2021 Fiscal Year Annual Research Report

機械学習による実計測データをもとにした帰納的な材料作製法の開発

Research Project

Project/Area Number	21J21092
Allocation Type	Single-year Grants
Research Institution	Chuo University
Principal Investigator	永井優也中央大学, 理工学研究科, 特別研究員(DC1)
Project Period (FY)	2021-04-28 – 2024-03-31
Keywords	機械学習 / 材料作製 / 分析データ
Outline of Annual Research Achievements	本研究では分析データを用いて帰納的にデバイス性能を最適化する計算手法の開発に取り組むことが目的である。本年度は電極材料として、酸化鉄や酸化タングステン、バナジン酸ビスマスなどの光半導体電極を作製した。分析データとして、X線回折法(XRD)や吸収スペクトル、ラマンスペクトルや光インピーダンスなどのスペクトルデータを用いた。測定した分析データには通常、ノイズやバックグラウンドが含まれており、各サンプルが持つ本質的な情報である特徴量を抽出するため、それらを除去するための種々の数理統計手法を組み合わせた。例えば、スプライン法やフーリエ変換などを用いた。さらに、光半導体電極だけでなく、一般の材料開発においても利用できうる手法として確立するために、データの平均値を0、分散を１とする標準化計算を組み込んだ。最後にスペクトルデータが持つ本質的情報として、ピークの強度や位置に相当するデータを特徴量として抜き出した。抽出した特徴量の数は多数存在したが、材料性能はその一部で記述可能であるとの仮定の下、特徴量とデバイス性能の間の相関を機械学習により予測し、特徴量の中でデバイス性能に大きく影響を与えるものを潜在因子として抽出する方法を開発した。機械学習の方法として、サポートベクター回帰（SVR）やガウス回帰過程（GPR）、ランダムフォレスト等を用いた。また、正則化項を導入するスパースモデリングや複数回モデル構築と検証を行うクロスバリデーションを用いることでオーバーフィッティングを抑制し、未知データであっても計算精度を確保し、本手法の汎用性が高くなるように設計した。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 本年度は、計測データを用いて帰納的にデバイス性能を最適化する計算手法の開発に取り組んだ。電極材料として光半導体電極を作製し、測定した計測データから特徴抽出法、および特徴量と電極性能の相関を機械学習により予測するスキームを確立した。その成果について国内学会で２件の発表を行い、論文としてまとめた。
Strategy for Future Research Activity	引き続き光電極材料として、酸化物半導体を用い、材料作製と分析データの測定及び性能評価を行う。分析データとしては走査型電子顕微鏡(SEM)や透過型電子顕微鏡(TEM)などの顕微画像、X線回折法(XRD)やX線光電子分光法(XPS)、吸収スペクトルなどのスペクトル、エネルギー分散型X線分析(EDX)のような顕微スペクトルなどを測定する。測定した分析データが持つ些末な誤差を取り除き、データが持つ本質的な情報である特徴量を行う。抽出した特徴量と材料性能の相関を機械学習により予測するモデルの構築を行い、材料性能への寄与の大きい特徴量を抽出する。さらに、材料作製条件と特徴量との相関を機械学習により推定することで、抽出した潜在因子uとデバイス作製条件X、デバイス性能Yの相関を求めXとYの間にuを媒介変数とした予測モデルを構築する。uとXの相関を調べた際にそれが小さい場合は十分起こりうる。その場合は何らかの無自覚・無知覚の実験操作や実験室の温度・湿度や器具のコンタミ等がデバイス作製に影響していることが示唆されるので、原因を特定する。例えば、デバイス作製プロセスの中で作成者を変えた際に影響が大きい場合は、種々の機器分析を行い、人為的誤差によって引き起こされる因子を特定する。その因子自体やその特定のために取得したデータについても機械学習スキームに新たに導入した上で、作成手法や試料を最適化していく。このようにして得られた予測モデルをもとにデバイス性能が最適となる実験条件を求め、それに従ったデバイス作製と性能評価を行うことで帰納的材料作製スキームの確立を目指す。