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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Development of Sulfur-Containing Ultrahigh-Refractive-Index Polymers through Controlling Intermolecular Interactions

Research Project

Project/Area Number 22KJ2927
Allocation TypeMulti-year Fund
Research InstitutionWaseda University

Principal Investigator

渡辺 清瑚  早稲田大学, 理工学術院, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2023-03-08 – 2024-03-31
Keywords超高屈折率ポリマー / 分子間水素結合 / 硫黄
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、硫黄含有アモルファスポリマーに分子間水素結合を導入する戦略により、類例ない超高屈折率・可視透明性を示す光学材料の一群を見出したほか、高屈折率ポリマーの物性予測・機能拡張に関する成果も得た。以下、研究期間全体での成果を項目ごとに示す。
(1) 水素結合を導入した高屈折率ポリマー:
(i) メチルチオ基を有するポリ(フェニレンスルフィド) (PPS) を用いた超高屈折率化: ヒドロキシ置換PPS (OHPPS) とメチルチオ置換PPS (SMePPS) を共重合すると、中間の組成比で両者の寄与が最大化され、ホモポリマーを凌ぐ超高屈折率 (nD = 1.85) を示すことを見出した。SMePPSは側鎖の酸化・脱保護により光学特性を系統的に制御でき、特にチオール置換PPSは分子間水素結合により屈折率がnD = 1.84まで向上した。
(ii) 多点水素結合の導入: (i)で見出した方法論をジヒドロキシ置換PPSに拡張すると、密度の向上に伴い屈折率がnD = 1.85まで向上した。また独・ミュンヘン工科大と連携し、PPS以外の構造としてポリ(チオウレア)に着目、密で無秩序な水素結合に由来して可視透明性・超高屈折率・穏和な条件での分解性を示すほか、発光電気化学セルの光取り出し層としても機能することを明らかにした。
(2) 機械学習による屈折率予測: 屈折率の新たな予測手法として、大規模言語モデル (GPT-4) の利用が効果的であることを実証した。
(3) PPS誘導体の新たな末端修飾反応の開発: PPS誘導体への反応性付与を達成する一つの手法として、重合不活性なジスルフィドモノマーをキャッピング剤とし、両末端にハロゲン基を有するテレケリックポリマーの高効率合成手法を開発した。得られたポリマーは更にカップリング反応することで、熱硬化性を示すビニル基を導入可能であった。

  • Research Products

    (12 results)

All 2024 2023 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 4 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] ミュンヘン工科大学(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      ミュンヘン工科大学
  • [Journal Article] Polarizable H‐Bond Concept in Aromatic Poly(thiourea)s: Unprecedented High Refractive Index, Transmittance, and Degradability at Force to Enhance Lighting Efficiency2024

    • Author(s)
      Watanabe Seigo、Cavinato Luca M.、Calvi Vladimir、van Rijn Richard、Costa Rub?n D.、Oyaizu Kenichi
    • Journal Title

      Advanced Functional Materials

      Volume: - Pages: -

    • DOI

      10.1002/adfm.202404433

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Diverse Side-Chain Transformation of High Refractive Index Methylthio-Substituted Poly(phenylene sulfide)s2024

    • Author(s)
      Watanabe Seigo、Tsunekawa Yoshino、Takayama Teru、Oyaizu Kenichi
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 57 Pages: 2897~2904

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.4c00054

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Facile synthesis of telechelic poly(phenylene sulfide)s by means of electron-deficient aromatic sulfonium electrophiles2023

    • Author(s)
      Watanabe Seigo、Nishio Hiromichi、Oyaizu Kenichi
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 13 Pages: 32363~32370

    • DOI

      10.1039/D3RA06262G

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Using GPT-4 in parameter selection of polymer informatics: improving predictive accuracy amidst data scarcity and ‘Ugly Duckling’ dilemma2023

    • Author(s)
      Hatakeyama-Sato Kan、Watanabe Seigo、Yamane Naoki、Igarashi Yasuhiko、Oyaizu Kenichi
    • Journal Title

      Digital Discovery

      Volume: 2 Pages: 1548~1557

    • DOI

      10.1039/D3DD00138E

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Designing Strategy for High Refractive Index Polymers: From the Molecular Level to Bulk Structure Control2023

    • Author(s)
      Watanabe Seigo、Oyaizu Kenichi
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 96 Pages: 1108~1128

    • DOI

      10.1246/bcsj.20230177

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Hydrogen Bonds with Sulfur: A Rational High Refractive Index Polymer Design2024

    • Author(s)
      Seigo Watanabe, Kenichi Oyaizu
    • Organizer
      2024 Peking-Waseda TGU Joint Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 多点水素結合を利用した超高屈折率ポリマーの創出2024

    • Author(s)
      渡辺清瑚、小柳津研一
    • Organizer
      TEIJIN MIRAI FORUM 2024
  • [Presentation] High Refractive Index Aromatic Poly(thiourea)s Bearing Polarizable Hydrogen Bonds2023

    • Author(s)
      Seigo Watanabe, Kenichi Oyaizu
    • Organizer
      6th G'L'owing Polymer Symposium in KANTO
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 水素結合ネットワークと分極性官能基を併せ持つ超高屈折率ポリチオウレア2023

    • Author(s)
      渡辺清瑚、小柳津研一
    • Organizer
      第72回高分子討論会
  • [Presentation] Thiourea-Based High Refractive Index Polymers with Efficient Degradability2023

    • Author(s)
      Seigo Watanabe, Kenichi Oyaizu
    • Organizer
      12th Jilin-Korea-Waseda Alliance Annual Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/seigowatanabe

URL: 

Published: 2024-12-25  

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