2014 Fiscal Year Annual Research Report
触媒用希少元素の節約・再利用のための担持型触媒の計算物理学と実験による設計と開発
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23246013
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| Research Institution | Tottori University |
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Principal Investigator |
石井 晃 鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70183001)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
奥村 和 工学院大学, 工学部, 教授 (30294341)
有澤 光弘 大阪大学, 薬学研究科(研究院), 准教授 (40312962)
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| Project Period (FY) |
2011-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 環境対応 / 計算物理 / 合成化学 / 触媒・化学プロセス / 薬学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
研究代表者である石井グループは、有澤グループと奥村グループとそれぞれ共同研究を行い、それぞれの実験に対応する理論計算（第一原理計算）を行った。奥村グループによるPd/USYゼオライトを空気中で熱処理して調製した触媒の第一原理計算により，金属PdはUSYゼオライトのソーダライトケージのサイトIIに存在することが示された。また、有澤グループによる硫黄修飾金担持型パラジウムナノ粒子触媒（SAPd）の基板の金をグラフェンやBNに変えた場合の理論計算を行い、また、ナノ粒子のパラジウムをニッケルに代えたSANiの第一原理計算を行って、高活性な触媒となることを裏付けることに成功した。
奥村グループは、Pd/USY ゼオライトを空気中で熱処理して調製した触媒が、ブロモベンゼン誘導体をもちいた室温・空気中での鈴木カップリング反応に高い活性を示すことを見出した。 反応後では微細な金属Pd とPdO が混在していた。一方、５回繰り返して反応をおこなったのちに空気中で熱処理し、ふたたび反応した試料ではクラスター状のPdO が観察された。したがって履歴によって活性種が異なることがわかった。
有澤グループは、昨年に引き続きSAPdの理論計算をする上で必要な情報を収集すべく、硫黄修飾金担持型パラジウムナノ粒子触媒（SAPd）の構造解析結果を基に、基板の金をガラスに変えたSGlPdおよび、ナノ粒子のパラジウムをニッケルに代えたSANiの製造に着手し、高活性な対応する触媒の開発に成功した。さらに、これらについてTEM実験およびSPring-8でのXAFS実験（Pd、Sと空壁の物質）を行った。
第一原理計算を用いた解析により、奥村グループのPd/USYゼオライトの触媒と有澤グループのSAPdの触媒で、いくつかの類似点が明らかとなり、今後の触媒開発の指針になる可能性を持つ研究成果となった。
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| Research Progress Status |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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[Journal Article] Formation of self-assembled multi-layer stable palladium nanoparticles for ligand-free coupling reactions2015
Author(s)
Mitsuhiro Arisawa, Mohammad Al-Amin, Tetsuo Honma, Yusuke Tamenori, Satoshi Arai, Naoyuki Hoshiya, Takatoshi Sato, Mami Yokoyama, Akira Ishii, Masaki Takeguchi, Tsuyoshi Miyazaki, Masashi Takeuchi, Tomohiro Maruko, Satoshi Shuto
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Journal Title
RSC Adv.
Volume: 5
Pages: 676-683
DOI
Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
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[Journal Article] Palladium-Nanoparticle-Catalyzed 1,7-Palladium Migration Involving C-H Activation, Followed by Intramolecular Amination: Regioselective Synthesis of N1-Arylbenzotriazoles and an Evaluation of Their Inhibitory Activity Towards Indoleamine 2,3-Dioxygenase2014
Author(s)
Koji Takagi, Mohammad Al-Amin, Naoyuki Hoshiya, Johan Wouters, Hiroshi Sugimoto, Yoshitsugu Shiro, Hayato Fukuda, Satoshi Shuto, Mitsuhiro Arisawa
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Journal Title
J. Org. Chem.
Volume: 79
Pages: 6366-6371
DOI
Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
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[Presentation] One-Pot Ring-Closing Metathesis (RCM)/1,3-Dipolar Cycloaddition by an Assisted Tandem Ruthenium Catalysis for the Synthesis of an Isoindolo[2,1-a]quinoline Structure Dye2014
Author(s)
Mitsuhiro Arisawa, Yuki Fujii, Hiroshige Kato, Hayato Fukuda, Hiroshi Abe, Hiromichi Fujioka, Satoshi Shuto
Organizer
XXVI International Conference on Organometallic Chemistry (ICOMC 2014)
Place of Presentation
Royton Sapporo, Sapporo, Japan.
Year and Date
2014-07-14
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