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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Development of a Simple and Scalable Method for Organic Semiconductor Single Crystal Growth and Formation of Multi-Single Crystal Thin Films for Applications in Field-Effect Transistor-Based Devices.

Research Project

Project/Area Number 22K14293
Research InstitutionInstitute of Physical and Chemical Research

Principal Investigator

Bulgarevich Kirill  国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, 特別研究員 (60880268)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2024-03-31
Keywords有機半導体 / 有機トランジスタ / 単結晶 / 薄膜 / 多単結晶膜 / 間接昇華
Outline of Annual Research Achievements

有機半導体単結晶は薄膜と比較して一般的にOFETとしての特性に優れ、有機半導体の本質的な特性評価に使用される。我々は最近、選択的なメチルカルコゲノ化による結晶構造制御手法を用いて単結晶OFETで30 cm2 V-1 s-1)を超える超高移動度を示す材料、MT-ピレンを報告した。しかし、結晶成長の大面積化と単結晶デバイス作製は困難であり、単結晶OFETの実用的デバイスへの応用は難しかった。
我々はこの研究で新たな結晶成長手法「間接昇華法」および簡易的に大面積の単結晶性薄膜「多単結晶膜」形成手法を開発した。間接昇華法では、ヒーター上に配置された半密閉容器(シャーレ等)内にソース材料パウダーとパウダーを覆うガラス基板を配置して加熱すると、半密閉容器上面全体(ターゲット)に多数の結晶が成長する。ガラス基板によってソースからターゲットへのパスがブロックされるため、ソース材料が直接ターゲットに飛来せず(間接昇華)、ソース材料蒸気が半密閉容器内を満たすことで大面積で均一な結晶成長が達成される。このように得られた無数の単結晶をデバイス基板に押し付け転写すると、基板全体(面積約1 cm2)を覆う薄片単結晶(1枚1枚は面積0.05 mm2以下)が重なり合った多単結晶膜を形成できた。
MT-ピレンの多単結晶膜OFETは大気中で低電圧(<10 V)で理想的にp型動作し、単結晶デバイスに匹敵する移動度(>15 cm2 V-1 s-1)を示した。また、MT-ピレン多単結晶膜OFETを4つ使用して、CMOS素子のようなインバーター特性を示す擬CMOS素子の作製に成功した。さらに、多単結晶膜応用を念頭に置いた溶解性にとらわれない材料設計と独自で開発している結晶構造シミュレーションアルゴリズムを使用することでMT-ピレンと同等な移動度(>30 cm2 V-1 s-1)を示す新規材料、MT-ペロピレンを開発した。

  • Research Products

    (11 results)

All 2024 2023

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 4 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Crystal-Structure Control of Molecular Semiconductors by Methylthiolation: Toward Ultrahigh Mobility2024

    • Author(s)
      Takimiya Kazuo、Bulgarevich Kirill、Kawabata Kohsuke
    • Journal Title

      Accounts of Chemical Research

      Volume: 57 Pages: 884~894

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.3c00756

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Crystal‐Structure Simulation of Methylthiolated <i>Peri</i>‐Condensed Polycyclic Aromatic Hydrocarbons for Identifying Promising Molecular Semiconductors: Discovery of 1,3,8,10‐tetrakis(methylthio)peropyrene Showing Ultrahigh Mobility2023

    • Author(s)
      Bulgarevich Kirill、Horiuchi Shingo、Takimiya Kazuo
    • Journal Title

      Advanced Materials

      Volume: 35 Pages: 2305548(1-7)

    • DOI

      10.1002/adma.202305548

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Contrasted behaviours of methylthiolated perylene and pyrene as organic semiconductors: implications of molecular electronic structure and crystal structure2023

    • Author(s)
      Takimiya Kazuo、Bulgarevich Kirill、Horiuchi Singo
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry C

      Volume: 11 Pages: 10809~10815

    • DOI

      10.1039/d3tc02063k

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Crystal-structure simulation of molecular semiconductors: brickwork-related crystal structures of methylthiolated <i>peri</i>-condensed polycyclic aromatic hydrocarbons2023

    • Author(s)
      Bulgarevich Kirill、Takimiya Kazuo
    • Journal Title

      Materials Horizons

      Volume: 10 Pages: 5492~5499

    • DOI

      10.1039/d3mh01055d

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Multi-Single-Crystal Films: Towards Practical Applications of Single-Crystal Organic Semiconductors2024

    • Author(s)
      Kirill Bulgarevich and Kazuo Takimiya
    • Organizer
      CEMS International Symposium on Supramolecular Chemistry and Functional Materials 2024
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 有機半導体「多単結晶膜」:単結晶デバイスの大面積化2024

    • Author(s)
      ブルガレビッチ キリル,瀧宮和男
    • Organizer
      第71回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] In-silico crystallization: brickwork型構造シミュレーションの実験的確認と適用可能結晶系範囲の拡張2023

    • Author(s)
      ブルガレビッチ キリル,堀内信吾,瀧宮和男
    • Organizer
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] In silico crystallization: simulation of brickwork-related crystal structures using step-by-step optimization of intermolecular interactions2023

    • Author(s)
      Kirill Bulgarevich and Kazuo Takimiya
    • Organizer
      CEMS Topical Meeting on Chemistry of π-Conjugated Materials
  • [Presentation] In-silico crystallization (3): pitched pai-積層とinclined brickwork 構造の類似性とシミュレーション2023

    • Author(s)
      Kirill Bulgarevich and Kazuo Takimiya
    • Organizer
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] Crystal Growth by “Indirect Sublimation” and Formation of Multi-Single-Crystal Films for Practical Applications of Single-Crystal Organic Semiconductors2023

    • Author(s)
      Kirill Bulgarevich and Kazuo Takimiya
    • Organizer
      The 7th Symposium for the Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics and the 6th Symposium on International Joint Graduate Program in Materials Science and Spintronics
    • Int'l Joint Research
  • [Book] 有機半導体の開発と最新動向 ~ 第8章 Brickwork型結晶構造のシミュレーションに基づく高移動度有機半導体探索2024

    • Author(s)
      Kirill Bulgarevich,瀧宮 和男
    • Total Pages
      11
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1763-2

URL: 

Published: 2024-12-25  

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