位ポリマー構造を構築することが分かった。作成した修飾電極触媒を用い、水の還元特性を調べた。その結果、-1.0V (vs Ag/AgCl)付近に不可逆な還元波が生じ、さらに負電位側に触媒電流が現れた。-1.5 Vにおける定常電流測定では時間の経過とともに電流値が徐々に下降し、この電極触媒では安定性に課題が見られることが分かった。その他の配位ポリマーについても、構造解析を行った結果、架橋金属イオンの種類によって次元構造に違いが見られ、同様に水素生成を触媒することが見いだされた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

初年度は、配位ポリマーのビルディングブロックとなる、アミノ酸多核錯体の大量合成をおこなった。また、架橋金属イオンを様々に調査し、数種の新規配位ポリマーを開発して、構造解析した。安定性に課題は残るものの、水素発生触媒として機能することを明らかにした。

Strategy for Future Research Activity

次年度は、これまでに開発を進めてきた配位ポリマー結晶の水素発生触媒機能のスクリーニング調査と、高効率化をはかる。また安定性の向上のためには、電極修飾方法の改良が求められるため、薄膜化を検討する。

  • Research Products

    (4 results)

All 2023 2022

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Development of coordination chemistry with thiol-containing amino acids2023

    • Author(s)
      Yoshinari Nobuto、Kuwamura Naoto、Kojima Tatsuhiro、Konno Takumi
    • Journal Title

      Coordination Chemistry Reviews

      Volume: 474 Pages: 214857~214857

    • DOI

      10.1016/j.ccr.2022.214857

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Effect of Metal Linker on Structures and Catalytic Activities of Heterometallic Coordination Polymers2022

    • Author(s)
      Anna C. M. San Esteban, Naoto Kuwamura, Takumi Konno
    • Organizer
      The 27th International SPACC Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydrogen-bonded Supramolecular Structures of Au6Pd3 Complex Co-crystallized with Inorganic Acid2022

    • Author(s)
      Jinya Nomura, Naoto Kuwamura, Takumi Konno
    • Organizer
      The 27th International SPACC Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Heterometallic coordination compounds with thiolate amino acid as water splitting electrocatalysts2022

    • Author(s)
      Naoto Kuwamura
    • Organizer
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2023-12-25  

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