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2021 Fiscal Year Annual Research Report

多元素合金を駆使した表面反応場の精密設計と革新的触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 21J20594
Allocation TypeSingle-year Grants
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

中谷 勇希  北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2021-04-28 – 2024-03-31
Keywords触媒 / 合金 / 多元素合金 / ナノ粒子 / クラスター / アルカン脱水素
Outline of Annual Research Achievements

従来の一・二元系での触媒設計は柔軟性・拡張性に欠けており、触媒性能の飛躍的な向上は困難である。そこで本研究課題では、多元素合金を構築することにより表面反応場を高い精度・自由度で制御することで、従来の触媒系を凌駕する革新的触媒を開発し、このジレンマを打破することを目指す。
5元素以上の元素を等モルに近い組成で固溶させた多元素合金、ハイエントロピー合金が近年注目を浴びており、触媒分野でも新たなホットトピックとなっている。ハイエントロピー合金では構成元素やその比率を変化させることにより高い自由度で触媒設計を行うことが出来るが、固溶体合金であるがゆえに表面反応場の精密設計が困難である。一方でハイエントロピー金属間化合物は規則的かつランダムな構造を有する物質であり、高い自由度と精度で表面反応場を設計することができる。しかしながら、この物質は材料分野でも報告例は少なく、触媒分野ではまだ報告されていない未開拓物質である。初年度の検討において、遷移金属3種および典型金属3種から成るハイエントロピー金属間化合物ナノ粒子を合成することに成功し、合成した触媒がアルカン脱水素に極めて優れた選択性・耐久性を示すことを見出した。特に、触媒寿命はこれまでの報告値を凌駕しており、本触媒が社会実装された場合、再生処理のコストカットが期待される。この成果に関しては様々なキャラクタリゼーションおよび理論計算を行うことでその優れた触媒性能発現の要因を明らかとし、現在論文投稿中である。
また、3元系合金クラスターを精密に合成することにも成功し、アルカン脱水素に対して極めて優れた活性・選択性・耐久性を示す新規触媒の開発にも成功した。現在論文投稿に向けて研究を進めている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

これまでの知見を基に、新規多元素合金ナノ粒子・クラスターの合成に成功し、得られた触媒が極めて優れた触媒性能を示した。そのため、触媒開発までの期間を短縮でき、キャラクタリゼーションや理論計算への時間を確保することが出来たため、おおむね順調に研究が進展している。

Strategy for Future Research Activity

本年度は開発した多元素合金触媒における優れた触媒性能の解明、および新規多元素合金触媒の開発・未探索触媒反応系への展開を行う。
(1)初年度、ハイエントロピー金属間化合物ナノ粒子および3元系合金クラスターの開発に成功し、これらの触媒はアルカン脱水素に極めて優れた触媒性能を示すことが判明した。前者は現在論文投稿中であるが、後者は論文投稿準備段階であり、本年度前半は実験および理論計算の両面から3元系合金クラスターが優れたアルカン脱水素性能を示す要因を明らかとする。
(2)多元素合金触媒は近年非常に注目されている新規触媒系であるが、分野の歴史がまだ浅く、学理の構築は不十分である。そこで前述の多元素合金触媒の他にも異なる担体・元素から成る新規多元素合金触媒の設計・合成にも取り組む。
(3)また、これまでの検討ではアルカン脱水素に対してのみのアプローチであったため、CO2を用いた酸化的プロパン脱水素やCO2水素化、メタンカップリング等などの未探索の反応にも合成した多元素合金触媒の適用を検討する。

  • Research Products

    (6 results)

All 2022 2021

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results) (of which Overseas: 1 results)

  • [Journal Article] Ternary platinum-cobalt-indium nanoalloy on ceria as a highly efficient catalyst for the oxidative dehydrogenation of propane using CO22022

    • Author(s)
      Xing Feilong、Nakaya Yuki、Yasumura Shunsaku、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      Nature Catalysis

      Volume: 5 Pages: 55~65

    • DOI

      10.1038/s41929-021-00730-x

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tailoring Single‐Atom Platinum for Selective and Stable Catalysts in Propane Dehydrogenation2022

    • Author(s)
      Nakaya Yuki、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      ChemPlusChem

      Volume: 87 Pages: e202100560

    • DOI

      10.1002/cplu.202100560

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Doubly Decorated Platinum-Gallium Intermetallics as Stable Catalysts for Propane Dehydrogenation2021

    • Author(s)
      Nakaya Yuki、Xing Feilong、Ham Hyungwon、Shimizu Ken‐ichi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 60 Pages: 19715~19719

    • DOI

      10.1002/anie.202107210

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of Co<sub>2</sub>FeGe Heusler alloy nanoparticles and catalysis for selective hydrogenation of propyne2021

    • Author(s)
      Kojima Takayuki、Nakaya Yuki、Ham Hyungwon、Kameoka Satoshi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 11 Pages: 18074~18079

    • DOI

      10.1039/D1RA02884G

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Hydrosilylation of carbonyls over electron-enriched Ni sites of intermetallic compound Ni<sub>3</sub>Ga heterogeneous catalyst2021

    • Author(s)
      Takayama Tomoaki、Kariya Rio、Nakaya Yuki、Furukawa Shinya、Yamazoe Seiji、Komatsu Takayuki
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 57 Pages: 4239~4242

    • DOI

      10.1039/D0CC07916B

    • Peer Reviewed
  • [Patent(Industrial Property Rights)] PCT出願2022

    • Inventor(s)
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2022/011639
    • Overseas

URL: 

Published: 2022-12-28   Modified: 2023-08-01  

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