2011 Fiscal Year Annual Research Report
シングルサイト光触媒をプラットホームにする金属ナノ粒子の調製と応用
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23360356
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
山下 弘巳 大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (40200688)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
森 浩亮 大阪大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (90423087)
亀川 孝 大阪大学, 大学院・工学研究科, 助教 (50525136)
大道 徹太郎 大阪大学, 大学院・工学研究科, 技術専門員 (10379141)
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| Keywords | メソポーラス / セオライト / シングルサイト光触媒 / 光触媒 / 金属ナノ粒子 / コア・シェル触媒 / ワンポット反応 / 表面プラズモン |
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| Research Abstract |
1.多様なナノ多孔体の壁面に組み込んだ新規シングルサイト光触媒の調製
シングルサイト光触媒として、各種孤立四配位金属酸化物種(チタン、バナジウム、モリブデン、クロムなど)を骨格内に組み込んだメソポーラスシリカ、金属有機構造体(MOF)を合成した。粉末X線回折、X線吸収微細構造(XAFS)、紫外可視吸収スペクトル、赤外吸収分光法による四配位金属酸化物種の構造解析、また、細孔分布測定によるナノ細孔生成(0.5-5nm)の確認をおこなった。
2.サイズ・形態・組成を高次制御した金属・合金ナノ触媒(コア・シェル型や固溶体型)の調製
光析出法により、触媒活性金属種を還元固定化した。すなわち、シリカマトリックス内で孤立状態に高分散しているシングルサイト光触媒を外光照射によりサイト選択的に光励起状態にし、その還元作用を利用して金属前駆体をサイズと形が制御した状態で固定化した。固定化した金属種はPt、Pd、Au、Ag、Niおよびその合金系である。酸化チタンを紫外光照射し励起状態を作り出し金属析出する際、光析出プロセスにおける光量、波長をかえることによる、サイズ・形態・組成を高次制御した金属ナノ粒子触媒を合成した。紫外光照射の他にマイクロ波照射によっても界面励起状態を作りだし金属種の固定化を検討した。反応系によれば合金化することで触媒活性が飛躍的に向上させることができた。
シングルサイト触媒、金属前駆体の選択、光析出プロセスにおける光量・波長・雰囲気・溶媒の最適化および手順等を変えることにより、金属・合金ナノ粒子の高次構造制御を実現した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
新規シングルサイト光触媒を利用して、金属ナノ触媒およびコア・シェル型触媒の調製に成功し、構造解析を行った結果、予想した以上の高精度で触媒構造制御が行えたことが確認できた。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに開発した種々の金属ナノ触媒・合金ナノ触媒を用いて水素・酸素から有機合成の分野で利用価値の高い酸化剤である過酸化水素の直接合成を試み触媒活性の比較を行う。同時に反応最適条件(溶媒、温度、触媒量等)も検討する。また、実用化において不可欠な大量合成への可能性、再使用実験による触媒耐久性を評価する。
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