2022 Fiscal Year Research-status Report
可視光駆動型の新奇光レドックス触媒系の創製と高分子材料への展開
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22K14736
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| Research Institution | University of Shizuoka |
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Principal Investigator |
岡本 衆資 静岡県立大学, 食品栄養科学部, 助教 (50828100)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 光レドックス触媒 / 炭素－炭素結合生成反応 / 有機色素 / 環状化合物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
太陽光に多く含まれる可視光エネルギーの有効的な利用方法が求められているが、可視光領域を吸収できる化合物の数は、紫外領域を吸収できる化合物に比べてかなり少ないことが課題である。吸収波長の長波長化を実現するうえでは、共役系の拡張ならびに芳香族部位同士を互いに規則正しく配列した分子設計が重要とされている。これらの手法を駆使することで、紫外領域に吸収帯をもつ芳香族化合物の可視光吸収が可能となる。こうした知見をもと、本研究では芳香族部位が規則的に配列したカリックスアーレンやシクロファンのような環状化合物の構造上の特徴を活かした可視光駆動型の新規光レドックス触媒系の構築を目指した。
本研究を遂行するうえで、２つのテーマ（テーマ①：可視光駆動型光レドックス触媒能を示す有機色素の開拓、テーマ②：テーマ①を基盤とした環状化合物の合成と光レドックス触媒活性の評価）を設定して取り組んでいく。
本年度では、テーマ①に重点を置いた研究に取り組んできた。本年度の成果として、これまで低い光レドックス触媒活性を示すことが報告されてきた有機色素をもとに、高い光レドックス触媒活性を示す誘導体の合成を完遂したところにある。具体的な光レドックス触媒反応への応用として、合成した触媒を用いた芳香族カルボニル化合物ならびにイミン化合物の還元的カップリング反応を検討し、高収率でジオール類ならびにジアミン類が得られることを明らかにした。同時に、どのような種類の置換基の導入が触媒反応に効率的に寄与するかについても明らかにした。現在は、得られた知見をもとに目的の環状化合物の合成に取り組んでいる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
現在までの進捗状況としては、本年度の目標としていたテーマ①（可視光駆動型光レドックス触媒能を示す有機色素の開拓）にあたる可視光条件で光レドックス触媒能を示す有機色素の選定が完遂できたことからおおむね順調であると考えている。また、本年度の研究を通して、選定した有機色素の誘導体の光レドックス触媒活性についても評価し、これらの結果から芳香族カルボニル化合物およびイミン化合物の還元的カップリング反応以外の様々な有機合成反応へと応用できる可能性を秘めていることが明らかとなった。
テーマ②の進捗として、テーマ①で得られた知見をもとに、目的の環状化合物を合成するための分子内環化反応を進行させる置換基を導入した誘導体の合成に着手している。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の推進方策として、テーマ②に重点を置いた研究に従事していく予定である。現在取り組んでいる分子内環化反応を駆使した環状化合物の合成を実現するための誘導体の合成に加えて，効率的に環化反応が進行するための反応条件を探索する必要がある。
また，期待する分子内環化反応が効率的に進行せずに環状化合物が合成できない場合を想定して，申請者がこれまでに実現してきた環化重合の手法を駆使して，環状構造が連なった高分子触媒の合成についても同時に検討していく予定である。
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| Causes of Carryover |
本年度は光レドックス触媒の合成に重点を置いた研究を展開してきた。申請者は今年度から所属および研究環境が変わり，それに伴い当初予定していた備品の購入が変更したことが主な要因である。
同時に，コロナ禍における半導体を使用した機器発注の目途が不透明であることと学会への使用目的であった旅費の経費が余ることとなった。今年度は，進捗状況に記述したように当初予定していた研究がおおむね進行したことから，学会および論文発表による経費の使用を考えている。また，研究を遂行するうえで，必要不可欠な備品の購入についても検討を行っている。
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