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2011 Fiscal Year Annual Research Report

固液界面での光励起キャリアダイナミクスに基づいた革新的水分解光触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 23000009
Research Category

Grant-in-Aid for Specially Promoted Research

Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

堂免 一成  東京大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10155624)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 魚崎 浩平  独立行政法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス拠点, ナノグリーン分野コーディネータ (20133697)
山方 啓  豊田工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60321915)
Keywords表面・界面物性 / 光触媒
Research Abstract

本研究では、水を水素と酸素に分解することによりこれまでにない高い効率で太陽エネルギーを化学エネルギーに変換する人工光合成型の微粒子光触媒システムの開発を最終目的とする。そのために、光励起・励起キャリア移動・表面反応過程の精密解析を行うとともに、新規な構造を有する光エネルギー変換システムの構築を目指す。
本年度は600 nm 程度までの光を吸収可能なLaTiO2NやTa3N5、BaTaO2Nといった可視光応答型水分解光触媒を主たる対象として研究を実施した。フラックス法や錯体重合法等を用いた各種調製法や調製条件の検討を行い、組成の制御ともに、粒径や形態、結晶性の制御を図った。一部の光触媒材料については結晶癖の発達した結晶を得ることに成功した。また、光触媒微粒子上で異方的に助触媒を修飾する方法を開発し、光触媒活性が向上することを確認した。さらに、光触媒/助触媒界面への中間層導入や、光触媒の表面処理に光触媒活性が強く依存することがわかり、良質な界面の形成が活性向上への重要な指針の一つであることを見出した。さらにこれらの種々の系において、in-situ IR、 in-situ XAFS、時間分解分光法等の手法を用いた評価を行い、キャリア移動、キャリア寿命、界面電子状態等に関する知見が得られ、光触媒設計へのフィードバックを行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本課題はほぼ順調に進捗している。光触媒微粒子上で異方的に助触媒を修飾する方法を開発できただけではなく、異方的修飾の概念を取り入れた新規な光電極作製法の開発にまで至っている。これらによって、水素生成サイトと酸素生成サイトの分離構築や、より詳細なin-situ分光評価が可能になるものと期待される。

Strategy for Future Research Activity

光触媒の粒径や結晶性、形態の制御を目指すとともに、異方的修飾や水素生成サイトと酸素生成サイトとの分離構築、助触媒との良質界面設計などに取り組み、光触媒活性の飛躍的向上を目指す。研究分担者らによるin-situ分光評価などによる知見を活かして、光触媒開発、助触媒開発、界面設計といった材料開発を行う。また、従来の紫外光応答型光触媒とは異なるキャリア挙動も観察されており、適宜測定システム等の改良等を行い、より詳細な評価・解析を実施する。

  • Research Products

    (49 results)

All 2012 2011 Other

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 9 results) Presentation (40 results) (of which Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Semiconductor monolayer assemblies with oriented crystal faces2012

    • Author(s)
      G. Ma, T. Takata, M. Katayama, F. Zhang, Y. Moriya, K. Takanabe, J. Kubota, K. Domen
    • Journal Title

      CrystEng Comm

      Volume: 14 Pages: 59-62

    • DOI

      10.1039/c1ce06128c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Enhanced photoelectrochemical properties of CuGa3Se5 thin films for water splitting by the hydrogen mediated co-evaporation method2012

    • Author(s)
      J. Kim, T. Minegishi, J. Kubota, K. Domen
    • Journal Title

      Energy Environ. Sci

      Volume: 5 Pages: 6368-6374

    • DOI

      10.1039/c1ee02280f

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Investigation of Cu-Deficient Copper Gallium Selenide Thin Film as a Photocathode for Photoelectrochemical Water Splitting2012

    • Author(s)
      J. Kim, T. Minegishi, J. Kubota, K. Domen
    • Journal Title

      Jpn. J. Appl. Phys.

      Volume: 51 Pages: 015802

    • DOI

      10.1143/JJAP.51.015802

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Kinetic Assessment and Numerical Modeling of Photocatalytic Water Splitting toward Efficient Solar Hydrogen Production2012

    • Author(s)
      T. Hisatomi, T. Minegishi, K. Domen
    • Journal Title

      Bull. Chem. Soc. Jpn.

