2023 Fiscal Year Research-status Report
タングステン坩堝を用いた超高融点領域での重いシンチレータ単結晶の開発
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22K14469
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
堀合 毅彦 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 特任助教 (80887729)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2027-03-31
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| Keywords | シンチレータ / 単結晶 / 融液成長 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
がん検診で使用されている陽電子放射断層撮影（PET）装置の高性能化に向けては、高エネルギーのガンマ線（511 keV）を可視光に変換することができるシンチレータ材料の開発が重要となる。ここでPET用シンチレータ材料に求められる特性に着目すると、① 感度を上げるために密度が高い（ガンマ線阻止能が高い）こと、② 511 keVのガンマ線を弁別できる高エネルギー分解能を得るために発光量が大きいこと、③ 高時間分解能を得るために発光の蛍光寿命が短いことが挙げられる。高密度で阻止能が高いシンチレータ材料（重いシンチレータ）の新材料開発に向けて、未開拓領域であるイリジウムの軟化点温度近傍（2,000℃）以上での材料探索を行う。
前年度から引き続きmixed-sesquioxide（RERE'O3, RE=RE'=希土類イオン）の単結晶育成および光学特性評価を行った。2023年度はタングステン坩堝を使用したマイクロ引き下げ法によってCe添加YScO3、Eu添加(Y,Lu)ScO3単結晶の育成に成功した。育成直後の結晶は橙色の着色が見られたが、大気雰囲気下でアニールすることで透明な結晶が得られた。このことから、着色の要因は酸素欠陥による吸収であると考えられる。Ce添加YScO3単結晶について、光学特性のCe濃度依存性を明らかにするために添加濃度を0.2, 1.0, 2.0, 3.0mol%と系統的に変化させて育成を行った。X線励起発光スペクトルの積分強度を比較した結果、Ce濃度が0.2mol%で発光強度が最も大きくなることが明らかになった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
未開拓領域であるイリジウムの軟化点温度近傍（2,000℃）以上での新規シンチレータ材料の探索に向けて、高速に単結晶を育成することが可能なマイクロ引下げ法とタングステン坩堝を用いた検討を行った。タングステン坩堝は容易に酸化され、結晶中にタングステン金属が取り込まれてしまうため、育成中の酸素分圧を十分低く保つ必要がある。育成中に炉内の酸素分圧が高くなる要因として、断熱材として使用している安定化ジルコニアからの酸素の脱離が考えられるため、使用前にカーボン炉内で脱酸素処理を行った。その結果、育成中にタングステン坩堝が酸化することなく、高融点酸化物単結晶の育成に成功した。2023年度は、Ce添加YScO3およびEu添加(Y,Lu)ScO3単結晶の育成を行い、クラックのない透明な結晶の育成に成功した。タングステン坩堝の酸化を抑制するために不活性または還元雰囲気下での育成を行うことによって、育成中に酸素欠陥が形成されてしまうが、大気雰囲気下でアニールを行うことで酸素欠陥に起因する吸収を改善することが可能であることが明らかになった。
以上の結果から、本研究課題はおおむね順調に進展していると考える。
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| Strategy for Future Research Activity |
タングステン坩堝を用いた融液からの高融点酸化物単結晶の育成を行うためには、炉内の酸素分圧を低く保つことが重要である。不活性または還元雰囲気下での育成によって、結晶内に酸素欠陥が形成されることが明らかになったため、育成雰囲気と酸素欠陥形成の関係について今後調査する。また、育成結晶のアニール条件についても、系統的に変化させることで最適化を行い、光学特性の改善を目指す。
また、タングステン坩堝を使用したチョクラルスキー法による大口径化に向けて、坩堝の設計、断熱材構成の最適化を進める。
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| Causes of Carryover |
育成した結晶の組成分析費用として使用予定であったが、一部育成に遅れが出た影響で次年度使用額が生じた。育成が完了次第、組成分析を行う予定であり、研究計画に影響はない。
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[Presentation] Optical and Scintillation Properties of Pr3+ -Doped (La, Y)2Si2O7 Single Crystals2023
Author(s)
Y. Abe, T. Horiai, J. Pejchal, M. Nikl, Y. Yokota, M. Yoshino, R. Murakami, T. Hanada, A. Yamaji, H. Sato, Y. Ohashi, S. Kurosawa, K. Kamada, A. Yoshikawa
Organizer
9th International Symposium on Optical Materials
Int'l Joint Research
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[Presentation] Crystal Growth and Optical Properties of Ce and Tb co-doped (Gd, Y)3Ga3Al2O12 Scintillators for X-ray Imaging2023
Author(s)
K. Omuro, M. Yoshino, K. Kamada, K.J. Kim, T. Horiai, R. Murakami, A. Yamaji, T. Hanada, Y. Yokota, S. Kurosawa, Y. Ohashi, H. Sato, A. Yoshikawa
Organizer
9th International Symposium on Optical Materials
Int'l Joint Research
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[Presentation] Demonstration of Dose Rate Monitoring System with Garnet-Type Scintillators2023
Author(s)
D. Matsukura, S. Kurosawa, A. Yamaji, Y. Ohashi, Y. Yokota, K. Kamada, H. Sato, M. Yoshino, T. Hanada, R. Murakami, T. Horiai, A. Yoshikawa, H. Tanaka, T. Takata
Organizer
9th International Symposium on Optical Materials
Int'l Joint Research
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[Presentation] Growth, scintillation properties, pulse shape discrimination capability of (Ca,Sr)I2:Eu scintillator2023
Author(s)
M. Yoshino, T. Iida, K. Kamada, R. Yajima, T. Horiai, K. Omuro, R. Sasaki, A. Yoshikawa
Organizer
9th International Symposium on Optical Materials
Int'l Joint Research
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[Presentation] Crystal growth of Eu-doped (Y, Lu)ScO3 by micro-pulling-down method using W crucible2023
Author(s)
Y. Abe, T. Horiai, Y. Yokota, M. Yoshino, R. Murakami, T. Hanada, A. Yamaji, H. Sato, Y. Ohashi, S. Kurosawa, K. Kamada, A. Yoshikawa
Organizer
32nd Joint Seminar Development of Materials Science in Research and Education
Int'l Joint Research
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[Presentation] K. Omuro, M. Yoshino, K. Kamada, K.J. Kim, T. Horiai, R. Murakami, A. Yamaji, T. Hanada, Y. Yokota, S. Kurosawa, Y. Ohashi, H. Sato, A. Yoshikawa2023
Author(s)
Crystal Growth and Optical Properties of Ce-doped (Y, Tb)3Al2Ga3O12 and (Gd, Tb)3Al2Ga3O12 Scintillators
Organizer
32nd Joint Seminar Development of Materials Science in Research and Education
Int'l Joint Research
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