2022 Fiscal Year Annual Research Report
Upcycling of Spent Lithium-Ion Batteries Electrodes Towards All-Solid-State Lithium Batteries
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22F21369
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Waseda University |
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Principal Investigator |
野田 優 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (50312997)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
SUBRAMANIAN NATARAJAN 早稲田大学, 理工学術院, 外国人特別研究員
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| Project Period (FY) |
2022-04-22 – 2024-03-31
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| Keywords | リチウムイオン電池 / リサイクル / 全固体電池 / アップサイクル / ライフサイクルアセスメント / 環境影響評価 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
複数メーカーの使用済みリチウムイオン電池を入手し、電池を放電後に解体してリサイクル研究に利用した。構成部材ごとに分別し、ジメチルカーボネートで洗浄、洗浄液は電解液のリサイクル研究用に、部材はそれぞれの部材へのリサイクル用に保管した。
次に、リチウムイオンの主要な負極材である黒鉛に注目し、低環境負荷のリサイクルを検討した。酢酸処理(3 M, 50 ℃, 1 h)、KOH水溶液処理(7 M, 常温, 24 h)、N2ガス中加熱処理(800 ℃, 1 h)を実施、高分子バインダーを分解して黒鉛粉末を銅箔集電体から分離・回収した。カーボンナノチューブ(CNT)を三次元集電体とした黒鉛-CNT負極を作製し、Li箔を対極とした半電池試験によりその負極性能を評価した。未処理の回収黒鉛では150サイクル後の脱リチオ化容量が120 mAh/gと小さいものの、酢酸処理、KOH水溶液処理、N2ガス中加熱処理をした再生黒鉛は328, 325, 338 mAh/gと高く、新品の黒鉛の345 mAh/gに近い性能を示した。さらに酢酸処理黒鉛を用い、LiNixCoyMnzO2 (NCM)正極を対極としたフルセルも作製、200サイクル後に容量104 mAh/gNCM、クーロン効率99.8%、容量維持率67.3%を得た。加えてライフサイクルアセスメント(LCA)で再生処理の温室効果ガス排出を評価、実験手法を1 kg/batchにスケールアップした場合、10.9-37.1 kgCO2/kg黒鉛の結果を得た。
また、LiNixMnyAlzO2 (NCA)正極の再生も検討した。Al箔集電体ごと正極を電気化学的に処理し、有用金属元素の溶出・回収と、Al箔の回収を目指した。H型セルを用い、使用済み正極を作用極に、黒鉛電極を対極に、両極性イオン交換膜を隔膜に用い、硫酸水溶液中で溶出条件を検討し、条件の最適化を行っている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
使用済みリチウムイオン電池の入手に苦労したが、入手後はドライルームを利用して安全に開封し各種部材に分けて保管できている。黒鉛負極の再生を実施、酢酸水溶液処理という簡易で温和な条件で新品の黒鉛負極に近い高性能を達成し、液系LIBでのフルセル性能も評価した。また再生処理の環境負荷のライフサイクルアセスメントによる評価も進めている。正極材についても再生検討を進めており、次年度の全固体電池へのアップサイクルの準備がほぼ整った。
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| Strategy for Future Research Activity |
使用済みリチウムイオン電池は入手が困難で、また構成部材もまちまちであるため、系統的な検討が困難である。そこで新品のリチウムイオン電池を購入し、大電流対応の充放電装置を用いて充放電サイクルを繰り返して劣化状態を作り出し、再生検討へと利用することで研究をさらに加速する。
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