      Volume: 85 Pages: 647-655

    • DOI

      10.1246/bcsj.20120058

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Cobalt-Modified Porous Single-Crystalline LaTiO2N for Highly Efficient Water Oxidation under Visible Light2012

    • Author(s)
      F. Zhang, A. Yamakata, K. Maeda, Y. Moriya, T. Takata, J. Kubota, K. Teshima, S. Oishi, K. Domen
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc.

      Volume: 134 Pages: 8348-8351

    • DOI

      10.1021/ja301726c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photoelectrochemical Reduction of Carbon Dioxide at Si(111) Electrode Modified by Viologen Molecular Layer with Metal Complex2012

    • Author(s)
      Y. Sun, T. Masuda, and K. Uosaki
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 41 Pages: 328-330

    • DOI

      10.1246/cl.2012.328

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Infrared Spectroscopic Study of the Potential Change at Cocatalyst Particles on Oxynitride Photocatalysts for Water Splitting by Visible Light Irradiation2011

    • Author(s)
      X. Lu, A. Bandara, M. Katayama, A. Yamakata, J. Kunota, K. Domen
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 115 Pages: 23902-23907

    • DOI

      10.1021/jp207484q

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Potential-dependent Recombination Kinetics of Photogenerated Electrons in n-type and p-type GaN Photoelectrodes Studied by Time-resolved IR Absorption Spectroscopy2011

    • Author(s)
      Akira Yamakata, Masaaki Yoshida, Jun Kubota, Masatoshi Osawa and Kazunari Domen
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc.

      Volume: 133 Pages: 111351-11357

    • DOI

      10.1021/ja203639q

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of Photoexcited Electron Dynamics on Photocatalytic Efficiency of Bismuth Tungstate2011

    • Author(s)
      Fumiaki Amano, Akira Yamakata, Kohei Nogami, Masatoshi Osawa, and Bunsho Ohtani
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 115 Pages: 16598-16605

    • DOI

      10.1021/jp2051257

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 界面振動分光法による二酸化チタン光触媒表面の水の構造2011

    • Author(s)
      野口秀典、伊藤未希雄、魚崎浩平
    • Organizer
      第31回表面科学学術講演会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀、東京
    • Year and Date
      20111215-20111217
  • [Presentation] 二酸化チタン/溶液界面の振動分光法によるその場構造評価2011

    • Author(s)
      伊藤未希雄、野口秀典、魚崎浩平、
    • Organizer
      光機能材料研究会第18回シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京大学、東京
    • Year and Date
      20111212-20111212
  • [Presentation] Interfacial Arrangements with Atomic/Molecular Resolution for Highly Efficient Photoelectrochemical Energy Conversion2011

    • Author(s)
      K. Uosaki and K. Ikeda
    • Organizer
      TNT 2011
    • Place of Presentation
      Tenerife, Spain
    • Year and Date
      20111121-20111125
  • [Presentation] Biomaterials and functional surfaces studied by in situ surface vibarational spectroscopies2011

    • Author(s)
      H. Noguchi and K. Uosaki
    • Organizer
      The 7th Nanjin-Suzhou-Hokkaido- NIMS/MANA Joint Symposiun
    • Place of Presentation
      Suzhou, China
    • Year and Date
      20111110-20111112
    • Invited
  • [Presentation] Photocurrent Enhancement by Confined Molecular Catalyst and Nanoparticle2011

    • Author(s)
      K. Uosaki
    • Organizer
      The 18th China-Japan Bilateral Symposium on Intelligent Electrophotonic Materials and Molecular Electronics (SIEMME’18)
    • Place of Presentation
      Tianjin, China
    • Year and Date
      20110916-20110918
  • [Presentation] 界面振動分光法によるソフトマテリアル表面の構造と機能のその場追跡2011

    • Author(s)
      野口秀典、魚崎浩平
    • Organizer
      日本分析化学会第60年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学、愛知
    • Year and Date
      20110914-20110916
    • Invited
  • [Presentation] 周波発生分光法によるTiO2光触媒表面の水の構造評価2011

    • Author(s)
      野口秀典、伊藤未希雄、魚崎浩平
    • Organizer
      2011年光化学討論会
    • Place of Presentation
      宮崎市河畔コンベンションエリア、宮崎
    • Year and Date
      20110906-20110908
  • [Presentation] ZrO2/TaON Photocatalyst for Hydrogen Evolution : Relationship between Physicochemical Properties and Photocatalytic Activity

    • Author(s)
      Su Su Khine Ma, Kazuhiko Maeda, Kazunari Domen
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] 水分解光触媒パネルを用いた水の分解反応

    • Author(s)
      熊諳珂、前田和彦、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] Improved Performance of Water Splitting by Modified BaTaO2N

    • Author(s)
      Yingan Gu, Daling Lu, Tsuyoshi Takata, Kazunari Domen
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] 組成比が Ag -Ga セレン 化物光電極の光電気化学特性に与える影響

    • Author(s)
      嶺岸耕、三輪田知佳、守谷真琴、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] Effects of surface modifications using ZnS on Cu deficient copper gallium selenide photoelectrodes for water splitting

    • Author(s)
      金載洪、嶺岸耕、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] Preparation of Ta3N5 Photocatalysts for Water Splitting with Core-shell Structures

    • Author(s)
      Daoai Wang, Tsuyoshi Takata, Fuxiang Zhang, Jun Kubota, Kazunari Domen
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] IR spectroscopic study using CO probe on photocarrier migration at semiconductor/cocatalyst interface in powder photocatalysts for water splitting

    • Author(s)
      路緒旺、Bandara Athula、片山正士、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] 積層型修飾によるペロブスカイト型光触媒における水分解の研究

    • Author(s)
      石原崇弘、森裕貴、Guijun Ma、Fuxiang Zhang、守屋映祐、片山正士、久保田純、中川勝、堂免一成
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] 可視光による光触媒を用いた水の全分解:水素生成助触媒の機能

    • Author(s)
      久保田 純、堂免 一成
    • Organizer
      第30回 固体・表面光化学討論会
    • Place of Presentation
      信州大学、長野
  • [Presentation] 中空型水分解用Ta3N5光触媒の調製

    • Author(s)
      Wang, Daoai、Li, Yanbo、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第92回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学、神奈川
  • [Presentation] 2種類の助触媒を担持した酸化タングステン光触媒による水の可視光酸化反応

    • Author(s)
      MA, Su Su Khine、前田和彦、阿部竜、堂免一成
    • Organizer
      第92回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学、神奈川
  • [Presentation] 水分解用光触媒Ta3N5の活性に及ぼすフラックス処理の効果

    • Author(s)
      阿部有希、守屋映祐、片山正士、高田剛、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第92回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学、神奈川
  • [Presentation] タンタル酸窒化物の光触媒活性に及ぼすフラックス後処理の効果

    • Author(s)
      高瀬雅史、守屋映祐、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第92回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学、神奈川
  • [Presentation] 赤外分光法による水分解用光触媒上の貴金属助触媒への光励起電子移動

    • Author(s)
      路緒旺、BANDARA, Athula、片山正士、山方啓、久保田 純、堂免一成
    • Organizer
      第92回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学、神奈川
  • [Presentation] BaTaO2N の光触媒水分解活性に及ぼすフラックス処理の効果

    • Author(s)
      大久保瞬、守屋映祐、高田剛、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第92回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学、神奈川
  • [Presentation] CuGaSe2水分解用光カソード電極の電極構造と光電気化学特性

    • Author(s)
      守谷真琴、嶺岸耕、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第92回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学、神奈川
  • [Presentation] 酸硫化物光触媒La5Ti2MS5O7 (M = Cu, Ag)の水分解活性に及ぼす仕込み比の効果

    • Author(s)
      那須康輝、守屋映祐、久保田純、堂免一成
    • Organizer
      第92回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学、神奈川
  • [Presentation] Effects of layered cocatalyst on perovskite photocatalysts for water splitting

    • Author(s)
      M. Katayama, H.Mori, T.Ishihara, G.Ma, T.Takata, J.Kubota, K.Domen
    • Organizer
      The 6th International Symposium on Surface Science
    • Place of Presentation
      Tower Hall Funabori, Tokyo
  • [Presentation] Improved photoelectrochemical properties of copper gallium selenide thin films by hydrogen mediated co-evaporation method for solar water splitting

    • Author(s)
      Kim Jae Hong, Tsutomu Minegishi, Jun Kubota, Kazunari Domen
    • Organizer
      The 6th International Symposium on Surface Science
    • Place of Presentation
      Tower Hall Funabori, Tokyo
  • [Presentation] Potential change of Pt cocatalysts on oxynitride photocatalysts for water splitting undervisible light irradiation monitored by infrared absorption spectroscopy using CO probe

    • Author(s)
      Lu Xuwang, Bandara Athula, Masao Kayama, Kei Yamagata, Jun Kubota, Kazunari Domen
    • Organizer
      The 6th International Symposium on Surface Science
    • Place of Presentation
      Tower Hall Funabori, Tokyo
  • [Presentation] Cupper gallium selenide photocathodes for efficient water splitting

    • Author(s)
      Tsutomu Minegishi, KIM Jaehong, Makoto Moriya, Jun Kubota, Kazunari Domen
    • Organizer
      American Chemical Society Spring 2012 national meeting & Exposition
    • Place of Presentation
      San Diego, USA
  • [Presentation] 遷移金属をドープしたSrTiO3のキャリアダイナミクス

    • Author(s)
      山方 啓・大川真弘・神谷格
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] SrTiO3の構造とキャリアダイナミクス

    • Author(s)
      大川真弘・山方 啓・神谷格
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学、北海道
  • [Presentation] Time-resolved IR absorption study on the destruction processes of hydration shells at electrode surfaces

    • Author(s)
      Akira Yamakata, Masatoshi Osawa
    • Organizer
      The 14th Asian Chemical Congress 2011 –Cambodia Satellite Meeting
    • Place of Presentation
      Siem Reap, Cambodia
    • Invited
  • [Presentation] Surface-enhanced IR study on the dynamics of hydration shells around several cations at the electrochemical interface

    • Author(s)
      Akira Yamakata, Masatoshi Osawa
    • Organizer
      The 14th Asian Chemical Congress 2011
    • Place of Presentation
      Bangkok, Thailand
    • Invited
  • [Presentation] 遷移金属をドープしたチタン酸ストロンチウムの光励起過程

    • Author(s)
      山方 啓・大川真弘・神谷格
    • Organizer
      表面界面スペクトロスコピー2011
    • Place of Presentation
      マホロバ・ツインズ三浦、神奈川
  • [Presentation] 移金属を添加した光触媒の構造と反応活性

    • Author(s)
      大川真弘・犬飼学・山方 啓・神谷格
    • Organizer
      日本表面科学会中部支部若手講演大会
    • Place of Presentation
      豊田工業大学、愛知
  • [Presentation] 電極表面に固定したKcsAの構造変化

    • Author(s)
      山方啓、 清水啓史、 大澤雅俊、老木成稔
    • Organizer
      第15回 ミニ公開シンポジウム「イオンチャネル研究の現状とこれからについて考える」
    • Place of Presentation
      大阪大学、大阪
    • Invited
  • [Presentation] 光励起キャリアーの動きとエネルギー制御

    • Author(s)
      山方 啓
    • Organizer
      第1回「フォーラム:人工光合成」
    • Place of Presentation
      科学技術振興機構東京本部地階ホール、東京
  • [Presentation] 光触媒の結晶性と光励起キャリアの再結合特性

    • Author(s)
      大川真弘・犬飼学・山方 啓・神谷格
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会
    • Place of Presentation
      慶応大学、神奈川
  • [Presentation] Control of behavior and energy state of photogenerated charge carriers

    • Author(s)
      山方 啓・大川真弘・犬飼学・神谷格
    • Organizer
      JSTさきがけ研究領域合同国際シンポジウム
    • Place of Presentation
      慶応大学、神奈川
  • [Presentation] 固液界面構造の高分解能その場計測-高効率エネルギー変換の基盤として-

    • Author(s)
      魚崎浩平
    • Organizer
      第11回NIMSフォーラム
    • Place of Presentation
      東京国際フォーラム、東京
  • [Presentation] 光エネルギー変換過程における固/液界面反応構造ダイナミクスの追跡

    • Author(s)
      野口秀典、魚崎浩平
    • Organizer
      第11回NIMSフォーラム
    • Place of Presentation
      東京国際フォーラム、東京

URL: 

Published: 2014-07-24  

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